基于紫外光谱成像技术的DBD特征粒子的分布研究
姜松1, 刘通1, 王永刚1, 孙九爱2, 吴忠航2, 屈骞3,*
1.上海理工大学机械工程学院, 上海 200082
2.上海健康医学院, 上海 200135
3.上海交通大学医学院附属瑞金医院核医学科, 上海 200025
*通讯作者 e-mail: qqb4011@hotmail.com

作者简介: 姜 松, 1989年生,上海理工大学机械工程学院副教授 e-mail: jecifer@163.com

摘要

介质阻挡放电(DBD)作为一种低温等离子体产生方法, 在各个领域都有着广泛的应用。 由于电极结构和激励源等因素的差异, 放电产生的低温等离子体展现出不同的特性, 包括活性粒子的种类、 强度和分布等。 其中, 活性粒子的浓度和分布对低温等离子体应用起着重要的作用。 为研究放电产生的等离子体区域内活性粒子的空间分布规律, 本文提出了一种基于紫外光谱成像技术的活性粒子浓度空间分布诊断方法, 在紫外光谱成像的基础上, 利用对应波段带通滤光片, 将采集到的紫外光谱图像转为对应的turbo映射, 并提取图像灰度, 分析特征粒子浓度的空间分布。 以脉冲电源驱动下针-板结构DBD放电产生的N2(337.1 nm)活性粒子为例, 分析其在不同参数下的空间分布特征。 结果表明, 在脉冲电压驱动下, N2(337.1 nm)激发态粒子主要沿着针尖位置形成的放电通道的轴线分布, 靠近电介质时开始扩散, 电荷在电介质板表面形成的沉积电场会加剧附近粒子的电离和碰撞, 在介质板表面沉积为一个面积较大, 浓度较高的区域。 在放电通道的中心线上, 针尖处强度最高, 随着距离的增加而逐渐降低, 在电介质表面粒子浓度升高, 而当电压足够高时, 会在通道头部出现第二个强度峰值, 主要是由于此处的高能电子密度较高; 在放电通道中, 粒子浓度主要集中在通道中心处, 并向两侧快速衰减, 形成清晰的边界, 电压越高边界越明显。 最后使用Bland-Altman图法验证了本文提出的方法与发射光谱反映的粒子强度变化趋势及幅度具有较强的一致性, 证明了紫外光谱成像检测方法的正确性, 可为后续粒子调控和提高应用效率提供帮助。

关键词: 紫外光谱成像; 粒子浓度分布; DBD; 发射光谱
中图分类号:O536 文献标志码:A
Research on Particle Distribution of DBD Characteristics Based on UV Imaging Technology
JIANG Song1, LIU Tong1, WANG Yong-gang1, SUN Jiu-ai2, WU Zhong-hang2, QU Qian3,*
1. School of Mechanical Engineering, University of Shanghai for Science and Technology, Shanghai 200082, China
2. Shanghai University of Medicine and Health Sciences, Shanghai 200135, China
3. Department of Muclear Medicine, Ruijin Hosptial, Shanghai Jiao Tong University School of Medicine, Shanghai 200025, China
*Corresponding author
Abstract

Dielectric barrier discharge (DBD), a method for generating low-temperature plasma, has been widely utilized across various fields. Due to variations in factors such as electrode structure and excitation source, the low-temperature plasma produced by discharge exhibits diverse characteristics, including the type, intensity, and distribution of active particles. Among these, the concentration and distribution of active particles play a crucial role in applying low-temperature plasma. This study aims to investigate the spatial distribution of active particles in the plasma region generated by the discharge. It proposes a diagnostic method for assessing the spatial distribution of active particle concentration, based on ultraviolet spectral imaging technology. Utilizing ultraviolet spectral imaging, a corresponding bandpass filter is employed to convert the collected ultraviolet (UV) spectral image into turbo mapping. The image grayscale is then extracted to analyze the spatial distribution of characteristic particle concentration. This study uses N2 (337.1 nm) active particles, generated by needle-plate DBD discharge driven by pulse power, as an example to analyze their spatial distribution characteristics under varying parameters. The results indicate that, under pulse voltage drive, N2 (337.1 nm) excited state particles are primarily distributed along the axis of the discharge channel formed by the needle tip structure and begin to diffuse near the dielectric. The deposition electric field, generated by the charge on the surface of the dielectric plate, intensifies the ionization and collision of nearby particles, resulting in deposition on the surface of the dielectric plate as a large area of high concentration. Along the centerline of the discharge channel, the intensity is highest at the needle tip and gradually decreases as the distance increases. Particle concentration increases on the surface of the dielectric. When the voltage reaches a sufficient level, a second intensity peak appears at the head of the channel, primarily due to the high density of high-energy electrons. In the discharge channel, the particle concentration is predominantly centered in the channel's center and rapidly decays towards both sides, forming a clear boundary. As the voltage increases, the boundary becomes more pronounced. Finally, the Bland-Altman plot method was employed to verify that the method proposed in this study is highly consistent with the particle intensity change trend and amplitude reflected by the emission spectrum, validating the accuracy of the ultraviolet spectral imaging detection method, which can aid in subsequent particle regulation and enhance application efficiency.

Keyword: Particle distribution; UV image; DBD; Emission spectrum
引言

介质阻挡放电(DBD)能够在大气压下产生大面积、 高能量密度的低温等离子体, 广泛应用于材料改性[1]、 水处理[2]、 生物医学[3]和能源转化[4]等领域。 但是由于电极结构和激励源的不同, DBD表现出不同的特性, 主要体现在活性粒子浓度和分布趋势。 因此, 通过等离子体诊断可以帮助判断DBD产生的低温等离子体特性, 从而提高应用效率。

目前, 低温等离子体一般通过检测电信号[5]、 发射光谱[6]、 电磁波[7]和气体成分[8]来诊断。 光谱是最成熟的诊断方法之一。 邵涛根据纳秒脉冲DBD的发射光谱与模拟光谱对比法确定转动温度与振动温度, 验证了产生的等离子体是典型非平衡态低温冷等离子体[9]。 李永辉通过氩气和空气中交流针-板DBD光谱, 研究了在交流电压正半周放电部分的等离子发光强度、 谱线宽度、 电场强度在放电通道内从针到板的空间分布, 分析了介质板对等离子参量空间分布的影响[10]。 光学图像作为反映光信号的另外一种形式, 在等离子体诊断领域引起了广泛关注, 其中, 对可见光图像的研究最为广泛。 叶齐政对电晕、 沿面放电的可见光图像进行了研究, 从色度特征、 灰度特征[11]等参数进行放电状态的诊断, 并完善了放电图像库, 实现了放电状态的分类[12]和智能识别[13]。 熊紫兰利用红外光谱仪检测了不同电压下的主要产物, 将放电过程定义为臭氧模式和非臭氧模式, 并通过可见光图像的RGB分量和灰度直方图[14]进行模式判别。 然而, 由于放电过程中大多数反应辐射的光在紫外波段, 可见光信号反映的信息有限; 随着紫外光谱成像检测技术的引入, 它在高压带电场的检测和故障识别方面发挥了巨大作用, 但在等离子体诊断领域的应用研究却很少。 常见的发射光谱只能测量某点的产物种类, 反映的信息有限, 而借助高分辨率的紫外光谱成像技术可以清晰直观的展现出等离子体中特征粒子的二维空间分布及变化。 以含氮化合物为例的一类特征产物是等离子体应用的关注点, 光谱成像可以区分出这类产物, 得到其在空间中的浓度分布, 这对于应用具有重要意义, 因此, 紫外光谱成像在等离子诊断领域具有很高的研究价值。

基于上述分析, 建立了一个基于紫外光谱成像技术的低温等离子体诊断系统, 捕捉粒子跃迁时产生的紫外光谱信号, 紫外光谱的强弱反映激发态粒子浓度分布。 以针-板结构的DBD为例, 选择N2(337.1 nm)激发态粒子作为目标, 采集特征粒子紫外光谱图像并转为Turbo映射; 同时, 提取紫外光谱图像的灰度值, 分析了不同条件下DBD放电产生的激发态粒子空间分布, 特别是针尖轴线和横向的变化; 最后对比了发射光谱强度和紫外光谱图像的灰度值随电压的变化趋势, 并使用Bland-Altman图法验证两种诊断方法反映出的变化结果具有较高的一致性, 说明通过紫外成像技术表征激发态粒子空间分布的方法是正确的。

1 实验部分

整个实验系统如图1所示, 主要包括针-板结构DBD装置、 正极性脉冲电源、 紫外光谱成像装置、 光谱仪、 高压探头、 电流环和示波器。

图1 实验装置Fig.1 Experimental setup

在DBD结构中, 高压电极是一根长5 cm的钨针, 介质板是1 mm厚的氧化铝陶瓷, 相对介电常数9.2~9.7。 接地电极由2 mm厚的黄铜片制成, 紧贴在电介质板的下表面, 针和介质板间的间隙为3 mm。 正极性脉冲电源的电压可在0~20 kV之间调节, 脉冲宽度可在1~20 μs之间调节, 频率可在1~5 kHz之间调节, 典型的输出电压波形如图2所示。 实验过程中, 使用高压探头(Tektronix P6015A, 带宽75 MHz, 分压比1 000∶ 1)测量DBD电压, DBD的放电电流使用电流环(Pearson 2100, 20 MHz)测量; 电压电流同时在示波器(Tektronix 2024B)上显示。 DBD放电过程中的发射光谱由光谱仪(AvaSpec-2048-USB2, 分辨率0.202 nm, 狭缝尺寸25 μm)检测; 紫外光谱图像使用紫外相机(CM-140GE-UV)拍摄。 观察特定波段的激发态粒子的紫外光谱图像时, 需要在紫外相机镜头前添加对应波段的带通滤光片。

图2 典型的输出电压波形Fig.2 The typical output voltage waveform

实验中, 相机的曝光时间62 ms, 相对较长, 脉冲放电的周期为1 ms, 因此紫外光谱成像反映的是长时间尺度的粒子分布紫外光谱图像, 即多个单独的脉冲放电周期的积累。 宏观的物理条件下, 气体放电的本质是随机的, 在某些应用中使用的放电是大量微放电的集合[15], 因此, 分析包含大量随机过程的长时间尺度放电图像和粒子分布仍具有重要意义。

2 结果与讨论
2.1 电气特性

当脉冲电源输出电压15 kV, 频率1 kHz时, DBD两端电压和电流波形如图3所示。 从图3可以看出脉冲激励源驱动的DBD装置在一个脉冲周期内发生两次放电, 第一次放电发生在正极性脉冲的上升沿, 第二次放电发生在同一脉冲的下降沿, 两个放电电流的极性相反。 由于DBD是容性负载, 电流相位超前电压相位, 第一次放电电流的峰值为2.33 A, 第二次放电电流的峰值为2.71 A, 第一次放电后气隙间的电荷累积和气体离化[16]等因素导致了第二次放电电流的增大。

图3 DBD的电压和电流波形Fig.3 The voltage and current waveforms of DBD

2.2 光谱特性

在上述实验条件下, DBD在紫外波段的发射光谱如图4所示。 从发射光谱可以看出, 紫外部分发射光谱主要包括OH谱线(306~312 nm)、 氮的第二正带系及其衍射带(330~410 nm), 其中氮的第二正带系及其衍射带的发射光谱强度较高。

图4 空气介质DBD紫外波段发射光谱Fig.4 Emission spectra of air media DBD in the ultraviolet band

在常压空气放电中, 高能激发态粒子N2(C3Π u)主要由基态N2分子和低能态N2(A3 Σu+)受电子碰撞、 激发和合并反应产生, 具体反应和激发态向基态跃迁公式如式(1)— 式(4)[17]

N2(X2Π)+eN2(C3Πu)+e(1)

N2(A3Σu+)+eN2(C3Πu)+e(2)

N2(A3Σu+)+N2(A3Σu+)N2(C3Πu)+N2(X1Σg+)(3)

N2(C3Πu)N2(B3Πg)+(4)

2.3 N2特征粒子的空间特征

从图4可知, 氮分子的第二正带系是紫外波段的主要谱线, 氮的第二正带系反映氮分子离子对等离子体中的激发和解离过程, 影响着氮离子和氮氧化物的化学反应, 这些物质对等离子体应用起到重要的作用, 因此观察N2激发态粒子具有一定的研究价值, 其中337.1 nm处的谱线强度值最高, 且附近没有其他的谱线干扰, 因此选择谱线337.1 nm波段研究N2(C)粒子浓度空间分布。 实验过程中, 在紫外光谱相机前段覆盖中心波长为339 nm、 带宽为10 nm的带通滤光片。 相机采集的原图像为灰度图像, 为直观展示粒子浓度的空间分布, 将采集到的337.1 nm波长处N2(C)粒子的紫外图像转为以灰度值大小为度量尺度的Turbo映射, 如图5所示, 图中灰度值越高的地方颜色越接近红色, 说明该区域的粒子浓度越高。

图5 337.1 nm N2激发态粒子紫外Turbo映射图像Fig.5 N2 excited state particle UV Turbo mapping images at 337.1 nm

在脉冲驱动的DBD中, 电压的增加会增强电极间隙内的平均电场强度, 提高间隙内的电离效率, 并有效增加放电区域内高能电子的密度, 从而使激发态粒子浓度增加。 从图5中可以清楚地观察到N2(C)粒子浓度基本上分布在针尖对应的中心线上, 形成了明显的放电通道柱; 只有在接近地电极时, N2(C)粒子才会扩散, 同时, 随着电压的增加, 粒子整体浓度也会相应增加。

从图像形态和色度可以知, N2(C)粒子的浓度在针尖处最高, 粒子跃迁辐射的光垂直于阴极板方向形成一个柱状通道, 在通道中, N2(C)粒子保持着一定的强度, 在介质板附近的空间中, 激发态粒子扩散成一个大的锥形区域, 并呈现均匀的弥散状态。 在介质板表面, N2(C)粒子的浓度相对较高, 范围较大, 整体形状与文献[18]中利用空间分辨光谱得出的结果一致。

为定量分析粒子的空间分布及变化趋势, 采集了不同电压下的337.1 nm波段处N2(C)粒子紫外光谱图像, 提取图像中放电通道中心位置的灰度值数据, 以灰度值的大小反映粒子浓度, 分析等离子放电通道中心从正极针尖到负极板粒子浓度的空间变化特性。 图6为不同电压下337.1 nm处N2(C)粒子沿针尖中心线的浓度变化趋势。 从图6可以看出电压较低时, 如8 kV, N2(C)粒子的浓度随着与针尖距离的增加而降低; 当接近接地电极时, 粒子的浓度略有升高。 这是由于电压较低时, 针尖的曲率半径较小, 首先产生类似电晕形式的放电, 间隙并未被完全击穿, N2(C)粒子主要集中在针尖附近, 在距离针尖0.5 mm的空间内粒子浓度快速降低。

图6 针尖放电轴线上337.1 nm N2激发态粒子的浓度变化Fig.6 The concentration distributions of N2 excited particles along the axis discharge channel around the needle tip at 337.1 nm

当电压相对较高时, 以16 kV曲线为例, N2(C)粒子的浓度首先呈下降趋势, 在距离针尖1.5 mm处浓度上升, 而在距离针尖1.8 mm处, 浓度再次下降, 当接近接地电极时, N2(C)粒子的浓度显著增加。 这是由于电压足够高时, 针尖处的放电从电晕过渡到流注, 间隙内电场增强, 放电变得更加强烈。 放电通道头部, 即曲线1.5~2.0 mm位置的高能电子密度较高[19, 20], 而N2(C)粒子在337.1 nm的发光强度与高能电子密度成正比[21], 因此在通道头部位置的N2(C)粒子浓度出现一个峰值。 当接近电介质板时, 电荷在电介质板表面形成的沉积电场会加剧附近粒子的电离和碰撞, 导致N2(C)粒子浓度升高。

使用光谱法配合遮光装置在放电通道中心的各个位置取点测量也可得到类似的粒子浓度变化曲线[22], 但操作复杂且取点较为零散, 远不如数字图像提取灰度值反映出的粒子浓度变化趋势的连续性强, 可信度高。

同时, 分析了337.1 nm波段处N2(C)粒子横向浓度变化趋势, 图7为在不同电压下, 距离针尖0.2 mm放电通道横向上的N2(C)粒子的浓度分布趋势, 图中横坐标0.5 mm处是放电通道的中心轴线。 从图中可见, 337.1 nm处的N2(C)粒子浓度在通道中心线处达到峰值, 然后向两侧衰减, 图像上呈现出明显的边界; 此外, 电压越高, 浓度衰减越快, 边界越清晰。 这表明, 电压越高, 放电通道越是垂直发展, 而不是水平发展。

图7 337.1 nm N2激发态粒子放电通道横截面浓度变化Fig.7 The concentration distributions of nitrogen excited particles in cross-section at 337.1 nm

2.4 发射光谱强度与灰度值的对应关系

光谱和图像都是从光信号角度来诊断等离子体, 通过光谱对等离子体进行诊断发展的较为成熟, 已经是等离子体光学诊断中较为主流的方法, 对距针尖0.5 mm轴线位置的发射光谱强度和灰度值进行了比较分析。

图8显示的是不同电压下337.1 nm N2(C)粒子的发射光谱强度和相应灰度值。 光谱强度和灰度值都随着电压的增加而增加, 为衡量两种检测方法结果的一致性, 将原始数据标准化后绘制了Bland-Altman图, 如图9所示, 横坐标为两种方法测量数据的平均值, 纵坐标为两种方法的测量差值, 中间虚线表示差值的平均值, 上下线条为95%一致性界限的上下限(即1.96个标准差上下界值), 散点均落在95%一致性区间内, 即一致性情况良好。 这说明了两种诊断方法反映出的粒子浓度变化非常一致, 也印证了通过紫外成像技术检测激发态粒子浓度变化和分布的有效性。 一般光谱检测的是从某个位置辐射出的光信号, 可用于研究产物的种类和变化, 而图像采集则是整个平面光信号的映射, 因此本文提出的紫外成像等离子诊断法在表征粒子二维空间分布层面相较光谱法和其他光学诊断法更为直观, 且不需要精细复杂的仪器, 操作简单, 并且可以排除其他粒子的干扰, 只观察某一种选定的特征粒子。

图8 针尖轴线0.5 mm处337.1 nm N2(C)粒子发射光谱强度和灰度值Fig.8 The emission spectral intensity and grayscale values of 337.1 nm N2(C) particles at 0.5 mm from the needle tip axis

图9 发射光谱和紫外图像诊断Bland-Altman图Fig.9 Bland-Altman plots of diagnostic results of emission spectra and UV images

3 结论

提出了一种基于紫外线成像技术的数字图像诊断等离子体的方法, 在发射光谱的基础上通过紫外图像更直观地研究针-板DBD放电中N2(C)(337.1 nm)激发态粒子的空间分布。 结果表明, N2(C)粒子基本上分布在针尖对应的中心线上, 形成了明显的放电通道柱, 在放电通道中, 激发态粒子在高压电极针尖的强度最高, 随后降低, 当电压升高时, 通道头部会出现第二个峰值, 电介质板表面的沉积电场会使粒子浓度有一定程度的增加。 横向上, 激发态粒子在通道中心的浓度最高, 并迅速向两侧衰减, 电压越高, 衰减速度越快, 在图像上呈现出明显的边界。 使用Bland-Altman图法证明了在同一位置, 发射光谱强度和紫外成像放电图像灰度值随着电压的变化呈现高度一致的变化趋势。

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