当太赫兹波沿双折射晶体光轴方向入射时, 不发生双折射现象; 而当传播方向与光轴方向不同时, 可将入射线偏振光等效分解为两个偏振方向互相垂直的光分量, 二者在晶体中的传播速度不同。 根据惠更斯波面理论, 以竖直偏振太赫兹波正入射Z-Cut(光轴平行于界面)单轴负晶体为例, 入射太赫兹波分解为遵守折射定律的寻常光(o光)和不满足折射定律的非常光(e光)。 o光的波面为球面, e光的波面是以光轴为轴线的旋转椭球面, 两波面在光轴方向上相切, 故寻常光和非常光传播方向不发生改变, 二者的速度差经过一定厚度的介质转变为相位差, 测量此相位差即可计算晶体双折射率。

利用THz-TDS进行双折射材料表征, 将晶体旋转一周以调整入射太赫兹波偏振方向与晶体光轴的方位角, 该过程中探测器可以接收到一系列表征偏振态相对位置变化的信号, 如图1所示。 图中, t₀为空气参考信号峰值所在时间位置, t₁、 t₂为双折射晶体快光和慢光信号峰值所在时间位置, t₃、 t₄为信号快光和慢光第一次回波峰值所在时间位置, 由于样品较薄, 快光和慢光脉冲并未完全分离。 在负晶体中, 非常光的折射率小于寻常光, 相应地传播速度较快, 故称其为快光, 偏振方向平行于光轴。

图1

Fig.1

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	图1 双折射晶体旋转过程中的太赫兹时域信号变化Fig.1 Time domain signals obtained by rotating birefringence crystal

将双折射晶体旋转样架置于THz-TDS光路中, 测量空气参考信号。 放入双折射晶体后获取可明显区分快慢轴所对应两个峰值的时域信号(若无, 晶体样架自动旋转45° 再次扫描), 并将光学延迟线锁定于快轴峰值位置。 快慢光折射率不同导致其在双折射晶体中的经过的光程不同, 根据太赫兹时域信号中快慢光主峰、 多重反射第一次回波峰值以及空气参考信号峰值出现的时间差^[14], 计算晶体厚度

t1-t0=d(n1-1)/ct3-t1=2dn1/ct2-t0=d(n2-1)/ct4-t2=2dn2/c(1)

式(1)中, n₁、 n₂分别为双折射晶体的非常光折射率和寻常光折射率, d为双折射晶体厚度, c为真空中的光速。 这种方法建立在折射率不随频率变化的情况下, 虽有一定误差, 但是计算量小, 可用于晶体厚度的初步估算, 计算结果记为d(1)。

晶体快速旋转一周进行测试, 当光轴方向平行于入射太赫兹波偏振方向时, 出现扫描信号峰值, 此时确定光轴位置。 解锁光学延迟线后分别测量快慢光时域信号, 根据估计厚度和总采样时间计算晶体内部多重反射次数。 在d(1)± 0.1 mm范围内以0.1 mm为间隔求解各厚度值所对应的复折射率${{\tilde{n}}_{s}}~(\omega )={{n}_{s}}(\omega )-i{{\kappa }_{s}}(\omega )$, 建立以折射率n_s(ω )和消光系数κ _s(ω )为变量的理论传递函数

${{T}_{th}}\left( \omega \right)=\frac{4{{{\tilde{n}}}_{s}}\left( \omega \right)}{\ \ {{[{{{\tilde{n}}}_{s}}\left( \omega \right)+1]}\ ^{2}}\ \ }\ \exp \left(\ \ -i\frac{\ \ \left( {{{\tilde{n}}}_{s}}\left( \omega \right)-1 \right)\omega d\ \ \ }{c} \ \ \right)\cdot \overset{m}{\mathop{\underset{n=0}{\mathop \sum }\,}}\,{{\left[ \exp \left(\ -i\frac{{{{\tilde{n}}}_{s}}\left( \omega \right)\omega d}{c} \ \ \right)\frac{{{{\tilde{n}}}_{s}}\left( \omega \right)-1}{{{{\tilde{n}}}_{s}}\left( \omega \right)+1} \right]}^{2n}}$(2)

式(2)中, ω 是角频率, m表示太赫兹时域信号中记录的回波个数。 使用矩形窗保留样品和参考的主峰信号, 补齐后进行傅里叶变换, 得到频域信号E_sam(ω )和E_ref(ω ), 计算太赫兹波与晶体作用的实测传递函数, 见式(3)

${{T}_{pr}}\left( \omega \right)=\frac{{{E}_{\text{sam}}}\ \ \left( \omega \right)}{\ \ \ \ {{E}_{\text{ref}}}\ \ \left( \omega \right)\ \ \ \ }$(3)

通过多元函数全局优化求复折射率, 建立理论和实测传递函数的误差函数如式(4)

E=|Tth(ω)-Tpr(ω)|(4)

对所求复折射率实部再次进行傅里叶变换, 将厚度不准确引起的折射率周期性震荡转换为离散峰值

$\text{FN}\left[ \text{k} \right]=\overset{N-1}{\mathop{\underset{n=0}{\mathop \sum }\,}}\,\left[ {{n}_{s}}\left( \omega \right)\text{exp}\left( -i\frac{2 \pi }{N}kn \right) \right],~~~~k=0, \ldots , N-1$(5)

式(5)中, N是采样点数。 此离散峰值最小时所对应的厚度d(2)即为d(1)± 0.1 mm厚度范围内最接近真实厚度的计算值。 为提高参数提取效率, 将厚度估计范围缩小至d(2)± 0.01 mm, 以0.01 mm为间隔继续进行传递函数迭代逼近, 如此不断循环, 将厚度不准确引起的折射率振荡最小化, 实现双折射晶体非接触测厚, 并计算所对应的折射率、 消光系数, 相关算法流程如图2所示。

图2

Fig.2

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	图2 太赫兹双折射材料参数提取流程Fig.2 Terahertz birefringence optical parameters extraction process

本研究使用的THz-TDS平台通过光电导天线产生线偏振太赫兹波, 如图3所示。 在半导体基底表面加工微带天线结构, 天线两端施加偏置电压, 利用钛: 蓝宝石飞秒激光器产生亚皮秒红外(800 nm)泵浦光, 击打至两天线中间产生载流子, 在偏置电压的加速下诱导产生沿竖直方向线性极化的太赫兹频段相干电磁波, 可用频带范围0.3~3.0 THz。 利用4个离轴抛物面镜引导太赫兹波穿过晶体至探测端, 作用于未加偏置电压的接收天线产生光电流。 通过调节光学延迟线结构的中空全反射镜, 控制泵浦光与探测光到达太赫兹发生端和探测端的光程差, 实现相干探测。

图3

Fig.3

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	图3 太赫兹双折射实验装置Fig.3 Terahertz birefringence experimental setup

所设计的自动旋转样架采用万能角度尺原理, 以放置样品的圆形刻度盘为主尺, 最小分度为2° , 样架作为游标, 将主尺上的2度等分为12份, 故设备读数精度可达10', 用以辅助光轴定位。 将样架放置于TDS系统中, 调节升降台底座使刻度盘中心与聚焦太赫兹波在同一高度。 该装置避免了手动旋转样品引入的人为因素误差, 提高了操作精度。 除圆形晶片外, 样架还配备了方形卡槽和薄膜片夹, 可用于薄膜器件测试和周期性亚波长人工结构的局域电场增强效果探索, 在偏振敏感的超材料光谱响应表征方面也有很大应用价值。

晶体的各向异性源于其内部结构的周期性和对称性。 蓝宝石晶体是太赫兹频段常见的双折射材料, 其主要成分为氧化铝(Al₂O₃), 是一种化学性质十分稳定的光学晶体材料, 在强激光窗口等光学元件领域有着广泛的应用^[15]。 为了验证参数提取方法的有效性, 使用Swiss Jewel公司的两款W12.65和W12.75型圆形蓝宝石窗, 双面抛光, 厚度分别为(0.64± 0.03)和(0.51± 0.03) mm, 蓝宝石晶体进行(10-10)取向, 对应于具有单轴双折射的三角结构, 如图4所示。 在空气参考及光轴方向分别垂直和平行于入射太赫兹波偏振方向的情况下, 均记录了超过37 ps的时域数据。 光学延迟线快速扫描太赫兹时域波形时, 观察到快慢轴的双峰, 证明了双折射现象的存在。

图4

Fig.4

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	图4 蓝宝石晶胞及(10-10)切向晶面[16]Fig.4 Sapphire crystal cell and (10-10) tangential crystal plane[16]

旋转样架安装调试完成后, 将太赫兹光路封装在玻璃实验箱中, 持续通入干燥空气(氮气)以降低空气中的水蒸气对太赫兹波的吸收, 实验环境温度保持在(23± 1) ℃。 首先在没有样品的情况下采集空气参考信号, 再将双折射晶体嵌入旋转样架刻度盘中心样品孔内, 采集样品信号, 通过光学延迟线控制时域信号采样点数为1 875。 若所获样品时域信号仅有一个明显的主峰, 样架自动旋转45° 重新采集, 直至样品信号呈现可明显区分的快慢轴双峰。

THz-TDS系统采样间隔为0.033 ps, 如实验中所获取的非常光峰值位于时域信号第713个采样点处, 则将光学延迟线锁定于23.529 ps。 旋转样架以8.57° 步长将晶体快速旋转一周, 非常光峰值最大处即光轴位置, 与初始位置夹角为25.7° 。 再旋转样架自动将光轴回位至刻度盘零刻线处, 采集样品非常光信号, 继续旋转90° 使入射太赫兹波偏振方向垂直于光轴, 采集样品寻常光信号。

为降低随机误差对实验结果的影响, 分别对两个样品各采集了三组非常太赫兹波和三组寻常太赫兹波时域信号, 通过传递函数迭代逼近算法在原位确定双折射晶体厚度, 计算结果取平均, 如表1所示, 与实际测量值进行比较, 相对误差分别为0.57%, 0.24%。 由此可见, 使用本研究提出的算法进行双折射晶体非接触测厚结果较为准确。

表1

Table 1

表1(Table 1)

表1 蓝宝石样品厚度测量值与计算值 Table 1 Measured and calculated thickness of sapphires 样品组别 测量厚度/mm 计算厚度/mm 相对误差/% Sapphire1 0.64± 0.03 0.631± 0.004 0.57 Sapphire2 0.51± 0.03 0.507± 0.008 0.24

表1 蓝宝石样品厚度测量值与计算值 Table 1 Measured and calculated thickness of sapphires

根据上述计算厚度值获取相应蓝宝石晶体的非常折射率和寻常折射率, 如图5所示。 阴影区域表示测量误差, 由旋转样架及光学延迟线步进电机定位精度和重复测量次数影响, 时域截断与厚度估计的微小误差可以忽略。 在0.3~1.5 THz频率范围内计算蓝宝石晶体非常光折射率平均值n_e=3.08± 0.02, 寻常光折射率平均值为n_o=3.39± 0.02, 双折射率为二者之差: n_e-n_o=-0.31± 0.02, 与文献值相符^[10]。

图5

Fig.5

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	图5 蓝宝石晶体的非常折射率、 寻常折射率和双折射率Fig.5 The refractive indices and birefringence of sapphire

非常太赫兹波和寻常太赫兹波的复折射率虚部, 即消光系数κ _s(ω ), 可用于计算样品吸收系数

α(ω)=2κs(ω)ωc(6)

样品在0.3~1.5 THz频率范围内的吸收谱如图6所示。 实验证明, 所提出的方法能够实现THz-TDS双折射晶体材料参数无损检测。

图6

Fig.6

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	图6 蓝宝石晶体的非常吸收系数、 寻常吸收系数Fig.6 The absorption coefficients of sapphire