引用本文
史传奇, 李艳, 魏丹, 陈曦, 李子为. 城市公园景观水体上覆水溶解性有机质荧光光谱特征[J]. 光谱学与光谱分析, 2025,45(3): 894-900.
SHI Chuan-qi, LI Yan, WEI Dan, CHEN Xi, LI Zi-wei. Fluorescence Spectral Characteristics of Dissolved Organic Matter in Landscape Overlying Water of Urban Park[J]. Spectroscopy and Spectral Analysis, 2025,45(3): 894-900.
Doi:10.3964/j.issn.1000-0593(2025)03-0894-07  
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城市公园景观水体上覆水溶解性有机质荧光光谱特征
史传奇1, 李艳2, 魏丹2, 陈曦1, 李子为3,*
1.哈尔滨学院, 黑龙江省寒区湿地生态与环境研究重点实验室, 黑龙江 哈尔滨 150086
2.北京市农林科学院, 植物营养与资源研究所, 北京 100097
3.哈尔滨工业大学, 城市规划设计研究院有限公司, 黑龙江 哈尔滨 150001
*通讯作者 e-mail: zlivic@163.com

作者简介: 史传奇, 1986年生,哈尔滨学院副教授 e-mail: chuanqi0730@163.com

收稿日期: 2024-02-26 修回日期: 2024-07-13
基金: 中国工程院战略研究与咨询项目(2023-XZ-38),中国与联合国开发计划署合作水资源管理项目(cpr/21/401)资助
摘要

上覆水是水体与大气的交界面, 其水质是公园景观水体环境质量评价的重要指标。 本研究采集哈尔滨市8处城市公园景观水体上覆水, 应用三维荧光光谱-平行因子分析方法, 检测溶解性有机质(DOM)荧光光谱, 分析DOM的来源和组成特征, 以及荧光光谱指数、 组分荧光强度与理化指标的相关性, 为城市公园景观水体环境质量评价及污染防治提供参考依据。 研究结果表明: DOM荧光指数(FI)范围为1.71~1.98, 平均值为1.85, 其来源兼具外生源与自生源特征; 生物指数(BI)在0.97~1.34范围之间, 平均值为1.09, 新鲜度指数( β/α)范围为0.91~1.19, 平均值为1.01, DOM组成的新生自生源特征性强; 腐殖化指数(HI)在0.86~4.26范围内, 平均值为2.43, 腐殖化程度弱。 水体样品DOM中共识别出5种荧光组分: 类富里酸(紫外类富里酸组分C1、 可见类富里酸组分C2)、 类蛋白质(类色氨酸组分C3、 类酪氨酸组分C5)和类胡敏酸组分(C4), 类腐殖质(C1、 C2和C4)相对浓度高于类蛋白质。 3种类腐殖质间具有显著( p<0.01)正相关性, 且均与C5成显著( p<0.01)负相关, 而C3与其余荧光组分间相关性均不显著( p>0.05)。 各理化指标对FI的影响均不显著( p>0.05)。 pH与BI、 β/α( p<0.01)的正相关性及与HI( p<0.05)的负相关性均为显著。 DO与C3负相关性及与C5正相关性均为显著( p<0.05)。 类腐殖质与TOC、 TP( p<0.01)及COD( p<0.05)均具有显著正相关关系, 类富里酸与TN亦成显著( p<0.05)正相关性, 而C5与TOC、 TP均成显著( p<0.01)负相关。 基于上覆水理化指标和DOM荧光光谱指数、 组分荧光强度的主成分分析结果可知, 相比于荧光光谱指数, 类腐殖质及C5的荧光强度可以更好地区分不同水体样品, 用于评价景观水体环境质量。

关键词: 三维荧光光谱; 景观水体; 溶解性有机质; 光谱指数; 荧光强度
中图分类号:X832 文献标志码:A
Fluorescence Spectral Characteristics of Dissolved Organic Matter in Landscape Overlying Water of Urban Park
SHI Chuan-qi1, LI Yan2, WEI Dan2, CHEN Xi1, LI Zi-wei3,*
1. Harbin University, Heilongjiang Province Key Laboratory of Cold Region Wetland Ecology and Environment Research, Harbin 150086, China
2. Beijing Academy of Agriculture and Forestry Sciences, Plant Nutriention and Resources Institute, Beijing 100097, China
3. Harbin Institute of Technology, Urban Planning and Design Research Institute Co., Ltd., Harbin 150001, China
*Corresponding author
Abstract

The overlying water is the interface between water and the atmosphere, and its water quality is an important indicator for evaluating the environmental quality of park landscape water. This study collected landscape overlying water samples from eight parks in Harbin urban and applied the three-dimensional fluorescence spectroscopy parallel factor analysis method to detect the fluorescence spectral characteristics of dissolved organic matter (DOM). DOM's source and composition characteristics and the correlation between fluorescence spectral index, component fluorescence intensity, and physicochemical index were analyzed. This provides a reference basis for the environmental quality evaluation and pollution prevention of urban park landscape water. The study results showed that DOM's fluorescence index (FI) ranged from 1.71 to 1.98, with an average value of 1.185, suggesting that the source of DOM has both exogenous and endogenous characteristics. The biological index (BI) ranged from 0.97 to 1.34, averaging 1.09; the freshness index ( β/α) ranged from 0.91 to 1.19, averaging 1.101, indicating strong characteristics of the recently endogenous composed of DOM. The humification index (HI) ranged from 0.186 to 4.126, averaging at 2.143, indicating a low degree of humification. Five kinds of DOM fluorescent components were identified in the water samples: fulvic-like acid substance (Ultraviolet fulvic-like acid component C1, visible fulvic-like acid component C2), protein-like substance (tryptophan-like component C3, tyrosine-like component C5), and humic-like acid component (C4). The relative concentration of humic-like substances (C1, C2, and C4) was higher than that of protein-like substances. There was a significant ( p<0.01) positive correlation among the three kinds of humic-like substances, and all were significantly ( p<0.01) negatively correlated with C5. However, the correlation between C3 and other fluorescent components was insignificant ( p>0.05). Various physicochemical indices' impact on FI was insignificant ( p>0.05). The value of pH and BI, β/α ( p<0.01) exhibited a significant positive correlation and a significant negative correlation with HI ( p<0.05), respectively. The negative correlation between DO and C3 and the positive correlation between DO and C5 were significant ( p<0.05). Humus-like substances were significantly positively correlated with TOC, TP ( p<0.01), and COD ( p<0.05), while fulvic-like acid substances were also significantly positively correlated with TN ( p<0.05). Conversely, C5 negatively correlated with TOC and TP ( p<0.01). Based on the principal component analysis results of the overlying water physicochemical indices DOM fluorescence spectral index and component fluorescence intensity, it can be concluded that compared to the fluorescence spectral index, the fluorescence intensity of humic-like substances and C5 can better distinguish different water samples and be used to evaluate the environmental quality of landscape water.

Keyword: Three-dimensional fluorescence spectrum; Landscape water; Dissolved organic matter; Spectral index; Fluorescence intensity
0 引言

溶解性有机质(dissolved organic matter, DOM)是指能够通过0.45 μ m孔径滤膜的具有多种活性官能团的一系列不稳定有机分子的混合物, 广泛分布于自然环境中, 参与多种生物、 化学反应[1, 2, 3]。 水体DOM来源于自生源水生植物、 微生物代谢和外生源动植物残体、 径流及污水。 上覆水DOM来源和组成特征可用于水体环境质量评价[4, 5]。 张亚楠等[6]通过分析北京市北运河上覆水DOM荧光组分特征, 提出类色氨酸、 紫外腐植酸和类富里酸可间接反映水体富营养化的潜在风险; 余浩等[7]分析汛期上游来水对新汴河上覆水DOM组成的影响, 为制订水体环境管理方案提供了参考依据。

光谱技术常被应用于水体DOM检测, 利用三维荧光光谱荧光峰位置可鉴定荧光组分类型, 荧光强度可表征荧光组分浓度[8]。 李海斌等[9]利用该方法研究了宣城市南漪湖上覆水DOM的光谱特征, 计算荧光指数(fluorescence index, FI)、 生物指数(biological index, BI)、 腐殖化指数(humification index, HI), 进而判定上覆水DOM呈微弱腐殖化, 其来源主要受水体内源物质影响, 需加强对内源释放污染物控制与管理。 王斌等[10]采用三维荧光光谱技术结合平行因子分析法, 研究表明深圳市茜坑水库上覆水DOM中包含一种类腐殖质和两种存在同源性的类蛋白荧光组分, DOM来源以新生内源为主, 兼具外源输入, 以此进一步分析了该水库有机质污染的特征。

哈尔滨市作为我国首批国际湿地城市之一, 水生态安全对于城市生态文明建设与生态旅游可持续发展尤为重要。 本研究采集哈尔滨市公园内景观水体上覆水样品, 应用三维荧光光谱技术测定DOM的光谱特征及理化指标, 表征城市景观水体环境质量, 为水体污染防治提供科学依据。

1 实验部分
1.1 水体样品采集

2023年8月14日, 水体样品采集于哈尔滨市8处城市公园, 包括白渔泡国家湿地公园(BY)、 黛秀湖公园(DH)、 丁香公园(DX)、 群力国家城市湿地公园(QL)、 体育公园(TY)、 雨阳公园(YY)、 兆麟公园(ZL)以及新区中心公园(ZX)。 各公园水体主要受地表径流、 人为活动影响, 均无重大污染记录。 主要水生植物为芦苇(Phragmites australis)、 香蒲(Typha orientalis)、 欧菱(Trapa natans)、 浮萍(Lemna minor)、 金鱼藻(Ceratophyllum demersum)、 水葱(Schoenoplectus tabernaemontani)、 荇菜(Nymphoides peltata)。 使用水样采集器采集距离水面0~10 cm处水体样品, 采集前润洗3次。 每个公园景观水体随机设置6个采样点, 每两个采样点间距离不小于20 m, 每个采样点采集500 mL, 依次编号, 作为6次重复。 使用雷磁DZB-712型便携式多参数分析仪原位测定水体样品pH值和溶解氧(dissolved oxygen, DO)含量。 将所有样品低温(4 ℃)遮光条件下立即带回实验室, -20 ℃保存备用。

1.2 方法

参照文献[11, 12], 水体样品经过孔径0.45 μ m玻璃纤维滤膜过滤, 使用Hitachi F-7000型荧光光谱仪测定DOM三维荧光光谱。 激发光源450 W氙弧灯, 光电倍增管电压700 V, 激发波长(Ex)和发射波长(Em)扫描范围均为200~600 nm, 扫描速度为2 400 nm· min-1, 扫描间隔为5 nm, 狭缝宽度为5 nm。 使用超纯水作为空白样品, 进行散射校正。

使用Jena Multi N/C 2100型TOC分析仪测定总有机碳(total organic carbon, TOC)。 依据GB/T 18921-2019, 采用碱性过硫酸钾消解紫外分光光度法测定总氮(total N, TN), 钼酸铵分光光度法测定总磷(total P, TP)。 采用重铬酸钾法测定化学需氧量(chemical oxygen demand, COD)[11]。

1.3 数据分析

参考文献[10, 13], 利用Perkin Elmer FL WinLab software收集数据, 利用Matlab R2022a软件中Removescatter进行数据去散射, DOMFluor对48组数据进行平行因子分析, 该方法基于三线性分解理论, 采用交替最小二乘算法, 通过对比不同荧光组分数量时模型Ex和Em光谱的误差平方和曲线初步确定荧光组分个数, 曲线的平滑程度评估模型的拟合效果, 利用折半分析法验证模型的可靠性。 最终确定荧光组分数, 绘制三维荧光图谱[14, 15]。 参考文献[16], 去散射数据利用WPS Office Excel软件计算FI: Ex为370 nm时Em在450和500 nm条件下的荧光强度比值, BI: Ex为310 nm时Em在380和430 nm条件下的荧光强度比值, 新鲜度指数β /α : Ex=310 nm时Em在380 nm的荧光强度与420~435 nm范围内最大荧光强度比值。 利用Origin Pro 2021b软件计算HI: Ex为254 nm时, Em在435~480与300~345 nm范围内荧光峰面积的比值。

使用IBM SPSS Statistics 17.0软件对DOM的荧光光谱指数、 各组分荧光强度及水体理化指标分别进行差异显著性检验(单因素方差分析及Duncan多重比较, p< 0.05), 并利用水体理化指标及DOM荧光光谱指数、 组分荧光强度做主成分分析(principal component analysis, PCA), 绘制二维散点图。 使用HIPLOT云平台(https://hiplot.com.cn/)分析各荧光组分间, 荧光光谱指数、 组分荧光强度与理化指标间Pearson相关性, 并分别绘制相关性热图。

2 结果与讨论
2.1 上覆水DOM荧光光谱指数

DOM的荧光光谱指数如表1所示, FI介于1.71~1.98范围内, 平均值为1.85, 与王斌等[10]研究水库上覆水的结果相近, 总体上介于外生源特征值(1.4)和自生源特征值(1.9)之间, 而与以自生源为主的再生水补给型城市景观水体[12]有所不同, 哈尔滨市公园景观水体上覆水DOM来源兼具植物凋落物、 地表径流等外生源特征和浮游生物、 微生物代谢活动产生的自生源特征。 DH中FI较高, 大于1.9, 自生源特征显著(p< 0.05)高于其余样品, 与YY和ZL的差异不显著(p> 0.05)。 DX和TY的FI较低, DOM来源具有一定的外生源特征。

表1 DOM荧光光谱指数 Table 1 Fluorescence spectral indices of DOM

BI在0.97~1.34范围之间, 平均值为1.09, 与文献[10]研究结果基本一致, 本研究中上覆水DOM表现出极强(BI> 1)[9]的自生源特征。 β /α 用于表征新生DOM, 比值越高代表新生DOM比例越大[9]。 β /α 范围为0.91~1.19, 平均值为1.01, 与BI的变化基本一致。 QL中新生自生源特征最为显著(p< 0.05), BI为1.33± 0.02, β /α 为1.18± 0.01; YY只表现为较强(0.8< BI< 1)的自生源特征, 新生DOM相对较低。 HI在0.86~4.26范围内, 平均值为2.43, 依据文献[15], 本研究中HI的平均值均小于4, 即腐殖化程度弱, 这与李海斌等[9]总结我国多处水体中DOM腐殖化程度的结果相接近。 ZX和YY中HI较高, 即两处水体样品中DOM的腐殖化程度相对较高, 而QL、 ZL的较低。

2.2 上覆水DOM荧光组分特征

利用平行因子分析模型[14, 15], 本研究中识别出5个荧光组分时Ex和Em光谱的误差平方和曲线平滑, 波峰最少, 模型的拟合效果较好, 折半分析对比两个随机子数据集Ex和Em的载荷及模型拟合的三维荧光光谱同实测的基本一致, 即模型具有可靠性。 荧光组分数定为5, 绘制三维荧光图谱如图1, 参考文献[9, 16]对荧光组分的鉴定方法, 本研究上覆水DOM中5种荧光组分包括: 类富里酸(紫外类富里酸组分C1, Ex/Em = 240 nm/420 nm; 可见类富里酸组分C2, Ex/Em=270, 370/460 nm), 类蛋白质(类色氨酸组分C3, Ex/Em=230, 280/330 nm; 类酪氨酸组分C5, Ex/Em=220/300 nm), 以及类胡敏酸组分C4, Ex/Em=240, 300/510 nm。 各荧光组分亦见于景观河道[2]、 运河[6]及水库[10]等上覆水中, 具有普遍性。

图1 DOM三维荧光组分及Ex/Em载荷值Fig.1 Three dimensional fluorescence components of DOM and Ex/Em loading values

水体类腐殖质(C1、 C2和C4)主要来源于动植物残体、 地表径流等, 具有外生源特征, 受微生物降解和光化学效应等因素共同作用的影响。 C1、 C2有助于有机污染物的光降解和转化, 改善水质条件; C4可参与水体中抗生素、 重金属等污染物的迁移、 降解过程, 维持水体生态平衡。 类蛋白质(C3和C5)主要由水体自生源的浮游生物、 微生物代谢活动产生的氨基酸及其衍生物组成, 同时受到人为活动的影响[9, 16], 对生活污水[6]、 工业农业废水等人为干扰程度具有指示作用, 其含量变化可用于评估水体的污染程度和治理效果[11, 17]。

DOM中5种荧光组分的荧光强度见表2, 荧光强度表征各组分的相对浓度[8]。 不同样品中, C1相对浓度显著(p< 0.05)高于其余荧光组分, 占总组分和的比例近1/3, 其次为C2, 类富里酸(C1+C2)相对浓度占总组分和的比例大于60%, C4和C5均较低。 同张亚楠等[6]研究结果, 本研究中类腐殖质(C1+C2+C4)占总组分和的比例(大于70%)高于类蛋白质(C3+C5), 为类腐殖质主导型。 ZL中类腐殖质相对浓度显著(p< 0.05)高于其余样品, 而C5显著(p< 0.05) 较低, ZL具有显著(p< 0.05)较高的总组分和。 DH的C1、 C2、 C3、 C4均显著(p< 0.05)较低, 总组分和亦显著(p< 0.05)低于其余样品, 但同DX, C5具有较高的相对浓度。

表2 DOM组分荧光强度 Table 2 Fluorescence intensity of DOM component

水体中类腐殖质主要来源于外源性输入[9, 16]。 如图2, C1与C2成显著(p< 0.01)正相关, 即两种类富里酸具有同源性, 化学结构上具有相似性; C4与C1、 C2亦成显著(p< 0.01)正相关性, 说明3种类腐殖质具有相同的外生源特征, 主要来自于水生植物凋落物。 C5与3种类腐殖质均成显著(p< 0.01)负相关, 而C3与其余荧光组分间均无显著(p> 0.05)相关性, 表明两种类蛋白质的来源不同, C5可能来源于水体自生源的浮游生物、 微生物分解类腐殖质(C1、 C2、 C4)的代谢产物, 而C3的来源可能除分解类腐殖质的代谢产物外, 兼具人为活动等外生源输入[11]的影响。 BY中C3显著(p< 0.05)高于其余样品(表2), 这在一定程度上说明BY受人为活动干扰较大, 可能与之周边的农业生产有关。

图2 DOM荧光组分间相关性Fig.2 Correlation between fluorescence components of DOM

2.3 上覆水理化指标与DOM荧光光谱指数及组分荧光强度相关性

景观水体上覆水理化指标如表3所示, pH平均值为6.57, 呈中性, 各样品间差异不显著。 pH变化可影响DOM的荧光强度[14]。 结合图3可知, pH与各荧光组分间均无显著(p> 0.05)相关性, 而与BI、 β /α 具有显著(p< 0.01)正相关性, 与HI具有显著(p< 0.05)负相关关系, 说明pH会通过影响浮游生物、 微生物代谢活动而影响DOM自生源与腐殖化特征。 除pH外的5个理化指标, 与DOM荧光光谱指数间相关性均不显著(p> 0.05), 但可影响荧光组分相对浓度而间接影响荧光光谱指数。

表3 景观水体上覆水理化指标 Table 3 Physicochemical indices of landscape overlying water

图3 理化指标与DOM荧光光谱指数及组分荧光强度相关性Fig.3 Correlation among physicochemical indices and DOM fluorescence spectral indices and component fluorescence intensity

DO平均值为8.99 mg· L-1, ZL、 BY中的较低, 在多数样品间差异不显著(p> 0.05)。 水体DO含量会影响浮游生物、 微生物代谢活动, 进而影响DOM的组成与浓度[11]。 本研究中DO与类蛋白质具有显著(p< 0.05)相关性, 与C3成负相关, 与C5成正相关, 即DO升高时, C3的相对浓度降低, 而C5的相对浓度升高, 推测C3来源可能由厌氧微生物代谢产生, 而C5可能来源于浮游生物及好氧微生物代谢活动。

ZL、 YY、 BY中TOC、 TN及TP相对较高。 张亚楠等[6]研究表明水生态系统中C、 N、 P与DOM密切相关, 参与DOM转化, 影响水体富营养化。 同样在本研究中, TOC、 TP和类腐殖质均具有显著(p< 0.01)正相关性, 与C5具有显著(p< 0.01)负相关性; TN与类富里酸相关性显著(p< 0.05)。 同TN、 TP, COD常作为水体富营养化的评价指标之一[11]。 本研究中YY的COD显著(p< 0.05)较高, 其次如ZL、 TY、 ZX等, DH中显著(p< 0.05)较低。 COD与类腐殖质相关性显著(p< 0.05), 与类蛋白质的相关性不显著(p> 0.05), 说明相比于类蛋白质, 水体COD受类腐殖质浓度的影响更大。 可见, 水生植物凋落物进入景观水体, 具有外生源特征的类腐殖质浓度升高, TOC、 TN、 TP及COD亦升高, 而浮游生物、 微生物利用后降低, 自生源C5含量升高。 因此, 应采取及时清理水生植物凋落物等措施, 防止水体富营养化。

基于上覆水理化指标与DOM荧光光谱指数、 各组分荧光强度做PCA(图4), 前两个主成分的累计贡献率为76.86%, 至第3主成分累计贡献率达到87.00%。 各样品在前两个主成分轴上呈分散分布, 即各公园景观水体上覆水DOM荧光光谱指数、 组分荧光强度及理化指标间存在差异。

图4 理化指标与DOM荧光光谱指数及组分荧光强度主成分分析Fig.4 PCA of physicochemical indices and DOM fluorescence spectral indices and component fluorescence intensity

BY与ZX相距较近, 差异较小, 而DX、 ZL相距较远, 差异较大。

第1主成分中, 类腐殖质C2(0.97)、 C1(0.96)、 C4(0.95)和类蛋白质C5(-0.94)的荧光强度及理化指标TP(0.97)、 TOC(0.94)、 TN(0.85)、 COD(0.74)及DO(-0.74)具有较高的绝对权重值; 第2主成分中, pH(0.97)和光谱指数β /α (0.94)、 BI(0.88)、 HI(-0.83)的绝对权重值较高; C3(-0.81)荧光强度和FI(0.76)在第3主成分中。 可以看出, TP、 TOC对DOM的影响程度高于其余理化指标。 同前人[4, 6, 7, 15]所述, 结合与理化指标的相关性(图3), 可见DOM荧光光谱指数和组分荧光强度均可以有效区分不同水体样品, 应用于水体环境质量评价, 且相比于DOM荧光光谱指数, C1、 C2、 C4及C5的荧光强度具有更好的评价效果。

3 结论

哈尔滨市公园景观水体上覆水DOM来源总体上兼具外生源和自生源特征, 新生自生源特性强, 腐殖化程度弱。 DOM荧光组分包括类腐殖质(紫外类富里酸、 可见类富里酸、 类胡敏酸)和类蛋白质(类色氨酸、 类酪氨酸), 3种类腐殖质组分间具有显著正相关性, 且均与类酪氨酸组分具有显著负相关性。

DOM外生源类腐殖质组分的相对浓度高于自生源及人为活动产生的类蛋白质组分, 应合理规划水体景观植物选种及种植密度, 及时清理植物凋落物, 以防止过量外生源输入引起水体富营养化。 同时, 规范游客行为, 防止不当的人为活动对水体DOM组成产生影响。 理化指标与DOM荧光光谱指数及组分荧光强度间具有不同程度的相关性, 表明利用三维荧光光谱-平行因子分析方法, 可表征城市公园景观水体上覆水中DOM的来源和组成特征, 进一步评价水体环境质量, 且相比于荧光光谱指数, 组分荧光强度的评价效果更好。

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