引用本文
田富超, 陈雷, 裴欢, 白洁琪, 曾文. 大气压下氦气、 甲烷、 空气等离子体射流发射光谱诊断研究[J]. 光谱学与光谱分析, 2023,43(9): 2694-2698.
TIAN Fu-chao, CHEN Lei, PEI Huan, BAI Jie-qi, ZENG Wen. Diagnosis of Emission Spectroscopy of Helium, Methane and Air Plasma Jets at Atmospheric Pressure[J]. Spectroscopy and Spectral Analysis, 2023,43(9): 2694-2698.
Doi:10.3964/j.issn.1000-0593(2023)09-2694-05  
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大气压下氦气、 甲烷、 空气等离子体射流发射光谱诊断研究
田富超1, 陈雷2,*, 裴欢2, 白洁琪1, 曾文2
1.中煤科工集团沈阳研究院有限公司煤矿安全技术国家重点实验室, 沈抚示范区, 辽宁 沈阳 113122
2.沈阳航空航天大学航空发动机学院, 辽宁 沈阳 110136
*通讯作者 e-mail: chenlei@sau.edu.cn

作者简介: 田富超, 1984年生, 中煤科工集团沈阳研究院有限公司煤矿安全技术国家重点实验室副研究员e-mail: tianfuchao@cumt.edu.cn

收稿日期: 2022-03-01 修回日期: 2022-11-03 接受日期: 2022-11-03
基金: 国家自然科学基金项目(52174229, 52174230), 辽宁省自然科学基金项目(2020-KF-13-03)资助
摘要

在等离子体射流的辅助下, 液体的雾化特性能够得到一定程度的改善, 等离子体辅助雾化具备应用于超细水雾抑制瓦斯爆炸领域的潜力。 然而, 由于等离子体射流中存在的多种活性粒子对于燃烧存在促进作用, 因此有必要对瓦斯气体存在的条件下等离子体中的活性粒子种类进行定量分析。 在大气压下开展了以氦气作为载气对预混的甲烷和空气进行介质阻挡(DBD)放电研究。 结果表明, 等离子体射流中的主要活性粒子为OH基团、 N2的第二正带系、 CH基团、 HeI原子以及少量的O原子, 其中甲烷电离区的谱线主要集中在400~600 nm。 增大峰值电压和氦气掺混体积流量比都可以有效提高等射流中活性基团的含量。 采用N2第二正带系的连续谱带做最小二乘线性拟合, 对等离子体射流的振动温度进行了计算, 得到大气压氦气/空气-甲烷等离子体射流的振动温度在2 000~4 000 K之间。 随着峰值电压和氦气掺混比的增大, 振动温度都呈现增大趋势。 利用HeI原子激发能差较大的5条谱线做最小二乘线性拟合, 对等离子体射流的电子激发温度进行了计算, 得到大气压氦气/空气-甲烷等离子体射流的电子激发温度在3 500~13 000 K之间。 随峰值电压的增大, 电子激发温度表现出增大的变化趋势, 随着氦气掺混比的增大, 电子激发温度表现出减小的变化趋势, 分析发现随着氦气体积流量的增大, 使得射流发生器内的气流变快, 带走了发生器内更多的热量, 导致电子激发温度下降。

关键词: 介质阻挡放电; 发射光谱; 电子激发温度; 振动温度
中图分类号:O433.1 文献标志码:A
Diagnosis of Emission Spectroscopy of Helium, Methane and Air Plasma Jets at Atmospheric Pressure
TIAN Fu-chao1, CHEN Lei2,*, PEI Huan2, BAI Jie-qi1, ZENG Wen2
1. State Key Laboratory of Coal Mine Safety Technology, China Coal Technology & Engineering Group Shenyang Research Institute, Shenfu Demonstration Zone, Shenyang 113122, China
2. School of Aero-Engine, Shenyang Aerospace University, Shenyang 110136, China
*Corresponding author
Abstract

With the plasma jet's aid, the liquid's atomization characteristics can be improved to a certain extent. It can be seen that plasma-assisted atomization has the potential to be applied in the field of ultra-fine water mist to suppress gas explosions. However, since various active particles in the plasma jet have a promoting effect on combustion, it is necessary to quantitatively analyze the active particle species in the plasma in the presence of gas. In this study, a DBD discharge study was performed on premixed methane and air under atmospheric pressure using helium as the carrier gas. The needle-ring dielectric barrier plasma generator ionizes the helium/methane-air mixture at a discharge frequency of 10 kHz and atmospheric pressure and generates a stable plasma jet. Diagnosis of the active particle types, vibration temperature and electron excitation temperature of the plasma jet under the conditions of different peak voltages and different mixing volume flow ratios by emission spectroscopy. The results show that the main active particles in the plasma jet are the OH group, the second positive band of N2, the CH group, HeⅠ, and a small number of O atoms. Among them, the methane ionization region is mainly concentrated in the 400 to 600 nm range between. Increasing the peak voltage and the helium mixing volume flow ratio can effectively increase the content of active groups in the isojet. Using the continuous band of the second positive band of N2 to do the least square linear fitting, the vibration temperature of the plasma jet is calculated, and the vibration temperature of the atmospheric pressure helium/air-methane plasma jet is between 2 000 and 4 000 K. The vibration temperature shows an increasing trend with the increase of peak voltage and helium mixing ratio. Using five spectral lines with a large difference in excitation energy of HeⅠatoms to do the least squares linear fitting, the electron excitation temperature of the plasma jet is calculated, and the electron excitation temperature of the atmospheric pressure helium/air-methane plasma jet is obtained. Between 3 500~13 000 K. With the increase of the peak voltage, the electron excitation temperature shows an increasing trend. With the helium mixing ratio increase, the electron excitation temperature shows a decreasing trend. The analysis shows that the increase in the helium volume flow rate Larger will make the airflow in the jet generator faster, take away more heat in the generator, and cause the electron excitation temperature to drop.

Keyword: Dielectric barrier discharge; Emission spectroscopy; Electronic excitation temperature; Vibration temperature
引言

超细水雾法是煤矿矿井用于抑制瓦斯爆炸的有效方法[1, 2]。 在超细水雾法中, 如何增大水雾的分布范围、 实现合理的液滴粒径分布是超细水雾研究的重点问题之一。 在液体雾化研究中等离子体辅助雾化是一个全新的雾化方法。 但等离子体中含有的活性粒子反而会降低瓦斯爆炸所需的最小点火能量。 因此, 有必要诊断瓦斯与等离子体的混合气, 进而在具有两个不同的作用中找到平衡, 实现等离子体技术在瓦斯爆炸抑制领域的有效应用。

介质阻挡放电是产生低温等离子体的一种很有效的方法[3, 4, 5, 6]。 为了探明瓦斯气体-等离子体射流混合气中活性粒子的种类及特性, 了解等离子体放电的动力学过程[7], 本实验在常压条件下对氦气/甲烷-空气的混合气放电, 采用光谱诊断分析N2的第二正带系和He原子发射谱线, 进而获得了射流的振动温度和电子激发温度, 为等离子体辅助雾化技术应用于瓦斯爆炸抑制提供依据。

1 实验部分
1.1 装置

试验系统如图1所示, 等离子体发生器为自主设计的针-环射流装置, 中心为一个尖状的紫铜电极, 低压电极为一串紫铜带, 绝缘层选用石英玻璃。 光谱仪的光纤探头固定在等离子体射流径向距离为10 mm的位置, 光信号由光纤导入。

图1 试验装置示意图Fig.1 Schematic diagram of the test device

1.2 试验工况

氦气通过气瓶直接通入到甲烷-空气混合气中, 可以减少甲烷之间的键能来促进电离。 选择当量比为1, 保证了甲烷的充分燃烧。 调整空气流量为0.952 L· min-1, 加入甲烷0.1 L· min-1。 经过大量的试验分析, 掺混比(氦气与空气-甲烷的气体体积流量比)在8:1~20:1范围内掺混效果最好。 控制放电频率为10 kHz, 放电电压在10~15 kV范围内, 电压与频率通过电源的调压器进行调节, 同时也根据示波器上的读数来精准调控。 表1所示为本试验具体工况。

表1 试验工况 Table 1 Test condition
1.3 诊断方法

目前非接触式测量主要为光谱诊断法, 可分为发射光谱诊断法和吸收光谱法[7]。 本文选用原子发射光谱技术来诊断, 采用谱线的特征参数, 定性地分析谱线[11, 12]。

1.3.1 振动温度诊断

等离子体振动温度值大小对等离子体内的能量存储、 转移等过程有着很大的影响[9]。 在发射光谱中, 双原子分子带系的谱带强度由式(1)确定

Iν'ν″=hcνν'ν″Aν'ν″Nν'(1)

式(1)中, ν 为发射光子的波数, h为普朗克常数, ν '和ν ″分别为上下振动量子数, Aν 'ν ″为相应两个量子态间的跃迁几率, Nν '为上能级量子态上的分子数。 在局部热平衡条件下, 振动量子态上的粒子数分布满足式(2)

Nν'=N0e-Eν'/kTν(2)

双原子分子的振动能级ν '的振动能量Eν '为

Eν'=hcωeν'+12-hcωexeν'+122+…(3)

式(3)中, ω e、 ω exe是双原子分子对应的常数, 由于从第三项开始即为高阶小项, 因此计算时只考虑前两项即可。

lnIν'ν″Vν'ν″Aν'ν″=C-Eν'kTν(4)

式(4), 中以Eν '为横坐标, ln(Iν 'ν ″/Vν 'ν ″Aν 'ν ″)为纵坐标, 做出玻尔兹曼拟合图, 采用拟合曲线的斜率可计算出等离子体振动温度Tν 。

1.3.2 电子激发温度

本实验的等离子体射流可以认为处于局部热力学平衡(local thermal equilibrium, LTE), 可用玻尔兹曼斜率法诊断电子激发温度。 其表达式为

I=14πhcλANgkZexp-EkkBTe(5)

式(5)中, gk、 Ek表示激发态k能级上的统计权重和能量, Te为电子激发温度, λ 为跃迁波长, A为跃迁概率, h为普朗克常数, kB为波耳兹曼常数, c为真空光速, N为粒子密度。

对式(5)两边都取对数, 可得

lnIλAgk=-EkkBTe+lnhcN4πZ(6)

由式(6)可知, 只要测得谱线的相对光谱强度就可以绘制出以ln IλAgk为纵坐标、 Ek为横坐标的拟合直线, 通过拟合直线的斜率可算得电子激发温度Te。

2 结果与讨论
2.1 射流成分分析

选取峰值电压15 kV, 掺混比为20:1的氦气/甲烷-空气等离子体射流如图2所示, 从图中可以看到He/CH4-空气等离子体射流呈蓝紫色。

图2 氦气/甲烷-空气等离子体射流Fig.2 He/methane-air plasma jet

等离子体射流全发射光谱如图3所示。 可以看到OH基团主要分布在306~312 nm之间, 氮气的连续谱带主要集中在320~430 nm之间, 甲烷脱氢后产生的CH基团分布在431 nm, He原子分布在300~800 nm之间。 其中N2的第二正带系产生是由于高能电子与氮气分子的非弹性碰撞, OH基团的出现是由于空气中H2O分子的电离。

图3 氦气/甲烷-空气等离子体射流全发射光谱Fig.3 Helium/methane-air plasma jet full emission spectrum

2.2 CH基团浓度变化规律

氦气/甲烷-空气等离子体射流中, CH基团含量对燃烧的影响最大, 故对CH基团随试验工况的变化进行定量探究。 从图4可以看出, CH基团随峰值电压升高而增加, 活性粒子主要来自自由电子的非弹性碰撞, 电压的增加导致微放电通道内的电场强度增加, 使通道内的非弹性碰撞更加剧烈。 而随着氦气掺混比的增加, CH基团浓度逐渐降低, 使射流中自由电子及亚稳态氦原子数量增加, 加速了CH基团C— H键的断裂, 因此会出现随掺混比增加CH基团相对光谱强度减小的变化趋势。

图4 CH基团光谱强度随试验工况变化趋势Fig.4 Trend of spectral intensity of CH groups with experimental working conditions

2.3 振动温度

采用多谱线斜率法选取N2分子谱线对等离子体振动温度进行计算, 相关参数见表2。 图5为等离子体射流振动温度的变化趋势。 随着电压和掺混比的增加, 振动温度主要呈上升趋势。 当电压升高时, 电子平均能量增加, 碰撞过程中传递给气体分子的能量也增加, 使得振动温度升高。 同时, 随着气体流量的增加, 射流器内部压强也增大, 电子与中性粒子之间的非弹性碰撞更加频繁, 也会使得振动温度升高。

表2 氮分子第二正带系(C3Π u→ B3Π g)的发射谱线 Table 2 The emission line of the second positive band system of nitrogen molecule (C3Π u→ B3Π g)

图5 不同工况下振动温度Fig.5 Vibration temperature uoder different working conditions

2.4 电子激发温度

混合气中高能电子主要是由He电离而产生, 因此选择五条He的谱线进行电子激发温度的计算[10], 见表3。

表3 He原子特征谱线参数 Table 3 Characteristic line parameters of He atom

如图6所示, 在一定的掺混比下, 随着峰值电压升高, 激发温度呈增加趋势。 随峰值电压的增大, 自由电子获得的期望能量越大, 导致自由电子的平均动能也增大, 使激发温度随之升高。 峰值电压保持恒定, 电子激发温度随掺混比的增大而减小。 气体中氦气含量增加使得电子与基态原子的碰撞频率增加, 电子从电场中获得期望能量减少, 从而使电子碰撞引起激发态原子比例降低。 此外, 随着氦气掺量比的增大, 发生器中的气体流量增大, 气流的流动将带走放电空间的部分热量, 进一步促进了电子激发温度随氦气掺混流量比的增大而减小的变化趋势。

图6 不同工况下电子激发温度Fig.6 The electron excitation temperature at different operating conditions

3 结论

为探索将等离子体射流辅助雾化技术应用于抑制瓦斯爆炸的可行性, 在大气压条件下采用针-环式等离子体发生器对氦气/甲烷-空气进行了电离。 并对等离子体射流的光谱特性进行了诊断与分析。 结果如下:

(1)射流中活性粒子主要有OH基、 N2的第二正带系、 CH基团、 HeⅠ 原子。 增大峰值电压和氦气掺混比都可以有效提高等射流中活性基团的含量。

(2)随峰值电压和掺混比的增加, 等离子体射流的振动温度呈上升趋势。

(3)随着峰值电压的增加, 等离子体射流的电子激发温度总体上有上升的趋势。 随氦气掺混比的增加, 电子激发温度降低。

参考文献
[1] CHEN Biao, FENG Xiao, ZHANG Hao-tian, et al(陈彪, 冯萧, 张皓天, 等). Fire Science and Technology(消防科学与技术), 2021, 40(7): 1046. [本文引用:1]
[2] Jiang H, Bi M, Huang L, et al. Energy, 2022, 239: 121987. [本文引用:1]
[3] JIANG Hui, YANG Fan, LI Wen-hui, et al(姜慧, 杨帆, 李文慧, 等). Proceedings of the CSEE(中国电机工程学报), 2021, 41(17): 6127. [本文引用:1]
[4] ZHUANG Yue, LIU Feng, CHU Hai-jing, et al(庄越, 刘峰, 储海靖, 等). High Power Laser and Particle Beams(强激光与粒子束), 2021, 33(6): 143. [本文引用:1]
[5] LI Sheng-tao, XIE Dong-ri, MIN Dao-min(李盛涛, 谢东日, 闵道敏). Proceedings of the CSEE(中国电机工程学报), 2019, 39(20): 6122. [本文引用:1]
[6] SHANG Ke-feng, WANG Xiao-jing, LU Na, et al(商克峰, 王肖静, 鲁娜, 等). High Voltage Engineering(高电压技术), 2018, 44(9): 3009. [本文引用:1]
[7] LIU Yao-ze, YUAN Cheng-xun, GAO Rui-lin, et al(刘耀泽, 袁承勋, 高瑞林, 等). Chinese Journal of Luminescence(发光学报), 2016, 37(10): 1299. [本文引用:2]
[8] Windajanti J M, Santjojo D J D H, Pamungkas M A. Journal of Physics: Conference Series, 2021, 1825(1). [本文引用:1]
[9] JI Zu-jun, GUO Ying, ZHAO Jian-gang(吉祖俊, 郭颖, 赵建钢). Journal of Donghua University(Natural Science)[东华大学学报(自然科学版)], 2018, 44(3): 479. [本文引用:1]
[10] LI Zheng-kai, CHEN Lei, WANG Mei-qi, et al(李政楷, 陈雷, 王美琪, 等). Spectroscopy and Spectral Analysis(光谱学与光谱分析), 2021, 41(10): 3307. [本文引用:1]