生物气溶胶作为大气气溶胶的一个重要组成部分, 在大气中的传播、 扩散会引发人类的急慢性疾病以及动植物疾病; 其以固体或液体微粒的形式分散在空气中, 对人类和其他生物物种构成严重威胁, 同时可以通过雾化细菌、 真菌或病毒的形式存在, 也可以通过病媒和其他途径传播, 如民用或国防机构的水和空气供应^{[1, 2, 3, 4]}。 生物气溶胶也是最主要的生物战剂施放方式, 人员一旦吸入定量的生物战剂气溶胶可受染致病, 威胁生命安全^{[5, 6, 7]}。 鉴于生物气溶胶的雾化形式, 采用激光诱导荧光光谱激光雷达对其进行远程监测和种类识别, 具有重要的研究意义^{[8, 9, 10]}。

生物气溶胶通过紫外光照射下会发出荧光, 主要归因于其所含的生化物质, 如色氨酸(Tryptophan)、 酪氨酸(Tyrosine)、 烟酰胺腺嘌呤二核苷酸(NADH)、 核黄素(Riboflavin)以及苯丙氨酸(Phenylalanine)等物质^{[11, 12]}。 目前, 激光诱导荧光激光雷达多采用266或355 nm紫外激光脉冲作为激励光源, 266 nm紫外光激发的荧光主要来自细菌细胞壁的色氨酸和酪氨酸, 355 nm紫外光激发的荧光主要来自NADH; 可认为266 nm光检测的是细菌细胞壁中存在的蛋白质, 而355 nm光检测的是生长介质中大量存在的化合物, 生物气溶胶所含不同荧光分子物质在266 nm波长激光激发的荧光光谱如图1所示^{[13, 14]}。 由于生物气溶胶在紫外激光诱导下产生的荧光截面积相比于弹性散射截面积小10³~10⁵倍, 需要荧光激光雷达系统采用更高功率的光源、 更灵敏的光电探测器, 以及相比较于探测弹性散射信号的传感器, 需要更有效收集信号的光学系统^[15]。 因此, 高性能微光图像器件在荧光激光雷达的应用中显得尤为重要, 而基于增强型光电耦合探测器(ICCD)和多阳极光电倍增管探测器(MAPMT)的传感器用于紫外激光诱导荧光激光雷达系统中, 能够有效提升生物气溶胶荧光光谱激光雷达系统的探测性能^{[16, 17]}。

图1

Fig.1

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	图1 生物气溶胶所含不同荧光分子物质在266 nm波长激光激发的荧光光谱Fig.1 Fluorescence spectra of different fluorescent molecular substances contained in biological aerosols under laser excitation at a wavelength of 266 nm

本文通过构建一台用于生物气溶胶早期识别和预警的紫外激光诱导荧光光谱激光雷达系统, 基于紫外激光诱导生物气溶胶光谱, 同时采用ICCD和MAPMT探测器采集生物气溶胶荧光光子信号, 研究不同工作环境条件下, 分别由ICCD和MAPMT探测器构成的荧光光谱激光雷达系统有效探测距离范围; 并进一步研究分析不同系统探测误差情况下, ICCD和MAPMT探测器构成的荧光光谱激光雷达测量生物气溶胶的浓度分辨率和相对偏差。

荧光光谱激光雷达系统采用Nd：YAG固体激光器向生物气溶胶云团发射266 nm波长的强光束激光脉冲, 其中部分光束通过米散射作用产生弹性向后散射, 部分光束被生物气溶胶吸收, 随后以低于激发光的频率发射荧光。 随后产生的混合后向散射光被望远镜收集, 由二色镜进行光谱分离, 弹性散射光引入光电倍增管探测器(PMT), 荧光信号引导到光谱仪, 由ICCD和MAPMT探测器检测。 PMT可测量生物气溶胶云团的距离和深度等参数, 而这些参数可以作为参考, 用于控制ICCD和MAPMT探测器的门控和延迟时间, 从而探测目标范围内的光谱信号。 生物气溶胶的紫外激光诱导荧光光谱激光雷达的实验设置如图2所示。 激光器的激光脉冲能量为50 mJ, 重复频率为10 Hz, 脉冲宽度为4 ns。 生物气溶胶云团的位置可以设置为数公里远, 信号接收系统采用直径为30 cm的牛顿望远镜, 其接收视场角为0.83 mrad。 对于ICCD和MAPMT探测器, ICCD探测器的光谱仪分辨率为1.0 nm, MAPMT探测器为32通道, 其分辨率4.0 nm。

图2

Fig.2

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	图2 生物气溶胶的紫外激光诱导荧光光谱激光雷达工作原理图Fig.2 Working principle diagram of ultraviolet laser-induced fluorescence spectrum lidar for biological aerosols

实验模拟探测的生物气溶胶荧光光谱信号主要由其所含荧光分子在266 nm紫外激光诱导下产生的荧光光谱信号集中在300~600 nm^[14]。 激光诱导生物气溶胶荧光激光雷达探测过程中接收的信号可通过激光雷达方程来描述, 该方程描述了激光雷达系统接收单一类型的非弹性散射信号, 表达式如式(15)所示

Ef=ETT(R)K0(λ)ξ(R)AR2Nf(ΔR)dσfdΩ(15)

式(15)中, E_f为系统接收的荧光信号能量, E_T为激光器发射能量=50 mJ, T(R)为大气衰减, K₀(λ )为雷达系统对光信号的接收效率=0.8, ξ 为激光雷达几何重叠因子=1, A为望远镜接收面积=0.070 7 m², R为生物气溶胶云团的距离, N^f为生物气溶胶浓度, Δ R为生物气溶胶云层深度=50 m, 婶生物气溶胶为球状芽孢杆菌, (dσ ^f/dΩ )为总差分截面=10^-16 m²/bacteria-stredian^[22]。 本文采用5 km的能见度计算激光脉冲在大气中的衰减, 其表达式为T(R)=exp(-2α R), 其中α 为激光衰减系数与接收辐射衰减系数的平均值^[23], R为探测距离

α(km-1)=3.91Vλ0.55-q(16)

式(16)中, V为大气能见度(km), λ 为波长。

紫外激光诱导生物荧光传感器工作时, 由于太阳光谱与荧光光谱相互重叠, 会对荧光激光雷达的探测性能产生影响。 通常, 地球大气层顶部从太阳接收到的总能量为1 366 W· m^-2(辐射通量), 相应的反照率为0.7, 则地球表面的辐射通量为960 W· m^-2, 光谱范围在300~600 nm内波段的平均光谱散射辐照度值取0.1 W· m^-2· nm^-1。 在黄昏状态下, 太阳辐射通量为白天的1/1 000, 其平均散射光谱辐照度值为0.000 1 W· m^-2· nm^-1。 图3为通过计算得到的不同粒子浓度下系统接收到的荧光光子数以及背景辐射光子数随距离变化的关系。 由图中可知, 基于上述激光雷达系统参数, 太阳背景辐射光子的接收积分时间为333 ns, 系统视场角为0.83 mrad, 光谱带宽为100 nm, 白天时, 激光雷达接收到的光子数为1.8× 10⁵, 黄昏时, 接收到的光子数为1.8× 10², 而夜晚时系统接收到的光子数近似为10^-3。

图3

Fig.3

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	图3 荧光光谱激光雷达系统接收到的荧光光子数以及太阳背景辐射光子数随距离的变化Fig.3 The number of fluorescent photons received by the fluorescence spectrum lidar system and the variation of the number of solar background radiation photons with distance

图4显示了不同激光脉冲平均和白天背景辐射、 黄昏及夜晚情况下, ICCD探测器构成的荧光光谱激光雷达系统信噪比随距离变化情况。 由图4(a)、 (b)和(c)可知, 单脉冲且信噪比大于10的条件下, 生物气溶胶浓度为10⁶ bacteria· L^-1时, 白天、 黄昏和夜晚的荧光光谱激光雷达系统探测距离分别为小于0.1、 0.1和0.1 km。 生物气溶胶浓度为10⁷ bacteria· L^-1时, 白天、 黄昏和夜晚的荧光光谱激光雷达系统探测距离分别为大于0.1、 0.4和0.5 km。 生物气溶胶浓度为10⁸ bacteria· L^-1时, 白天、 黄昏和夜晚的荧光光谱激光雷达系统探测距离分别为大于0.3、 1.1和1.2 km。 由图4(d)、 (e)和(f)可知, 600脉冲平均且信噪比大于10的条件下, 生物气溶胶浓度为10⁶ bacteria· L^-1时, 白天、 黄昏和夜晚的荧光光谱激光雷达系统探测距离分别为大于0.1、 0.6和0.7 km。 生物气溶胶浓度为10⁷ bacteria· L^-1时, 白天、 黄昏和夜晚的荧光光谱激光雷达系统探测距离分别为大于0.4、 1.5和1.6 km。 生物气溶胶浓度为10⁸ bacteria· L^-1时, 白天、 黄昏和夜晚的荧光光谱激光雷达系统探测距离分别为大于1.1、 3.3和3.4 km。

图4

Fig.4

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	图4 白天、 黄昏和夜晚情况下, 单脉冲和600脉冲工作时, ICCD探测器构成的荧光光谱激光雷达系统信噪比随距离变化情况Fig.4 The signal-to-noise ratio of the fluorescence spectrum lidar system composed of ICCD detectors varies with distance under single pulse and 600 pulse conditions during daytime, dusk and nighttime

图5显示了不同激光脉冲平均和白天背景辐射、 黄昏及夜晚情况下, MAPMT探测器构成的荧光光谱激光雷达系统信噪比随距离变化情况。 由图5(a)、 (b)和(c)可知, 单脉冲且信噪比大于10的条件下, 生物气溶胶浓度为10⁶ bacteria· L^-1时, 白天、 黄昏和夜晚的荧光光谱激光雷达系统探测距离分别为小于0.1、 0.2和0.3 km。 生物气溶胶浓度为10⁷ bacteria· L^-1时, 白天、 黄昏和夜晚的荧光光谱激光雷达系统探测距离分别为大于0.1、 0.7和0.8 km。 生物气溶胶浓度为10⁸ bacteria· L^-1时, 白天、 黄昏和夜晚的荧光光谱激光雷达系统探测距离分别为大于0.3、 2.0和2.4 km。 由图5(d)、 (e)和(f)可知, 600脉冲平均且信噪比大于10的条件下, 生物气溶胶浓度为10⁶ bacteria· L^-1时, 白天、 黄昏和夜晚的荧光光谱激光雷达系统探测距离分别为大于0.2、 1.1和1.4 km。 生物气溶胶浓度为10⁷ bacteria· L^-1时, 白天、 黄昏和夜晚的荧光光谱激光雷达系统探测距离分别为大于0.5、 3.2和4.0 km。 生物气溶胶浓度为10⁸ bacteria· L^-1时, 白天、 黄昏和夜晚的荧光光谱激光雷达系统探测距离分别为大于1.3、 8.5和11.2 km。 结果可知, 由于太阳背景辐射在探测器中产生噪声, 将会严重影响荧光光谱激光雷达的探测性能。

图5

Fig.5

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	图5 白天、 黄昏和夜晚情况下, 单脉冲和600脉冲工作时, MAPMT探测器构成的荧光光谱激光雷达系统信噪比随距离变化情况Fig.5 The signal-to-noise ratio of the fluorescence spectrum lidar system composed of MAPMT detectors varies with distance under single pulse and 600 pulse conditions during daytime, dusk, and nighttime

图6和图7显示了荧光光谱激光雷达单脉冲和600脉冲工作时, 在白天、 黄昏以及夜晚的情况下, 基于系统探测距离为1.0 km且误差小于10%时, 计算得到ICCD和MAPMT探测器构成的荧光光谱激光雷达测量生物气溶胶的浓度分辨率和相对偏差。 由图6(a)和图7(a)结果显示可知, 1.0 km范围内, 激光雷达系统发射600脉冲工作时, ICCD探测器可实现的最小检测浓度为3 081 210、 120 223和66 768 bacteria· L^-1; MAPMT探测器可实现的最小检测浓度为1 950 637、 71 146和37 723 bacteria· L^-1。 相对于ICCD探测器构成的荧光光谱激光雷达系统, MAPMT探测器构成的荧光光谱激光雷达具有更好的浓度分辨率, 即在相同情况下, MAPMT探测器构成的荧光光谱激光雷达能够探测更低浓度的生物气溶胶。 图6(b)和图7(b)显示系统探测误差小于10%时, ICCD和MAPMT探测器构成的荧光光谱激光雷达测量生物气溶胶浓度的相对偏差, 且其测量浓度的相对偏差值如表1所示。

图6

Fig.6

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	图6 系统探测误差小于10%, 白天、 黄昏和夜晚时, 在单脉冲情况下, 由ICCD和MAPMT探测器构成的荧光光谱激光雷达探测生物气溶胶的浓度分辨率(a)、 测量相对偏差(b)Fig.6 The concentration resolution (a) and measurement relative deviation (b) of biological aerosols detected by fluorescence spectrum lidar composed of ICCD and MAPMT detectors under single pulse conditions when the detection error of the system is less than 10%

图7

Fig.7

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	图7 系统探测误差小于10%, 白天、 黄昏和夜晚时, 在600脉冲平均情况下, 由ICCD和MAPMT探测器构成的荧光光谱激光雷达探测生物气溶胶的浓度分辨率(a)、 测量相对偏差(b)Fig.7 The concentration resolution (a) and measurement relative deviation (b) of biological aerosols detected by fluorescence spectrum lidar composed of ICCD and MAPMT detectors under 600 pulse conditions when the detection error of the system is less than 10%

表1

Table 1

表1(Table 1)

表1 在探测误差小于10%的情况下, ICCD和MAPMT探测器构成的荧光光谱激光雷达测量生物气溶胶浓度的相对偏差 Table 1 The relative deviation of biological aerosol concentration measured by fluorescence spectrum lidar composed of ICCD and MAPMT detectors when the detection error is less than 10% Frequency Time quantum Relative deviation/% Daylight 36.7 Signal shot Twilight 40.8 Night 43.5 Daylight 33.9 Six hundred Twilight 37.8 Night 40.2

表1 在探测误差小于10%的情况下, ICCD和MAPMT探测器构成的荧光光谱激光雷达测量生物气溶胶浓度的相对偏差 Table 1 The relative deviation of biological aerosol concentration measured by fluorescence spectrum lidar composed of ICCD and MAPMT detectors when the detection error is less than 10%

Relativedeviation=NICCD-NMAPMT(NICCD+NMAPMT)/2×100%(17)

图8和图9显示了激光雷达单脉冲和600脉冲工作时, 在白天、 黄昏以及夜晚的情况下, 基于系统探测距离为1.0 km且误差小于1%时, 计算得到ICCD和MAPMT探测器构成的荧光光谱激光雷达测量生物气溶胶的浓度分辨率和相对偏差。 由图8(a)和图9(a)结果显示可知, 1.0 km范围内, 激光雷达系统发射600脉冲工作时, ICCD探测器可实现的最小检测浓度为202 127 388、 7 886 624和4 379 949 bacteria· L^-1。 MAPMT探测器可实现的最小检测浓度为127 961 783、 4 667 210和2 474 624 bacteria· L^-1; 相对于ICCD探测器构成的荧光光谱激光雷达系统, MAPMT探测器构成的荧光光谱激光雷达具有更好的浓度分辨率, 即在相同情况下, MAPMT探测器构成的荧光光谱激光雷达能够探测更低浓度的生物气溶胶。 图8(b)和图9(b)显示系统探测误差小于1%时, ICCD和MAPMT探测器构成的荧光光谱激光雷达测量生物气溶胶浓度的相对偏差, 且其测量浓度的相对偏差值如表2所示。

图8

Fig.8

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	图8 系统探测误差小于1%, 白天、 黄昏和夜晚时, 在单脉冲情况下, 由ICCD和MAPMT探测器构成的荧光光谱激光雷达探测生物气溶胶的浓度分辨率(a)、 测量相对偏差(b)Fig.8 The concentration resolution (a) and measurement relative deviation (b) of biological aerosols detected by fluorescence spectrum lidar composed of ICCD and MAPMT detectors under single pulse conditions when the detection error of the system is less than 1%

图9

Fig.9

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	图9 系统探测误差小于1%, 白天、 黄昏和夜晚时, 在600脉冲平均情况下, 由ICCD和MAPMT探测器构成的荧光光谱激光雷达探测生物气溶胶的浓度分辨率(a)、 测量相对偏差(b)Fig.9 The concentration resolution (a) and measurement relative deviation (b) of biological aerosols detected by fluorescence spectrum lidar composed of ICCD and MAPMT detectors under 600 pulse conditions when the detection error of the system is less than 1%

表2

Table 2

表2(Table 2)

表2 探测误差小于1%的情况下, ICCD和MAPMT探测器构成的荧光光谱激光雷达测量生物气溶胶浓度的相对偏差 Table 2 The relative deviation of biological aerosol concentration measured by fluorescence spectrum lidar composed of ICCD and MAPMT detectors when the detection error is less than 1% Frequency Time quantum Relative deviation/% Daylight 39.5 Signal shot Twilight 45.1 Night 49.3 Daylight 37.2 Six hundred Twilight 42.5 Night 46.5

表2 探测误差小于1%的情况下, ICCD和MAPMT探测器构成的荧光光谱激光雷达测量生物气溶胶浓度的相对偏差 Table 2 The relative deviation of biological aerosol concentration measured by fluorescence spectrum lidar composed of ICCD and MAPMT detectors when the detection error is less than 1%

首次通过理论研究了ICCD和MAPMT探测器在生物气溶胶荧光光谱激光雷达中的应用。 当激光工作脉冲为600, 生物气溶胶云团浓度为10⁸ bacteria· L^-1时, 在荧光光谱激光雷达系统信噪比大于10情况下, 对于ICCD探测器, 其探测距离可达到1.1 km(白天)、 3.3 km(黄昏)和3.4 km(夜晚)。 对于MAPMT探测器, 其探测距离可达到1.3 km(白天)、 8.5 km(黄昏)和11.2 km(夜晚)。 可知由于太阳背景辐射在探测器中产生噪声, 将会严重影响荧光光谱激光雷达的探测性能。 在相同条件下, 1.0 km范围内, ICCD探测器可实现的最小检测浓度为3 081 210 bacteria· L^-1(白天)、 120 223 bacteria· L^-1(黄昏)和66 768 bacteria· L^-1(夜晚)。 MAPMT探测器可实现的最小检测浓度为1 950 637 bacteria· L^-1(白天)、 71 146 bacteria· L^-1(黄昏)和37 723 bacteria· L^-1(夜晚); 白天、 黄昏和夜晚时, ICCD和MAPMT探测器构成的荧光光谱激光雷达测量生物气溶胶浓度的相对偏差在单脉冲和600脉冲工作时分别为39.5%、 45.1%、 49.3%和37.2%、 42.5%、 46.5%。 由结果可知, 在紫外激光诱导荧光光谱激光雷达探测生物气溶胶的应用中, MAPMT探测器构成的雷达系统探测性能和浓度分辨率要优于ICCD探测器。