引用本文
周雷进雨, 周丽娜, 陈丽梅, 孔丽娟, 乔建磊, 李明堂. 生菜镉污染可见-近红外光谱分析模型[J]. 光谱学与光谱分析, 2024,44(10): 2805-2811.
ZHOU Lei-jinyu, ZHOU Li-na, CHEN Li-mei, KONG Li-juan, QIAO Jian-lei, LI Ming-tang. Visible/Near Infrared Spectroscopic Modeling for Cadmium Contaminated Lettuce[J]. Spectroscopy and Spectral Analysis, 2024,44(10): 2805-2811.
Doi:10.3964/j.issn.1000-0593(2024)10-2805-07  
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生菜镉污染可见-近红外光谱分析模型
周雷进雨1, 周丽娜1,*, 陈丽梅1, 孔丽娟1, 乔建磊2, 李明堂3
1. 吉林农业大学工程技术学院, 吉林 长春 130118
2. 吉林农业大学园艺学院, 吉林 长春 130118
3. 吉林农业大学资源与环境学院, 吉林 长春 130118
*通讯作者 e-mail: 108853250@qq.com

作者简介: 周雷进雨, 1998年生, 吉林农业大学工程技术学院硕士研究生 e-mail: 1332338160@qq.com

收稿日期: 2023-07-08 修回日期: 2023-12-05
基金: 国家自然科学基金项目(42077137), 吉林省科技发展计划项目(20210202051NC), 吉林省科技发展计划项目(20200403140SF)资助
摘要

为了快速无损监测生菜受镉污染的程度, 利用可见-近红外光谱进行生菜镉污染的分类监测。 将土壤镉污染样品设置为0(CK, 对照组)、 5、 10和20 mg·kg-1, 以不同污染程度下种植的生菜为研究对象, 采集生菜叶片的可见-近红外反射光谱, 分析镉污染下生菜叶片可见-近红外光谱反射率的变化规律。 光谱信息经分析表明, 在510~730 nm波段之间, 随着土壤中镉含量的增加, 生菜叶片的可见-近红外光谱反射率表现为先降低后增加; 在730~799.53 nm波段之间, 5和20 mg·kg-1镉胁迫下生菜叶片反射率高于CK组, 10 mg·kg-1镉胁迫下生菜叶片反射率低于CK组; 且在762.199 nm处出现了一个吸收谷。 首先采用平滑(SG)、 多元散射校正(MSC)、 标准正态化(SNV)、 平均归一化(MN)、 SG+MSC、 SG+SNV、 SG+MN、 SG+一阶导数(FD)、 SG+二阶导数(SD)方法对原始光谱进行预处理, 以提高信噪比。 然后通过主成分分析(PCA)对原始光谱和各种预处理的光谱进行降维处理, 最后将降维处理后的数据按照4∶1的比例划分训练集和测试集, 分别与粒子群优化随机森林(PSO-RF)、 遗传算法优化支持向量机(GA-SVM)、 BP神经网络(BP-NN)、 极限学习机(ELM)、 朴素贝叶斯(Naive Bayes)结合建立生菜镉污染的分类监测模型, 并进行分析比较。 结果表明, 在不同的模型中, PSO-RF(SG)模型的识别效果最佳, 其次是GA-SVM(SG+FD)模型和ELM(MSC)模型, PSO-RF(SG)、 GA-SVM(SG+FD)、 ELM(MSC)模型训练集的准确率均为100%, 而测试集的准确率分别为100%、 83.33%和79.17%; BP-NN模型和Naive Bayes模型的效果较差, BP-NN(SNV)模型训练集的准确率为42.72%, 测试集准确率为50%; Naive Bayes(SG+FD)模型训练集准确率为71.84%, 测试集准确率为83.33%。 说明采用可见-近红外光谱结合粒子群优化随机森林建模能够为生菜重金属污染监测提供一种新思路。

关键词: 镉; 重金属污染; 反射光谱; 随机森林; 监测模型
中图分类号:O657.3 文献标志码:A
Visible/Near Infrared Spectroscopic Modeling for Cadmium Contaminated Lettuce
ZHOU Lei-jinyu1, ZHOU Li-na1,*, CHEN Li-mei1, KONG Li-juan1, QIAO Jian-lei2, LI Ming-tang3
1. College of Engineering and Technology, Jilin Agricultural University, Changchun 130118, China
2. College of Horticulture, Jilin Agricultural University, Changchun 130118, China
3. College of Resources and Environment, Jilin Agricultural University, Changchun 130118, China
*Corresponding author
Abstract

To quickly and non-destructively monitor the degree of cadmium contamination in lettuce, visible-near infrared spectroscopy is used to classify cadmium contamination in lettuce. Lettuce leaves' visible-near infrared reflectance spectra were collected to analyze the variation in reflectance spectra under different cadmium pollution levels (0, 5, 10, 20 mg·kg-1) in soil, with lettuce as the research subject. The spectral analysis reveals that within the wavelength range of 510 to 730 nm, the reflectance of lettuce leaves in the visible-near infrared spectrum decreases and then increases with the increase in cadmium content in the soil. Within the wavelength range of 730 to 799.53 nm, the reflectance of lettuce leaves under 5 and 20 mg·kg-1 cadmium stress is higher than the CK, while under 10 mg·kg-1 cadmium stress, the reflectance is lower than the control group. Additionally, an absorption valley was observed at 762.199 nm. In establishing a cadmium pollution monitoring model for lettuce, various preprocessing methods were applied to the raw spectra to improve the signal-to-noise ratio. These methods include smoothing (SG), multiplicative scatter correction (MSC), standard normal variate (SNV), mean normalization (MN), SG+MSC, SG+SNV, SG+MN, SG+first derivative (FD), and SG+second derivative (SD). Based on the principal component analysis (PCA), dimensionality reduction was performed on the original spectra and spectra subjected to various preprocessing methods. Subsequently, the reduced data was divided into training and testing sets in a 4∶1 ratio. These sets were then used to establish classification monitoring models for cadmium pollution in lettuce by combining particle swarm optimization-random forest (PSO-RF), genetic algorithm-optimized support vector machine (GA-SVM), backpropagation neural network (BP-NN), extreme learning machine (ELM), and Naive Bayes, followed by analysis and comparison. The results demonstrate that among the different models, the PSO-RF (SG) model achieves the best recognition performance, followed by the GA-SVM (SG+FD) model and the ELM (MSC) model. The training accuracy of the PSO-RF (SG), GA-SVM (SG+FD), and ELM (MSC) models is 100%, while their testing accuracies are 100%, 83.33%, and 79.17% respectively. On the other hand, the BP-NN model and the Naive Bayes model perform relatively poorly. The training accuracy of the BP-NN (SNV) model is 42.72% with a testing accuracy of 50%. The Naive Bayes (SG+FD) model achieves a training accuracy of 71.84% and a testing accuracy of 83.33%. It indicates that applying visible-near infrared spectroscopy combined with particle swarm optimization random forest modeling can provide a novel approach for studying the monitoring of heavy metal contamination in lettuce.

Keyword: Cd; Heavy metal pollution; Reflectance spectra; Random forest; Monitoring model
引言

根据全国土壤污染状况调查报告, 土壤重金属污染占土壤污染的82.4%, 其中镉污染超标率为7%, 是被污染土壤地区首要的污染物[1]。 在设施栽培过程中, 农药和化肥的施用是造成土壤中镉积累的主要原因[2]。 镉是植物生长非必要元素, 具有较强的毒性, 极易被植物体吸收富集, 并通过“ 土壤— 植物— 食物” 这一食物链进入人体, 在人体内大量积累后, 对人体的健康产生威胁。 长期处于土壤镉胁迫下的植物, 其正常的生长发育会受到影响。 镉能够抑制植物光合作用, 导致植物对水分和养分的吸收降低, 从而表现出生长迟缓、 叶片发育不良、 枯萎失绿, 甚至死亡[3, 4, 5]的现象。 生菜的营养价值高, 具有清热安神、 清肝利胆、 降低胆固醇的功效。 生菜对环境十分敏感, 其茎叶部分能够富集镉[6, 7]。 为了保障生菜的安全生产, 对生菜进行镉污染监测具有重要的意义。

目前, 植物重金属污染监测多以化学和光谱技术为主。 其中化学方法虽然精确度较高, 但操作复杂且具有破坏性, 无法实现快速和大面积监测, 需要耗费大量的人力物力[8]。 光谱技术可以通过分析植物的光谱变化, 探测植物重金属污染的程度, 从而实现对植物重金属污染快速无损监测[9]。

目前, 国内外大量学者利用植物光谱的变异特征对植物受重金属污染监测开展了较为深入的研究。 Kooistra等利用高光谱植被指数和红边位置对河漫滩土壤受重金属污染情况进行监测, 结果显示植物的光谱响应可作为土壤重金属污染监测的指标[10]。 石荣杰等通过人为添加镉的盆栽种植方式对土壤镉胁迫下脐橙叶片的光谱响应进行了研究, 并建立了基于光谱指数的回归预测模型, 认为可见-近红外光谱技术在脐橙重金属污染监测上有很好的潜力[11]。 李岚涛等研究了镉胁迫下菊苣叶片的高光谱响应, 并建立了菊苣叶片镉质量比FDR-PLS监测模型, 认为原位高光谱技术能够实现对作物镉胁迫快速、 精准监测[12]。 Pathod等研究了镉胁迫下大麦叶片的反射光谱, 认为不同镉胁迫下大麦叶片的光谱反射率具有明显的差异性, 光谱技术能够实现作物镉胁迫的精准监测[13]。 因此, 本研究通过对镉胁迫下生菜叶片反射光谱的测定, 分析多种预处理方法和多类识别模型, 确定合适的生菜镉污染的监测模型, 可为生菜镉污染监测提供一种新的思路和方法。

1 实验部分
1.1 试验设计

试验采用盆栽种植方法, 供试材料大速生生菜, 试验土壤为未受到污染的营养土, 其中大量元素氮、 磷、 钾含量为3.72%, 有机质含量为32.9%, 均以干基计。 用筛网筛去土壤中的杂质, 使其成为细粒状, 并将土壤放置在干燥通风处。 试验土壤中镉的含量设置为4个浓度梯度, 分别为0(CK为对照组)、 5、 10、 20 mg· kg-1。 量取相应容量的镉(硝酸镉), 以蒸馏水作为溶剂, 配置成200 mL的溶液, 将配置的不同浓度的镉溶液分别逐层喷洒到对应的试验土壤中, 充分翻土混合, 7 d后装入外口径为17 cm, 深度为15 cm的花盆中, 每盆装入1 kg的土[14, 15]。 每个处理水平设置12个重复, 选取长势一致且生长良好的生菜幼苗移栽到花盆中, 每盆栽种1株。 为保障生菜的正常生长, 在整个试验期间, 确保水分充足供应。 在镉胁迫40 d后测定对照组(CK)与镉胁迫下生菜叶片的反射光谱。

1.2 仪器

主要设备: 荷兰AvaSpec-ULS2048多用途光纤光谱仪, 波长范围: 200~1 100 nm, 光谱分辨率: 0.05~20 nm; 光源为AvaLight-DHc全谱段紧凑型光源, 氘灯波长范围: 200~400 nm, 卤钨灯波长范围: 400~2 500 nm; 反射探头, 波长范围: 200~2 500 nm; RPH-1反射探头支架。

1.3 数据采集

首先, 将反射探头的光纤分别与光谱仪和光源连接, 然后, 使用反射探头支架将反射探头固定, 使反射探头与叶片方向夹角为45° , 最后, 将光源拨至DH档, 预热8 min后进行白板校正并进行测量, 在整个试验过程中每隔30 min进行一次白板校正。 采用AvaSoft 8软件采集反射光谱数据。 由于顶部叶片是植物生长和代谢的活跃区域, 能够更好地代表整个植物的生长状态, 且镉更容易向新叶迁移和聚集[11, 16], 因此, 选择顶2叶或顶3叶进行测量, 测量时避开主叶脉, 连续测量3 d, 因测量过程中个别叶片被破坏, 得到样本数共127份。 样品信息情况如表1所示。

表1 生菜样品采集信息 Table 1 Information of lettuce sample collection
1.4 数据处理

利用AvaSoft 8光谱采集软件、 The Unscrambler X 10.4、 Matlab2016a、 Origin2021、 SPSS 23等软件进行数据处理。

2 结果与讨论
2.1 光谱分析

数据采集的波段范围为177.480~1 100.316 nm。 植物在可见-近红外波段范围内对重金属胁迫敏感, 且在近红外波段内, 植物对重金属胁迫的光谱响应主要表现在红边(670~780 nm)和红谷波段(600~720 nm)[12, 17, 18]。 为了提高模型精确度, 降低噪声干扰, 选取400.096~799.533 nm范围的波段进行分析。 将每一种类别所有叶片的可见-近红外光谱取平均, 作为该类别叶片光谱, 图1所示。 从图中可以看出, 在480和670 nm附近处出现明显的吸收谷, 即“ 蓝谷” 和“ 红谷” , 在550 nm附近出现一个反射峰, 即“ 绿峰” [19]。 在680~750 nm波段之间, 生菜叶片反射率急剧增加, 出现典型的“ 红边效应” [20]。 在762.19 nm处出现了一个吸收谷, 可能是由于在760 nm附近有水的窄吸收带, 水汽吸收形成的[21]。 在510~730 nm波段之间, 随着土壤中镉含量的增加, 生菜叶片的反射率表现为先降低后增加, 这可能是由于在5 mg· kg-1镉胁迫下, 金属离子能够促进细胞分裂素代谢酶, 促进细胞生长, 导致叶绿素含量增加, 从而造成反射率降低[22, 23]; 10和20 mg· kg-1镉胁迫阻碍了叶绿素合成途径中重要酶HemB、 POR和DVR的表达, 从而导致叶绿素含量降低, 造成反射率增加[24]。 在730~799.53 nm波段, 20 mg· kg-1镉胁迫生菜叶片的反射率高于CK组, 可能是由于20 mg· kg-1镉胁迫下, 破坏叶片内部结构, 导致叶片黄化, 叶绿素含量降低, 从而反射率增加[25]。 5 mg· kg-1镉胁迫生菜叶片反射率高于CK组, 10 mg· kg-1镉胁迫生菜叶片反射率低于CK组, 可能与生菜受到胁迫后自我保护有关[26]。

图1 不同浓度镉污染的生菜平均光谱Fig.1 Average spectra of lettuce contaminated with different concentrations of cadmium

2.2 光谱预处理

光谱信息容易受到高频随机噪声、 基线漂移和光散射等影响, 为减少这些干扰, 对采集得到的所有样本原始光谱分别进行SG、 MSC、 SNV、 MN、 SG+MSC、 SG+SNV、 SG+MN、 SG+FD、 SG+SD预处理(图2)。 从图2可以看出, SG处理能够有效地减少数据中的噪音和杂散信号, SNV处理和MSC处理减小了光谱曲线的散射影响, MN处理有助于光谱曲线在强度上的统一, FD、 SD处理可以解决光谱曲线的重叠峰, 并增强光谱之间的差异。 这些方法不仅提高了信噪比, 还保留了光谱的有用信息[27]。

图2 光谱数据预处理
(a): 原始光谱; (b): SG; (c): MSC; (d): SG+MSC; (e): SNV; (f): SG+SNV; (g): MN; (h): SG+MN; (i): SG+FD; (j): SG+SDFig.2 Spectral data pretreated by different methods
(a): Original spectra; (b): SG; (c): MSC; (d): SG+MSC; (e): SNV; (f): SG+SNV; (g): MN; (h): SG+MN; (i): SG+FD; (j): SG+SD

2.3 主成分分析

原始光谱信息具有692个数据点, 并形成692× 127的高维矩阵, 且这些信息间具有一定的相关性, 会导致信息重叠, 因此, 需要进行降维处理。 采用主成分分析(principal component analysis, PCA)对原始光谱和9种预处理光谱进行降维。 主成分个数的选择会对模型的准确度产生直接的影响, 根据特征值≥ 1结合累计贡献率≥ 85%的原则[28], 对原始光谱和不同预处理光谱进行主成分个数筛选(见表2)。

表2 光谱预处理主成分选择 Table 2 Principal component selection for spectral pretreatment
2.4 模型建立

将不同预处理主成分分析降维后的数据信息作为输入变量, 分别建立生菜镉污染的分类监测模型。

2.4.1 基于粒子群优化随机森林(PSO-RF)的预测模型

粒子群优化算法(PSO)是受鸟群捕食行为启发的算法, 通过群体中个体之间的协作和信息共享来寻找最优解。 随机森林算法是利用多棵树对样本进行训练预测的分类器。 为了寻找随机森林算法(RF)的最优参数, 采用PSO优选决策树数量和特征数。 在PSO-RF模型中, 训练集占数据集的比例为80%, 测试集占数据集的比例为20%, 学习因子C1和C2均设置为2, 种群更新次数设置为100, 种群规模设置为5, 粒子速度的两个分量分别被限制在[100, 2]和[-100, -2]中, 最大边界被限制在[800, 3]中, 最小边界被限制在[200, 1]中。 对不同预处理方法的光谱信息分别建模, 结果如表3所示。 从表3可以得出, 训练集的准确率均为100%, 测试集的准确率在45.83%~100%之间。 不同预处理方法中, SG平滑的效果最好, 训练集与测试集的准确率均为100%, 其次是SG+MN的处理方法, 测试集的准确率为79.17%, 剩下的处理方法效果均不佳, 测试集的准确率均低于75%。

表3 PSO-RF算法的模型效果 Table 3 Modeling results of PSO-RF algorithm

SG平滑处理结合PSO-RF算法建模, 当决策树数量为307, 特征数为3时, 模型的效果最佳。

2.4.2 基于遗传算法优化支持向量机(GA-SVM)的预测模型

遗传算法(GA)是基于生物界进化规律的一种随机化搜索算法, 该算法将问题的解表示为染色体, 再通过迭代的方式进行选择、 交叉和变异, 最终找到符合优化目标的最佳染色体。 为了确定支持向量机(SVM)的最优惩罚因子(c)和核函数参数(g), 采用GA优选惩罚因子和核函数参数。 在GA-SVM模型中, 训练集占数据集的比例为80%, 测试集占数据集的比例为20%, 将所要优化的变量个数设置为2, 最大的进化代数设置为100, 种群数量设置为10, 变量的二进制位数设置为20, 代沟设置为0.6, 结果如表4所示。 从表4可以得出, 训练集的准确率均为100%, 测试集的准确率在54.17%~83.33%之间。 不同预处理方法中, SG+FD的效果最好, 测试集准确率为83.33%, 其次是SG+SNV, 测试集的准确率为79.17%, 剩余的预处理方法效果均不佳。

表4 GA-SVM算法模型效果 Table 4 Modeling results of GA-SVM algorithm model

SG+FD处理结合GA-SVM算法建模, 最佳惩罚因子c为67.403 6, 最佳核函数参数g为5.557 4, 使用径向核函数(RBF)作为最优核函数。

2.4.3 基于BP神经网络算法的预测模型

BP神经网络算法(BP-NN)是一种多层前馈感知神经网络, 具有很强的自学习和非线性映射能力。 在BP-NN模型中, 训练集占数据集的比例为80%, 测试集占数据集的比例为20%, 将参数学习效率设置为0.1, 迭代次数设置为1 000次, 建模结果如表5所示, 不同预处理的BP-NN模型训练集的准确率在28.16%~42.72%之间, 测试集的准确率在33.33%~50%之间。 其中预处理SNV的效果最好, 训练集的准确率为42.72%, 测试集的准确率为50%。 说明BP-NN模型的识别效果较差, 不适用于建立生菜镉污染的分类监测模型。

表5 BP-NN算法模型效果 Table 5 Modeling results of BP-NN algorithm model

2.4.4 基于极限学习机(ELM)的预测模型

极限学习机(ELM)是一类基于前馈神经网络构建的机器学习方法, 具有学习效果好和适用性强的特点。 在ELM模型中, 训练集占数据集的比例为80%, 测试集占数据集的比例为20%, 激活函数选择Sigmoid函数, 隐藏层节点个数设置为1 000, 建模结果如表6所示, 不同预处理的ELM模型训练集的准确率均为100%, 测试集的准确率在62.5%~79.17%之间。 其中, 预处理MSC的效果最佳, 训练集的准确率为100%, 测试集的准确率为79.17%。

表6 ELM模型效果 Table 6 Modeling results of ELM model

2.4.5 基于朴素贝叶斯算法的预测模型

朴素贝叶斯算法(Naive Bayes)是一类基于概率论知识的分类方法。 在Naive Bayes模型中, 训练集占数据集的比例为80%, 测试集占数据集的比例为20%, 建模结果如表7所示, 不同预处理方法的Naive Bayes模型训练集的准确率在51.46%~71.84%之间, 测试集的准确率在66.67%~83.33%之间。 其中, 预处理SG+FD的效果最佳, 训练集准确率为71.84%, 测试集准确率为83.33%。 说明Naive Bayes模型的识别效果较差, 不适用于建立生菜镉污染的分类监测模型。

表7 Naive Bayes模型效果 Table 7 Modeling results of Naive Bayes model

2.4.6 不同模型效果的比较

选取不同预处理方法结合不同模型中效果最佳的组合进行分析和比较, 结果如表8所示, 不同组合模型准确率的排序为: PSO-RF(SG)> GA-SVM(SG+FD)> ELM(MSC)> Naive Bayes(SG+FD)> BP-NN(SNV)。 综上所述, 最终选择SG平滑预处理与PSO-RF相结合的模型为最优方法。

表8 不同模型效果的比较 Table 8 Comparison of modeling results of different models
3 结论

基于不同浓度土壤镉污染下生菜叶片的可见— 近红外光谱信息, 分别采用SG、 MSC、 SNV、 MN、 SG+MSC、 SG+SNV、 SG+MN、 SG+FD、 SG+SD方法进行预处理, 并结合PCA方法进行降维处理, 将降维后的数据分别与PSO-RF、 GA-SVM、 BP-NN、 ELM、 Naive Bayes结合建立生菜镉污染的分类监测模型, 分析模型对生菜受重金属镉污染的监测能力, 得出以下结论:

(1)在510~730 nm波段之间, 随着土壤中镉含量的增加, 生菜叶片的反射率表现为先降低后增加, 在730~799.53 nm波段之间, 5和20 mg· kg-1镉胁迫下生菜叶片反射率高于CK组, 10 mg· kg-1镉胁迫下生菜叶片反射率低于CK组; 且在762.19 nm处出现了一个吸收谷。

(2)建立的生菜受重金属镉污染的分类监测模型准确率的排序为: PSO-RF(SG)> GA-SVM(SG+FD)> ELM(MSC)> Naive Bayes(SG+FD)> BP-NN(SNV)。

(3)SG-PCA光谱信息结合PSO-RF具有不错的识别效果, 该模型的训练集准确率为100%, 测试集的准确率也为100%; 与原始光谱数据模型相比, 测试集的准确率提升了29.17%。

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