引用本文
房孝猛, 王华来, 徐晖, 黄孟强, 刘向. 基于SVM与近红外TDLAS技术的多组分痕量气体识别与检测[J]. 光谱学与光谱分析, 2024,44(10): 2909-2915.
FANG Xiao-meng, WANG Hua-lai, XU Hui, HUANG Meng-qiang, LIU Xiang. Identification and Detection of Multi-Component Trace Gases Based on Near-Infrared TDLAS Technology Based on SVM[J]. Spectroscopy and Spectral Analysis, 2024,44(10): 2909-2915.
Doi:10.3964/j.issn.1000-0593(2024)10-2909-07  
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基于SVM与近红外TDLAS技术的多组分痕量气体识别与检测
房孝猛, 王华来, 徐晖, 黄孟强, 刘向*
南京信息工程大学电子与信息工程学院, 江苏 南京 210044
*通讯作者 e-mail: xjlx1906@126.com

作者简介: 房孝猛, 1998年生, 南京信息工程大学电子与信息工程学院硕士研究生 e-mail: 20211249212@nuist.edu.cn

收稿日期: 2023-06-21 修回日期: 2023-12-14
基金: 国家自然科学基金项目(61905116), 苏州市姑苏创新进取人才项目(ZXL2021303), 江苏科技智库计划(青年)项目(JSKX24019)资助
摘要

基于可调谐半导体激光吸收光谱技术(TDLAS), 采用频分多路复用(FDM)方法, 研究了一种基于支持向量机(SVM)分类的近红外多组分痕量气体识别与检测系统。 激光光谱技术表征气体吸收谱线时, 气体在近红外波段比远红外吸收能力低, 单一波段激光光谱检测气体存在吸收信号弱, 各气体组分相互干扰大。 为提升探测精度, 精准识别气体组分并同时进行多成分检测, 基于可调谐半导体激光吸收光谱技术, 采用频分复用的近红外TDLAS技术, 搭配SVM分类算法进行混合气体的实时检测, 有效避免了各气体的交叉干扰, 实现了一氧化氮NO、 硫化氢H2S、 氨气NH3、 二氧化氮NO2、 乙炔C2H2、 二氧化碳CO2、 甲烷CH4、 氯化氢HCl八种气体标志物的痕量检测。 当8个激光器同时工作时, 系统控制带通滤波器进行分时滤波, 并将差分锁相后的二次谐波数据依次传输至上位机实时显示。 识别率超过96.3%, 含量平均预测准确率均高于99.6%, 取得了CH4最低检测下限为0.01 μL·L-1的高精度检测效果, NO2为0.05 μL·L-1、 C2H2为0.03 μL·L-1, 其余气体检测下限均小于5 μL·L-1。 对系统多通道检测进行抗干扰和检测下限分析, 验证系统稳定工作时实现混合气体的高精度浓度检测。 采用分布反馈激光器驱动和锁相放大器与数据处理的SVM算法模型结合, 实现近红外TDLAS技术的多组分痕量气体识别与检测, 可满足微量气体痕量级检测, 对将来进行超低浓度混合气体探测有着非常重要的意义。

关键词: 可调谐半导体激光吸收光谱; 频分多路复用; 支持向量机; 混合气体探测
中图分类号:TH744 文献标志码:A
Identification and Detection of Multi-Component Trace Gases Based on Near-Infrared TDLAS Technology Based on SVM
FANG Xiao-meng, WANG Hua-lai, XU Hui, HUANG Meng-qiang, LIU Xiang*
School of Electronic and Information Engineering, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044, China
*Corresponding author
Abstract

Based on tunable semiconductor laser absorption spectroscopy (TDLAS) and frequency division multiplexing (FDM) method, a near-infrared multi-component trace gas identification and detection system based on support vector machine (SVM) classification was studied. When laser spectroscopy technology characterizes gas absorption spectral lines, the absorption capacity of gas in the near-infrared band is lower than that in the far-infrared band. The absorption signal of gas detected by single-band laser spectrum is weak, and each gas component interferes with each other greatly. To improve detection accuracy, accurately identify gas components and perform multi-component detection at the same time, based on tunable semiconductor laser absorption spectroscopy technology, the frequency division multiplexing near-infrared TDLAS technology method is used, and the SVM classification algorithm is used to perform the real-time detection process of mixed gases. It effectively avoids cross-interference of various gases and realizes trace detection of eight gas markers: nitric oxide NO, hydrogen sulfide H2S, ammonia NH3, nitrogen dioxide NO2, acetylene C2H2, carbon dioxide CO2, methane CH4, and hydrogen chloride HCl. When eight lasers work simultaneously, the system controls the band-pass filter to perform time-sharing filtering. It sequentially transmits the second harmonic data after differential phase locking to the host computer for real-time display. The recognition rate is over 96.3%, and the average content prediction accuracy is higher than 99.6%. It has achieved high-precision detection results with the lowest detection limit of CH4 being 0.01 μL·L-1, NO2 being 0.05 μL·L-1, and C2H2 being 0.03 μL·L-1, and the detection limits of other gases are below 5 μL·L-1. Conduct anti-interference analysis and detection lower limit analysis on the multi-channel detection of the system to verify that the system can achieve high-precision concentration detection of mixed gases when the system is operating stably. This system uses a distributed feedback laser drive and lock-in amplifier combined with the SVM algorithm model of data processing to realize multi-component trace gas identification and detection of near-infrared TDLAS technology, which can meet the trace level detection of trace gases and provide ultra-low performance for the future. The detection of concentration mixed gases is of very important significance.

Keyword: TDLAS; Frequency divisionmultiplexing; Support vector machines; Mixed gas detection
引言

可调谐半导体激光吸收光谱技术(tunable diode laser absorption spectroscopy, TDLAS)具有高灵敏度和非接触等优点, 已成为气体成分检测、 浓度检测的重要手段, 其应用涉及环境保护、 医学、 工业过程控制等众多领域[1]。 多组分痕量气体技术在检测一些特定微量混合气体时, 检测精度高, 便捷高效, 极具应用价值[2, 3]。 可调谐近红外激光的频分多路复用(frequency-division multiplexing, FDM)混合气体高精度检测技术兼顾了多波段激光信号的复用, 可以检测混合气体。 因此该技术在医疗检测、 痕量检测、 工程监测控制等众多领域的微量混合气体检测中均具有十分可观的应用前景[4]。 目前近红外光谱检测气体的技术主要还有傅里叶红外光谱技术[5](Fourier transform infrared, FTIR)、 非色散红外[6](non-dispersive infrared, NDIR)和可调谐半导体激光吸收光谱技术。 FTIR进行检测时会对检测样品的光学特性有较高的要求[7, 8]需要配合一些复杂的算法模型, 导致其检测技术难度高; NDIR技术应用相对广泛, 但其检测范围和检测精度较低, 一般是mL· L-1级别的[9]。 调制吸收光谱相较于直接吸收光谱通过获取二次谐波信号, 可以在检测气体时更灵敏更稳定[10]。 王燕等[11]控制了温度带来的影响用TDLAS技术检测氨气并提高了检测精度。 高彦伟等[12]用直接吸收光谱技术对氧气浓度进行测量研究, 最低检限为5.23× 10-6 m。 2022年, 张瑞林等[13]通过软件算法的方式对提取的二次谐波信号做降噪处理, 提高信噪比。 目前虽有很多TDLAS系统, 但检测能力并不理想, 检测对象单一或检测精度不够。 有研究[14]使用FDM调制光谱技术同时检测CH4和C2H2气体, 但检测对象较少。 对比其他多路复用技术, FDM兼顾多通道复用的同时可提供快速时间分辨率, 能够很好地配合TDLAS进行混合气体检测。 FDM是多路复用方法中的最佳选择。

兼具FTIR技术的检测范围宽和NDIR的检测精度高的特点, 本工作检测系统加持算法和多路激光光谱同时检测。 测试甲烷、 硫化氢、 二氧化氮和乙炔等气体吸收峰明显, 二次谐波易于解调; 但氨气、 氯化氢和一氧化氮时域差分吸收信号不明显、 二氧化碳在近红外存在多个吸收峰, 二次谐波采集与转换信噪比太低, 探测精度低, 配合二次谐波提取浓度加持分类识别算法可以有效提升气体浓度计算的准确率。 本研究基于可调谐半导体激光吸收光谱技术, 设计了FDM与近红外激光光谱结合的混合气体实时识别与检测系统, 通过支持向量机(support vector machine, SVM)将分类数据向量映射到高维空间得出分类结构取得最优的目标解。

1 可调谐激光近红外检测与多路谱线选择

图1为多组分痕量气体系统结构, 采用分布式反馈(distributed feedback, DFB)激光器, 激光模块采用带有副载波芯片的平面结构。 配有热敏电阻, 热电冷却器和监测二极管, 确保高质量激光性能。 正常工作时, 热电冷却器设定的温度值和监测二极管测量的温度值基本一致, 使每个DFB激光器稳定工作在固定波段处。 系统配八块激光器驱动板, 分别工作在不同近红外波段。 通过光纤耦合的方式将八路激光进行“ 八合一” 合光和“ 一分二” 分光, 经过可调节的光衰减器后再分别通过光学气室到探测器和直接到探测器。 探测器采集到的信号经由跨阻放大, 通过带通滤波器把各波段对应的电压信号分别提取进行处理。 利用气体功能端光谱传感器信号减去参考端传感器激光信号的平衡差分法, 排除干扰信号, 通过锁相放大电路解调二次谐波。 多路激光器光源电学选频时, 每个激光驱动板上分别集成了三个信号发生器芯片, 分别产生2 Hz锯齿波控制激光器的调谐、 固定频率正弦波作为2 Hz锯齿波的载波、 两倍的载波频率的正弦波作为参比信号用作数据处理电路板的解调。 系统激光器分别使用不同频率的正弦波作为载波信号, 在接收端经过带通滤波器选取信号时易于对准且不易产生混频。 系统的运行控制均在终端的图形用户界面上按钮操作。

图1 多组分痕量气体系统结构Fig.1 Structure of multicomponent trace gas system

系统采用单光谱传感器调谐出多波段激光光谱的二次谐波, 通过对激光器的载波控制实现多路激光的频分复用, 满足多波段二次谐波信号探测。 检测气体时, 同时开启不同载波频的八块激光器电路, 控制带通滤波器进行分时滤波并将差分锁相后的二次谐波数据依次传送至上位机, 实现八通道的不同气体二次谐波数据实时显示。

1.1 基于TDLAS的多路复用气体检测原理

在TDLAS技术中的波长调制光谱技术中, 激光器的注入电流受慢变的扫描锯齿信号和快变的高频正弦信号共同作用, 使激光器的输出波长在气体的吸收峰附近调谐。 调制吸收光谱技术通过驱动DFB激光器的工作温度和电流, 控制其输出波长范围, 获得一段有完整吸收峰的类光谱线。 通过计算吸光度曲线在频域上的积分值, 根据Beer-Lambert定律气体浓度公式测算出气体浓度[15]。

当一束近红外光初始发射光强为I0(λ ), 波长为λ 的红外光束通过充满气体分子的气腔时, 吸收服从Beer-Lambert定律, 吸收后的光强为

I(λ)=I0(λ)exp[-α(λ)]=I0(λ)exp[-cϕ(λ)D](1)

式(1)中, I(λ )为射出光强; I0(λ )为入射光强; λ 为入射激光频率; c为待测气体浓度; ϕ (λ )为吸收系数与温度、 压强、 气体组分有关; D为光程吸收距离。 另一路不经过气室的光强为I'(λ )=I0(λ )A, 经由光衰减器的射出, A为光衰系数。 对两路光信号做差, 得出差分信号, 见式(2)

ΔI(λ)=I'(λ)-I(λ)=I0(λ)[A-1+cϕ(λ)D](2)

令光衰系数A=1, 差分信号Δ I(λ )=I0(λ )cϕ (λ )D。 差分谐波分量An经傅里叶变换为

An(λ)=2π∫π0I0(λ+δλcosθ)cϕ(λ+δλcosθ)Dcos(nθ)dθ(3)

式(3)中, θ =λ mt, 理想情况下, 发射光强I0(λ )不受调制改变, 见式(4)

An(λ)=2I0cDπ∫π0ϕ(λ+δλcosθ)cos(nθ)dθ(4)

气体浓度c与每个谐波分量成正比。 令n=2, 取二次谐波分量并进行泰勒级数展开, 得到式(5)

A2(λ)=I0cD4δλt2d2ϕdλt2λt=λ(5)

光程吸收距离D为常数, 气体浓度c与二次谐波峰峰值呈正比。 计算对应线强幅值就可以得到气体浓度。

从HITRAN数据库导出的各气体对光谱的吸收强度, 得到1 358 nm波段对NO、 1 364 nm波段对H2S、 1 502 nm波段对NH3、 1 510 nm波段对NO2、 1 530 nm波段对C2H2、 1 578 nm波段对CO2、 1 653 nm波段对CH4、 1 748 nm波段测量对HCl具有比较良好的吸收。

2 结果与讨论
2.1 抗干扰分析与二次谐波扫描与采集

为了将多路不同载波频的激光信号分离提取, 需通过不同载波频为中心频率的带通滤波器来滤除其他载波频的光谱信号。 图2为系统抗干扰测试与激光器的信号测试, 图2(a)为八路激光波段直接测试, 可以在1 350~1 750 nm波段明显观察到八种激光器分别在50、 80和100 mA驱动电流下的工作。 图2(b)为1 364 nm波段搭载3 kHz正弦波经过带通滤波的测试情况。 图2(c)为1 653 nm波段近红外检测CH4的两路信号, 图2(d)为1 653 nm近红外两路信号的差分和二次谐波信号。 可分析出系统经过带通滤波有很好的抗干扰性。 被测气体在对应近红外波段可以观测到明显吸收峰, 差分信号和二次谐波信号也能很好地提取出来便于分析。

图2 系统抗干扰测试与激光器的信号测试情况
(a): 八路激光直接测试; (b): 1 364 nm波段搭载3 kHz正弦波经过带通滤波的测试情况; (c): 1 653 nm检测CH4两路信号; (d): 1 653 nm检测CH4的差分和二次谐波信号Fig.2 System anti-interference test and laser signal test
(a): Eight-way laser band direct test; (b): 3 kHz center frequency bandpass test at 1 364 nm band; (c): Two-channel signal of CH4 detected at 1 653 nm; (d): Differential and second harmonic signals of CH4 detected at 1 653 nm

2.2 多组分气体初步识别预测

图3为混气识别以及光学与电学的选频同步, 多路激光光谱信号经过带通滤波分离出某一激光波段的检测信号, 再经过差分锁相放大成二次谐波信号导入到SVM分类算法模型。 识别出气体种类并进行光谱波段频率的选择, 根据气体二次谐波峰峰值确定检测浓度; 电学选频, 每个激光器驱动电路板分别使用不同频率的正弦波作载波信号, 根据不同载波频以带通滤波实现频分多路复用, 实现光谱选频与电选频的同步, 初步实现多组分气体的定性识别与成分分析。

图3 混气识别以及光学与电学的选频与同步Fig.3 Mixed gas recognition and frequency selection and synchronization of optics and electricity

部分气体在较低浓度检测时二次谐波并不明显, 且CO2在近红外有多个吸收峰, 不同气体可能存在的交叉敏感特性, 因此其他气体选择近红外光谱吸收峰时规避了二氧化碳吸收峰。 当对混合气体检测时, 分类算法的加持十分必要, 当需要考虑多方面的变量时, 监督式学习算法SVM可以将向量映射到一个更高维的空间, 从高维空间中构建一个最优分割面的解看成一个二次函数的解, 能使数据样本的分类区间最大化, 其关键是要找到一个使得分类结构取得最大值的目标解[16]。 系统在多次混合气体实验后对比出宽度为4的SVM核函数在气体分类时准确率最高。 模型如图3, 输入层为多波段混合气体检测的测试集数据; 隐藏层为每个节点相对应的支持向量以及算法内部支持向量的线性组合; 输出层为算法模型根据训练集预测的识别结果, 实现多波段的混合气体同时分类出最优识别预测波段, 便于多波段频分复用解调出每种待测气体。

2.3 系统交叉敏感性分析

图4为系统交叉敏感性分析, 图4(a)为1 358 nm波段经带通滤波测试NO的两路信号; 图4(b)为测试NO二次谐波数据; 图4(c)为1 358 nm波段经带通滤波测试NO和H2S的两路信号, 波形尖峰处存在原有NO吸收峰外的H2S吸收干扰; 图4(d)为图4(c)对应的二次谐波, 除原有NO吸收峰的二次谐波(Ⅱ )外还有新的二次谐波(Ⅰ ); 图4(e)为1 358 nm波段和1 364 nm波段经光衰后测试NO不经过带通滤波的两路信号, 4(f)为图4(e)对应二次谐波, 存在规则的二次谐波波形, 但因为调光衰减后, 传感器的测试波形已发生改变, 因此二次谐波波形也有比较大的变化。 对比图4(b)和图4(d), 两者均为1 358 nm波段经过带通滤波器的测试, 区别在于图4(b)仅有NO, 图4(d)有NO和H2S, 但系统使用SVM算法进行训练与测试的区域为Ⅱ , 因此避免了同一波段在两种气体有吸收峰时有交叉干扰。 对比图4(b)和图4(f), 两者均为对NO的层试, 区别在于图4(b)是仅有1 358 nm波段的测试, 图4(f)是1 358 nm波段和1 364 nm波段同时工作的测试, 只有单一吸收峰, 且两个激光器同时工作会使传感器的采集信号发生改变, 即导致两者的二次谐波波形存在较大区别, 避免了同一气体在多种波段激光器工作下的交叉干扰。 以此类推, 多路激光器测试混合气体的交叉干扰也就较好地避免了。 本系统使用FDM实现八路激光器同时测试和SVM进行分类, 两者在系统中均具有避免交叉干扰的作用。

图4 系统交叉敏感性分析
(a): 1 358 nm波段测试NO的两路信号; (b): 1 358 nm波段测试NO的二次谐波; (c): 1 358 nm波段测试NO和H2S的两路信号; (d): 1 358 nm波段测试NO和H2S的二次谐波; (e): 1 358 nm波段和1 364 nm波段经过光衰后测试NO不经过带通滤波的两路信号; (f): 1 358 nm波段和1 364 nm波段经过光衰后测试NO不经过带通滤波的二次谐波Fig.4 System cross-sensitivity analysis
(a): 1 358 nm band test two signals of NO; (b): 1 358 nm band test the second harmonicof NO; (c): 1 358 nm band test two signals of NO and H2S; (d): 1 358 nm band test The second harmonic of NO and H2S; (e): The 1 358 nm band and the 1 364 nm band after the light attenuation test the two signals of NO without passing through the band-pass filter; (f): The 1 358 nm band and the 1 364 nm band after the light decay test the NO does not Second harmonic passed through bandpass filter

表1为气体分类评价, 各气体单独测试的数据样本作为训练集, 取2 000个四种气体混合检测的样本作为测试集, 判别混合气体样本是否存在训练集气体。 对比直接评价、 线性SVM分类评价和径向宽度为4的核函数优化SVM分类评价, 系统识别准确率均超过96.3%。

表1 气体分类识别准确率评价 Table 1 Evaluation of gas classification and recognition accuracy
2.4 气体吸收浓度预测与检测下限分析

在25 ℃的标准大气压下, 将八种气体样本分别与氮气混合配至500 μ L· L-1浓度, 将各气体通入气室并进行梯度稀释来做浓度标定。 梯度稀释过程的测试数据分别经系统SVM含量分析和二次谐波峰峰值直接拟合, 得到各气体的预测值对比如表2所示。 NO的幅值与气体浓度的曲线关系式y=0.277 79+0.008 59c, Adj. R-Square为0.992 02; H2S的关系式y=0.354 46+0.011 08c, Adj. R-Square为0.996 94; NH3的关系式y=0.182 32+0.008 83c, Adj. R-Square为0.992 57; NO2的关系式y=0.541 95+0.007 63c, Adj. R-Square为0.994 25; C2H2的关系式y=0.097 51+0.009 2c, Adj. R-Square为0.992 57; CO2的关系式y=0.109 22+0.009 67c, Adj. R-Square为0.996 57; CH4的关系式y=0.205 98+0.501 45c, Adj. R-Square为0.997 29; HCl的关系式y=0.195 55+0.013 6c, Adj. R-Square为0.995 79。

表2 气体含量分析的准确率评价 Table 2 Accuracy evaluation of gas content analysis

图5为系统检测气体下限, 每种气体原始浓度为100 μ L· L-1, 气泵每3秒通入10倍的氮气稀释, 系统每0.5 s检测一次, 当达到检测浓度下限时, 继续通入氮气则无法检测待测气体, 即浓度为0。 最终得气体检测下限分别NH3为20 μ L· L-1、 H2S为5 μ L· L-1、 HCl为0.5 μ L· L-1、 NO为0.3 μ L· L-1、 CO2为0.2 μ L· L-1、 NO2为0.05 μ L· L-1、 C2H2为0.03 μ L· L-1、 CH4为0.01 μ L· L-1。

图5 系统检测气体下限Fig.5 The system detects the lower limit of gas

3 结论

目前很多光谱检测气体系统, 检测能力不理想, 检测对象单一或检测精度不够。 本研究基于可调谐半导体激光吸收光谱技术, 设计了FDM与近红外激光光谱结合搭配SVM分类算法进行混合气体的实时检测系统。 对混合气体检测时, 系统在八个激光器同时工作通过控制带通滤波器进行分时滤波并将差分锁相的二次谐波数据依次传送至上位机实时显示, 兼顾多通道复用的同时提供快速的时间分辨率。 系统对0~500 μ L· L-1浓度范围内的各气体信号进行频分复用与SVM的含量预测, 对比得出SVM的预测准确率高于气体数据直接拟合, 平均预测准确率均高于99.6%。 实现了混合气体高于96.3%的定性分类识别准确率, 气体检测下限有NH3为20 μ L· L-1、 H2S为5 μ L· L-1、 HCl为0.5 μ L· L-1、 NO为0.3 μ L· L-1、 CO2为0.2 μ L· L-1、 NO2为0.05 μ L· L-1、 C2H2为0.03 μ L· L-1、 CH4为0.01 μ L· L-1的高精度检测。 高精度的定量检测对未来超低浓度混合气体探测有非常重要的意义, 近红外TDLAS技术的多组分痕量气体识别与检测, 可进行微量气体痕量级检测, 在众多领域拥有着卓越的应用前景。

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