本论文选取我国两大煤炭产区— — 山西大同和内蒙古鄂尔多斯的共59个具有代表性的煤质标样作为研究对象。 所有煤样均依据GB/T 404— 2008《煤样的制备方法》进行制备和元素分析标定。 将5 g煤样破碎研磨至粒径< 0.2 mm, 使用YP-30T液压压片机在30 MPa压力下压制60 s, 制成直径30 mm、 厚度约3 mm的致密煤样压片, 具体的制样流程如图1(a)所示。 每个压片样品分别进行3次独立的LIBS光谱采集实验, 共获得177份煤样光谱数据, 表1给出了所测59个煤样的化学分析结果统计范围, 其中灰分含量范围为6.23%~40.95%, 热值范围为18.64~36.94 MJ· kg^-1, 涵盖了烟煤到褐煤的主要品种。

图1

Fig.1

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	图1 (a)煤质样品制样图; (b)LIBS实验装置示意图Fig.1 (a) Sampling diagram of coal samples; (b) Schematic diagram of the LIBS experimental setup

表1

Table 1

表1(Table 1)

表1 煤质样本灰分、 热值含量分布表 Table 1 Distribution table of ash and calorific value content of coal quality samples 灰分/% 热值/(MJ· kg-1) 均值 14.93 28.23 标准差 3.10 3.156 最大值 40.95 36.94 最小值 6.23 18.64

表1 煤质样本灰分、 热值含量分布表 Table 1 Distribution table of ash and calorific value content of coal quality samples

本实验中采用波长为1 064 nm双脉冲激光器, 最大脉冲能量为200 mJ, 脉冲频率为5 Hz, 通过扩束再聚焦光学系统聚焦到样品表面, 激发煤质样品产生等离子体, 再利用旁轴收光系统收集等离子体光谱, 设备具体如图1(b)所示。 双脉冲激光器采用两路100 mJ脉冲激光合束而成, 第一个激光脉冲先作用于煤质样品表面, 使样品被激发产生等离子体, 在等离子体膨胀冷却后, 第二个激光脉冲再打到等离子体上对其再度激发。 这种二次激发过程能够使等离子体中更多的物质被持续加热、 电离, 增加了等离子体的温度和电子密度, 从而增强煤质样品LIBS光谱强度。 光谱仪采用低噪声CMOS探测器的制冷型Avantes光谱仪, 通过选择最优的光栅刻线数与狭缝尺寸, 分辨率能够达到0.09 nm。 光谱仪延迟时间设置为2 μ s, 积分时间设置为2 ms。 同时为了避免在同一位置检测时光谱信号减弱, 对整体实验结果的影响, 在数据采集过程中, 采用转盘对样品进行旋转运动, 实现样品多点位数据采集。

在传统的煤质灰分定量分析中, 特征选择通常依赖于专家经验, 通过预设规则对波长进行筛选。 尽管这一方法在实际应用中具有一定的实用性, 但其局限性亦不容忽视。 人工选线方法往往依赖于专家的直觉与经验, 容易忽略一些潜在的关键波长, 导致特征选择的过程受到人为偏差的影响, 从而影响模型的客观性和准确性。 而SHAP值(shapley additive explanations), 作为一种基于博弈论的解释方法, 旨在量化每个特征对模型输出的贡献。 通过计算每个波长的SHAP值, 能够自适应地评估各个波长对煤质灰分预测的影响, 从而实现更加科学和客观的特征筛选。 SHAP值能够为每个特征分配一个明确的贡献值, 体现其在模型预测中的重要性, 避免了传统人工选线方法中可能存在的主观偏差。 然而, SHAP值在处理特征共线性、 协同效应、 计算复杂度以及高维数据等方面仍然存在一定的局限性。 SHAP作为边际贡献度量工具, 难以有效反映特征之间的相互作用, 特别是在特征高度相关或存在强烈共线性时, 可能导致重要特征的贡献被低估或误删。 为了克服这些局限并提高特征选择的准确性, 本文在对光谱数据进行降维处理后, 再应用SHAP值进行特征筛选。 通过降维, 减少冗余特征的干扰, 可以有效地缓解特征共线性和协同效应问题, 确保最终筛选出的波长在煤质灰分和热值预测中的重要性被更加准确地评估, 从而提高模型的稳定性和泛化能力。

XGBoost是一种基于梯度提升决策树(gradient boosting decision tree, GBDT)的高效集成学习算法^[16], 广泛应用于分类、 回归及排序任务。 其核心思想是通过加法模型(additive model)迭代优化多个弱学习器(决策树)的预测结果, 最终构建强学习器。 具体原理如下:

模型预测输出由K棵决策树的加权和构成:

y^=∑k=1Kfk(x), fk∈F(1)

式(1)中, F为决策树函数空间, f_k为第k棵树的映射函数。 在第t次迭代时, 模型预测值为前t-1棵树的预测结果与新数f_t的叠加

y^i(t)=y^i(t-1)+ft(xi)(2)

目标函数由损失函数L和正则化项Ω 共同构成, 旨在平衡预测精度和模型复杂度

obj(θ)=∑i=1nL(yi, y^i)+∑k=1KΩ(fk)(3)

式(3)中, L(y_i, y^i)为损失函数(如均方误差或交叉熵), Ω (f_k)为控制树的复杂度的正则化项。 正则化项定义为:

Ω(ft)=γT+12λ∑j=1Tωj2(4)

式(4)中, ω _j为叶子权重, γ 和λ 分别为叶子数量与权重的惩罚系数。 在第t次迭代中, 目标函数可简化为优化当前树f_t

obj(θ)(t)=∑i=1nL(yi, y^i(t-1)+ft(xi))+Ω(ft)(5)

对损失函数进行二阶泰勒公式展开近似

obj(θ)(t)≈∑i=1ngift(xi)+12hift2(xi)+Ω(ft)(6)

式(6)中, gi=∂y^(t-1)L(yi, y^i(t-1))与 hi=∂y^(t-1)2L(yi, y^i(t-1))分别表示损失函数的一阶和二阶梯度。 设 Ij={ixi∈j}为属于叶子节点j的样本集合, 则目标函数可进一步分解为叶子节点权重 ωj的函数

obj(θ)(t)=∑j=1T∑i∈Ijgiωj+12∑i∈Ijhiωj2+γT(7)

对ω _j求导并令导数为零, 可得到最优叶子权重

ωj* =-∑i∈Ijgi∑i∈Ijhi+λ(8)

将 ωj*带入目标函数, 得到简化后的目标值

obj(θ)(t)=-12∑j=1T∑i∈Ijgi2∑i∈Ijhi+λ+γ(9)

在生成树结构时, 通过最大化分裂增益选择最优分割点

Gain=12GL2HL+λ+GR2HR+λ-(GL+GR)2HL+HR+λ-γ(10)

式(10)中, GL=∑i∈ILgi、HL=∑i∈ILhi, IL和 IR分别为分裂后的左右子节点样本集合^[17]。 若增益小于γ , 则终止分裂以防止过拟合。

遗传算法(GA)作为一种全局优化方法, 凭借其种群多样性机制和混合参数空间搜索能力, 在本研究中被用来同步优化XGBoost的超参数与特征子集^[18]。 与贝叶斯优化和随机搜索相比, GA通过并行演化策略有效避免了局部最优解, 能够适应LIBS光谱分析中的高维离散-连续混合参数空间, 提供了更为高效且可靠的优化方法^[19]。 相比之下, 贝叶斯优化虽然在低维连续空间具有较高的样本效率, 但其顺序迭代机制使得计算延迟敏感, 且高斯过程在建模高维离散参数时表现不佳。 随机搜索虽然可以进行全域采样, 但其盲目性导致收敛速度较慢, 且在局部最优解区域容易遗漏全局最优解。 相比之下, GA凭借其强大的全局搜索能力、 适应性强和并行计算优势, 能够更高效地在复杂的超参数空间中找到最优解。 在本研究中, GA用于优化XGBoost模型的超参数, 并结合二进制编码进行特征选择, 从而提升LIBS煤质分析模型的预测精度与鲁棒性。 遗传算法中的超参数优化模块主要用于调整和选择遗传算法的参数, 以便提升算法的性能并获得更好的解。 遗传算法的超参数包括种群大小、 交叉率、 变异率、 选择策略等, 这些参数对算法的收敛速度和最终解的质量有很大的影响, 具体流程如图2所示。

图2

Fig.2

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	图2 GA-XGBoost模型流程图Fig.2 GA-XGBoost model flowchart

步骤1: 对XGBoost模型的超参数进行二进制编码, 生成初始种群。

步骤2: 将二进制编码后的特征向量输入XGBoost模型进行训练, 同步记录每棵决策树的节点参数矩阵, 形成个体性能的量化依据。

步骤3: 计算各候选个体在训练集上的预测误差, 通过预设的适应度函数量化个体适应度值。 设定一个阈值Γ , 作为判断个体优劣的标准。

步骤4: 根据适应度值对种群执行选择、 交叉与变异操作, 生成新一代候选解集。 通过比较新一代群体的最高适应度Γ 与阈值Γ _c, 决定是否终止迭代: 若Γ > Γ _c, 则进入参数固化阶段; 否则重复步骤2— 步骤4直至满足条件。

XGBoost模型的性能往往受到超参数选择的影响。 传统的超参数选择方法通常依赖于人工调参或者网格搜索等方法, 这些方法可能会错过最优解, 且计算复杂度较高。 而遗传算法作为一种全局优化算法, 能够有效地在大规模超参数空间中进行搜索, 从而提高XGBoost模型的预测性能。 遗传算法优化的XGBoost模型通过对XGBoost的超参数进行优化, 通过适应度函数选择出最适合当前问题的超参数组合, 能够显著提升模型的准确性、 稳定性和泛化能力, 能够在较小的误差范围内做出更精准的预测, 并且减少了模型过拟合的风险, 具体参数范围如表2所示。

表2

Table 2

表2(Table 2)

表2 GA-GXBoost超参数范围与遗传算法配置 Table 2 GA-XGBoost hyperparameter range and genetic algorithm parameters 名称 参数设置 learning_rate 0.01~0.3 n_estimators 50~200 max-depth 3~15 min_child_weigth 1~10 subsample 0.5~1 colsample_bytree 0.5~1 reg_lambda 0~10 reg_alpha 0~10 种群规模 50 交叉概率 0.9 变异概率 0.1 终止条件 连续20代最优适应度相对变化< 0.1%

表2 GA-GXBoost超参数范围与遗传算法配置 Table 2 GA-XGBoost hyperparameter range and genetic algorithm parameters

采用决定系数R²、 均方根误差RMSE、 平均绝对误差MAE、 相对标准偏差(relative standard deviation, RSD)、 来评价定量回归模型的预测性能, 相关的计算原理为

R2=1-∑i=1n(yi-y^i)2∑i=1n(yi-y-i)2(11)

$\mathrm{RMSE}=\sqrt{\frac{\sum_{i=1}^{n}\left(y_{i}-\hat{y}_{i}\right)^{2}}{n}}$(12)

$\text { MAE }=\frac{\sum_{i=1}^{n}\left|y_{i}-\hat{y}_{i}\right|}{n}$(13)

$\mathrm{RSD}=\frac{\sqrt{\frac{\sum_{i=1}^{n}\left(x_{i}-\bar{x}\right)^{2}}{n-1}}}{\bar{x}}$(14)

R²衡量的是模型对数据的解释能力, 表示特征能够解释目标值的方差比例。 R²的值范围从0到1, 越接近1表示模型的拟合效果越好, R²> 0.7通常认为模型拟合效果较好, 而R²< 0.5则提示模型可能未充分捕捉数据规律, 需优化特征或算法。 MSE是预测值与实际值差异的平方的平均值的平方根, 它给出了误差的标准单位, 反映了模型预测的误差大小。 当模型的RMSE值接近0时, 表示模型的预测误差很小, 表现较好。 但如果RMSE值显著较高, 则说明模型的预测误差较大, 可能需要调整模型或使用其他方法来优化性能。 MAE是预测值与实际值之间差异的绝对值的平均值。 它反映了预测值与实际值之间平均偏差的大小。 若MAE接近0, 说明模型的预测误差较小。 将RMSE和MAE一起评估, 可以提供更全面的模型性能反馈, RMSE强调了大误差, 而MAE则更关注整体的平均误差。 RSD是衡量数据相对波动性的一个指标, 通常用于描述数据集的离散程度。 RSD< 10%通常表明数据精度较高, RSD> 10%则可能提示需要改进实验设计或模型。

在本次实验中, 共使用了177组煤样数据, 所有样品通过随机抽样方法被划分为141个训练样品和36个测试样品。 为了进一步提高模型的稳定性并减少数据划分带来的偏差, 采用了5折交叉验证(5-fold cross-validation)方法对训练集进行进一步划分。 交叉验证是一种常用的机器学习模型验证方法, 其核心思想是通过将数据集划分为多个子集, 在每一轮验证中使用其中的部分子集进行训练, 剩余的子集用于验证, 从而评估模型的泛化能力。 在5折交叉验证中, 数据集被均匀划分为5个互不重叠的子集, 每次验证时, 模型使用4个子集进行训练, 剩余的1个子集用于验证。 该过程重复5次, 最终结果通过对5次验证的性能结果进行平均, 得到模型的整体评估指标。 这一方法不仅提高了模型的可靠性, 还有效减少了训练集划分所可能带来的偶然性误差。

为了进一步提升定量分析的准确性, 并防止模型出现过拟合, 本文对原始光谱数据进行了多项预处理操作。 首先, 在光谱数据的背底校正方面, 采用了自适应迭代重加权惩罚最小二乘法(adaptive Iteratively reweighted penalized least squares, airPLS)。 通过最小化背景信号的平方误差, 准确估算并去除光谱中的背底, 其中窗口大小设置成5, 惩罚系数为0.1, 最大迭代次数为200。 该算法的优势在于其能够根据光谱的局部特征自适应地调整背底形状, 无需对背底进行先验假设。 通过这种方法, 可以有效去除光谱中的背底漂移, 并保留光谱中元素的特征信息, 从而确保后续分析的精度。 经过背底校正后, 对光谱数据进一步进行了S-G平滑去噪, 以减少高频噪声的干扰, 其中窗口大小设置为5, 多项式阶数设置成3, 并对数据进行了光谱识别及谱峰的提取。 基线校正与去噪前后的平均光谱如图3所示。

图3

Fig.3

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	图3 预处理前后平均光谱对比Fig.3 Comparison of average spectra before and after preprocessing

在谱峰识别与量化过程中, 首先识别出光谱中的500个强度最高的极大值位置, 这些极大值被认为是谱峰的中心波长^[14]。 随后, 通过寻找每个谱峰中心附近的两个极小值, 构建每个谱峰的基线。 最后, 通过计算基线与光谱曲线之间的面积, 量化每个谱峰的强度信息。 通过这一系列的预处理操作, 原始光谱数据的维度由14 328维降至500维, 有效减少了数据的复杂性, 同时保留了与样品特征相关的关键信息。

本研究利用主成分分析(principal component analysis, PCA)进行二次降维, 保留95%的累积方差贡献率后, 利用XGBoost模型计算每个波长对应的SHAP(shapley additive explanations)值。 通过求取各特征在所有样本上的平均绝对SHAP值, 筛选出前15个权重最高的波长, 如图4所示。 其中红色代表高特征值, 蓝色代表低特征值, 颜色越深, 表示该特征值对当前样本的SHAP值影响越显著。 最顶部的特征对模型预测影响最大, 其SHAP值的分布范围较广, 说明该特征在不同样本中的影响差异显著。

图4

Fig.4

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	图4 前15特征SHAP值Fig.4 SHAP values of the top 15 features

为评估所提模型的有效性, 本研究将GA-XGBoost模型与多种常用的回归方法进行了对比, 包括标准XGBoost、 多元线性回归(multiple linear regression, MLR)、 偏最小二乘回归(partial least squares, PLS)随机森林(random forest, RF)和支持向量机回归(SVM)模型。

在灰分预测任务中, GA-XGBoost模型展现出显著优势。 如表3所示, GA-XGBoost的R²值达到0.986, 相较于传统XGBoost模型提升了0.053, 且显著高于其他对比模型。 其预测误差为所有模型中最低, RMSE为0.825, 较XGBoost降低0.964; MAE为0.489, 较XGBoost降低0.324; RSD为3.264%, 较XGBoost模型降低了1.494%。 整体模型效果较11点平滑-二阶微分模型^[10]与WTD-RFECV混合模型^[11]有较好的提升。 这一结果表明, GA-XGBoost在灰分预测中不仅具有更高的拟合精度, 还能有效抑制噪声干扰, 提升模型稳定性。

表3

Table 3

表3(Table 3)

表3 模型预测结果比较 Table 3 Comparison of model prediction results R2 RMSE MAE RSD/% 灰分/% GA-XGBoost 0.986 0.825 0.489 3.264 XGBoost 0.933 1.789 0.813 4.758 RF 0.894 2.204 1.106 4.247 SVM 0.633 4.176 2.598 8.181 PLS 0.535 4.699 3.293 7.813 MLR 0.644 4.113 3.065 13.451 热值/ (MJ· kg-1) GA-XGBoost 0.933 0.800 0.494 4.801 XGBoost 0.930 0.821 0.564 5.672 RF 0.882 1.068 0.763 5.806 SVM 0.811 1.352 0.927 7.335 PLS 0.616 1.927 1.391 10.757 MLR 0.714 1.662 1.284 11.145

表3 模型预测结果比较 Table 3 Comparison of model prediction results

在热值预测任务中, GA-XGBoost同样表现卓越, 其R²值为0.933, 较传统XGBoost提升0.003, 优于随机森林和支持向量机等模型。 模型RMSE为0.800 MJ· kg^-1, 较XGBoost降低0.021; MAE为0.494 MJ· kg^-1, 较XGBoost降低0.070; RSD为4.801%, 较XGBoost模型降低了0.871%。 此外, 图5与图6展示了灰分与热值各模型预测值与真实值的对比, 其中GA-XGBoost的预测点紧密分布于对角线附近, 表明其预测值与真实值高度一致; 而其他模型的预测点则呈现明显离散趋势。

图5

Fig.5

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	图5 不同模型在煤质灰分上的预测效果(a)— (f)Fig.5 Predictive effects of different models on coal ash (a)— (f)

图6

Fig.6

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	图6 不同模型在热值上的预测效果(a)— (f)Fig.6 Predictive effects of different models on coal calorific value (a)— (f)

鲁棒性反映了检测系统在复杂工况下持续输出高精度结果的能力, 其核心体现在对未参与建模样本的参数预测准确性及长期稳定性方面。 工业场景中, 检测仪器需克服环境扰动与操作变量引入的系统误差, 而高性能软硬件协同架构可有效抑制系统漂移, 提升对异常工况的容忍阈值。 为验证本设备的工业鲁棒性, 采用20组未参与建模的煤炭样本进行外部验证。 这20组样品来自某燃煤铜冶炼厂, 通过现场实际生产过程中皮带物料进行跨带式在线检测, 通过化验室送检得到灰分与热值浓度后进行比对, 能够代表实际使用场景。 将GA-XGBoost模型应用于这20个样品的光谱数据, 比较预测灰分、 热值与标准值之间的偏差如图7(a)与图8(a)所示, 灰分与热值的预测值与真实值高度吻合, 最大绝对偏差分别小于1%和0.5 MJ· kg^-1; 图7(b)与图8(b)进一步展示了各样本的误差分布, 灰分预测误差集中在± 0.9%范围内, 热值误差波动幅度低于± 0.35 MJ· kg^-1, 且无明显系统性偏移。 实验结果表明, GA-XGBoost模型在复杂工业场景下仍能保持高精度与稳定性, 其误差水平能够满足燃煤铜冶炼厂在线监测的实时性需求^[20]。 该模型的可靠性能为燃料配比优化、 燃烧效率提升及环保调控提供精准数据支撑, 从而降低设备损耗并减少碳排放。

图7

Fig.7

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	图7 灰分定量分析设备模型验证结果(a)— (b)Fig.7 Results of model validation of equipment for quantitative analysis of ash (a)— (b)

图8

Fig.8

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	图8 热值定量分析设备模型验证结果(a)— (b)Fig.8 Results of model validation of equipment for quantitative analysis of calorific value (a)— (b)