量子级联激光器是一种基于半导体异质结构的子带跃迁单极激光器^[1], 具有宽的波长覆盖范围(3~100 μ m), 其调制频率可以高达兆赫兹(MHz)量级, 是很有应用前景的连续波来源。 相比于近红外波段的泛频(overtone)和合频(combination)跃迁吸收带, 中红外吸收谱线强度通常高出一至两个数量级^[2], 因此中红外波段的痕量气体传感具有更高的灵敏度。 这些年, 基于量子级联激光器(quantum cascade laser, QCL)的分子吸收光谱也得到迅速发展, 如直接吸收光谱^[3]、 腔增强光谱^[4]、 腔衰荡光谱^[5]、 光声光谱^[6]等, 在大气环境探测领域发挥了重要作用。

QCL的线宽可以低至亚兆赫兹(sub-MHz)量级, 但自由运行的激光器由于受到工作环境(温度, 电流, 震动等)的影响, 频率漂移高达几十MHz甚至上百MHz, 频率稳定度大于10^{-7[7, 8]}(频率稳定度δ =Δ ν / ν-, 其中Δ ν 为频率变化量, ν-为平均频率), 影响光谱测量仪器的长期稳定性及测量精度。 为解决这一问题, 发展了频率锁定技术来改善激光器的频率漂移。

对于激光稳频技术, 需要选择一个长期稳定且不易受外界干扰的外部频率参考, 如光学频率梳^[9], 光学谐振腔^{[10, 11]}和分子吸收线^[12]等。 使用这些频率参考产生鉴频信号(也称之为误差信号), 通过反馈控制系统调整激光器运行状态达到频率稳定的目的。 在近红外波段, 特别是1 550 nm附近的通讯波段, 多数光学器件都趋近于成熟, 频率锁定技术在此区域具有广泛的应用, 使用低压条件下的稳定气体如C₂H₂, H₂O, CO等作为频率参考^{[14, 15, 16]}, 频率稳定度最高可达3.5× 10^{-14 [16]}。 近些年来, 用于QCL激光器的锁定技术也得到了发展, 并且表现出了良好的性能, 2012年, Cappelli^[13]等将QCL稳定在CO的亚多普勒吸收线上, 在1 s的积分时间下相对频率稳定度达到了4× 10^-11。 2014年, 有研究^[17]通过将QCL锁定在CO₂激光器的边带上, 1 s积分时间下的频率稳定度可达到3× 10^-12, 并且通过改变电光调制器(EOM)调制频率得到了NH₃的高分辨吸收光谱。 2015年, Michael^[18]等实现了QCL到超低膨胀(ULE)光学谐振腔的频率稳定, 得到1× 10^-13的频率稳定度。 同年Argence^[19]等将QCL锁定在了光梳上, 实现了2× 10^-15的频率稳定度, 具有1 GHz的频率扫描范围, 并且测量得到了OsO₄的饱和吸收光谱。 为中红外超高精细度分子测量提供了重要的技术手段。

由于吸收谱线受外界干扰小, 频率不易产生变化, 相比于光学谐振腔、 光学频率梳等, 是一种更加简单和容易获得的频率参考。 采用激光频率锁定技术, 激光器输出频率的稳定性得到极大改善, 显著提升了光学系统的长期稳定性并降低了检测限, 在光谱测量及大气探测方面发挥重要作用。 2015年, Wang^[20]等通过将5.42 μ m的QCL锁定在NO同位素¹⁵N¹⁶O的Q(3/2)的跃迁谱线上, 结合磁旋转吸收光谱在45 cm短吸收光程下得到了0.53 ppbv的探测极限, 相比于传统吸收光谱技术有约30倍的提升。 2018年, Han^[21]等通过吸收峰间隔作为误差信号实现反馈锁定, 使用QCL结合离轴积分腔光谱技术测量CO₂的同位素, 长期扫描谱线频率漂移减小至144 MHz, 增加系统长时间观测的能力。 2021年, Teng^[22]等使用在1 396.3 cm^-1的C₂H₂跃迁谱线实现对QCL的频率锁定, 对HO₂的时间分辨光谱进行测量, 相同时间分辨率为100 μ s的情况下, 锁定后HO₂探测限从900 ppbv降低至100 ppbv。

本工作以5.3 μ m QCL激光器为例, 发展了一套基于中红外量子级联激光器的气体吸收频率稳定装置。 利用NO分子在1 875.812 8 cm^-1处的吸收, 将激光频率锁定于分子吸收峰值处。 阐述了锁定的技术原理和锁定过程, 通过反馈回路纠正激光频率偏移量, 增强系统的抗干扰性, 在100 s的积分时间, 激光相对频率漂移为4.5 kHz, 对应频率稳定度为8× 10^-11, 有效抑制了外界环境变化对激光器出射频率的影响, 提升了光学系统的稳定性。

激光锁频的关键在于一旦产生不为零的误差信号, 就会通过伺服控制器传输, 保持激光输出频率的稳定。 伺服控制器使用的反馈系统是比例积分微分控制器(proportional integral derivative, PID)^[23], 是常用的控制策略, 具有较好的稳定性, 算法也容易移植, 被广泛应用于工业过程控制。 PID控制器由比例电路(P), 积分电路(I)和微分电路(D)组成, 其传递函数如式(1)

u(t)=KPe(t)+1Ti∫0te(t)dt+Tdde(t)dt(1)

通过调整合适的K_p, T_i, T_d参数以确保反馈以适当的幅值和相位施加到激光器上。

误差信号基于波长调制得到, 为避免一次谐波(1f)信号由于光强波动以及探测器背景波动影响造成信号的不稳定, 使用三次谐波(3f)信号作为误差信号来提升锁定性能。 当激光器被调制时, 瞬时频率为

ν=ν0+νFMsin(νmt)(2)

式(2)中, ν ₀为激光器中心频率对于系统即为需要锁定的频率值, 调制深度ν _FM=ν _mβ , ν _m和β 分别为波长调制的调制频率与调制系数。 在吸收较弱时, 透过光强可表示为

I(ν)=I0[1-α(ν)L](3)

在实际应用中, 使用锁相解调信号的三次谐波(n=3)信号, 对式(3)进行Taylor展开并将式(2)代入可得式(4)

I3(ν)=-16[I0L(νFM)3α(3)(ν)sin3(νmt)](4)

在小信号调制范围内, 可忽略高次项的三次谐波分量, 经过低通滤波器得到3f信号

H3(ν)=νmπ∫-πvmπvmI3(ν)×sin(3νmt)dt=148[I0L(νFM)3α(3)(ν)](5)

式(5)中, I₀, L, ν _FM均为常数, 吸收系数α (ν )=Nσ (ν )=NSχ (ν ), χ (ν )为吸收线型函数。 由于强度调制的存在, 二次谐波、 四次谐波以及五次谐波的分量对三次谐波信号均会产生影响, 最终三次谐波信号的测量值可表示为

X3f(ν)=G2[H3(ν)+i0H2(ν)+H4(v)2cosφ1+i22(H3(ν)+H5(ν))cosφ2](6)

式(6)中, G为探测器增益, φ ₁和φ ₂分别为线性与非线性的强度调制与频率调制的相位差, H₂(ν ), H₄(ν )和H₅(ν )分别为二次谐波, 四次谐波以及五次谐波信号, 系数i₀正比于调制深度, i₁正比于调制深度的平方。 因此在锁定后通过降低调制振幅的方法降低强度调制对三次谐波信号的影响, 增加锁定系统的稳定性。

使用3f锁频的原理如图1所示, 蓝色正弦波表示输入调制信号, 红色正弦波表示探测信号, 上方曲线为吸收信号, 下方曲线表示由锁相放大器解调得到的误差信号。 在ν =ν _a位置由于吸收较弱, 对应解调的三次谐波值也较小。 吸收峰半高ν =ν _b和ν =ν _d位置吸收线斜率最大, 对应3f信号的峰值。 而吸收峰ν _c位置斜率为0, 对应3f信号值为0, 即H₃(ν _c)=0。 当激光器工作在锁定频率ν _c时误差信号为0, 在ν =ν _c附近的3f误差信号近似于线性关系, 即激光频率偏差ε ∝ H₃(ν ), 且这个零值并不会受到激光功率和探测器增益变化等的影响, 因此误差信号可以反映激光器频率变化, 将误差信号偏差量通过PID反馈至激光器可以达到频率稳定的目的。

图1

Fig.1

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	图1 三次谐波误差信号产生原理Fig.1 Principle of generating third harmonic error signal

实验装置如图2所示, 5.33 μ m室温连续波量子级联激光器(Thorlabs, CW-QCL), 使用激光控制控制器(Thorlabs, ITC4002QCL)控制激光器的温度(25 ℃)和注入电流(422.8 mA), 选择NO在1 875.81 cm^-1的Q_1.5e吸收线(吸收线强S=7.52× 10^-20 cm^-1· molecule^-1· cm^{2 [3]})开展激光频率锁定研究。 激光的输出光经有效焦距为1.873 mm的非球面透镜准直输出, 出射光束经过吸收池, 吸收池长度为30 cm, 两端用楔形氟化钙窗片密封以减少由于反射光产生的干涉, 腔内充入体积浓度为10%的一氧化氮气体(NO)压力维持在10 mbar。 透过光强经焦距为50 mm的氟化钙透镜聚焦至探测器(Vigo, PVI-4TE-8.0)。 锁相放大器(Stanford, SR865)产生调制频率为33.21 kHz的正弦波形, 通过外部注入调制电压的形式来调制输出波长。 使用锁相的三倍频解调探测信号得到三次谐波误差信号, 锁相放大器时间常数设置为100 μ s, 满足锁定带宽的同时也抑制了噪声, 以得到高信噪比的三次谐波信号。 误差信号经过PID控制器(Stanford, SM930)产生对应反馈控制信号, 通过加法器(Stanford SM960)将PID输出的反馈信号与锁相放大器产生的正弦波调制信号相加共同输入至控制器外部调制接口, 反馈给激光器以稳定激光频率。 由函数发生器(Agilent, 33622A)触发数据采集卡(National Instruments, USB-6361), 使整个信号处理系统同步, 由LabVIEW控制整个采集过程的进行。

图2

Fig.2

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	图2 频率锁定吸收光谱装置示意图Fig.2 Schematic of frequency locked absorption spectroscopy set

使用波长计(Bristol, 671series)对激光器标定, 得到不同注入电流对应激光器的输出波长, 激光器的出射波长呈现三次多项式关系: y=1 883.581 95-0.034 68x+8.863 02× 10^-5x²-1.128 5× 10^-7x³, 结合三角波扫描振幅可将横坐标转化为波数。 在未锁定的情况下, 使用100 Hz的三角波扫描激光频率, 得到NO在1 875.812 8 cm^-1的吸收谱线, 如图3所示。

图3

Fig.3

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	图3 1 875.812 8 cm-1处的NO吸收线Fig.3 The absorption line of the nitric oxide at 1 875.812 8 cm-1

来自锁相放大器内部的正弦波信号频率为33.21 kHz, 加载在100 Hz的三角波上共同调制激光频率, 由于采用调制波长的方式实现频率锁定, 因此本锁定方法可以适用于任何类型的可调谐激光器, 与可调谐半导体吸收光谱技术(TDLAS)有很高的契合度。 图4为使用三倍频解调得到NO的3f信号(黑色圆点), 已经将横坐标转化为以1 875.812 8 cm^-1为中心的频率坐标(单位: Hz)。 其中锁定范围(locking range)为三次谐波峰谷之间约500 MHz的频率区域。 锁相时间常数为100 μ s, 对应RC低通滤波器3 dB的截止频率为3 kHz, 表示为系统锁定能达到的最大带宽。 减小锁相的时间常数可以增大系统带宽, 但误差信号噪声也随之增大。 调节正弦波的相位可以使三次谐波信号幅值最大, 通过调节以上参数达到最优信噪比, 提供更高的反馈增益与锁定效果。 3f信号中接近于零值位置可近似看作为线性区域, 对此部数据段进行线性拟合, 如图4中红线所示, 得到在锁定位置附近的1 Hz对应1.65× 10^-9 V, 即电压-频率转换系数a=6.05× 10⁸ Hz· V^-1, 表示误差信号每偏差1 V, 对应频率偏差为605 MHz。

图4

Fig.4

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	图4 三次谐波信号和锁频区域Fig.4 Third harmonic signal of the nitric oxide and the locking range

关闭三角波扫描, 开启PID反馈回路, 误差信号根据设定好的PID参数进行整定运算得到反馈信号锁定激光频率。 如果系统只产生一个正比例频率偏差, 则仅需调节PID参数中比例P的大小, 将频率偏差值与比例P的乘积作为激光控制器的负反馈信号, 使激光频率保持稳定。 然而在实际操作中由于激光频率波动的不确定性, 频率偏差并不是一个定值, 仅调节PID控制器中的比例P会导致系统持续积累稳态误差, 产生震荡偏移锁定范围。 为了弥补系统的稳态误差, 需要引入积分值I。 当稳态误差增大, 积分值随之增大以消除误差; 当稳态误差在零附近抖动时, 积分值I趋于零, 激光频率随之稳定。 而当系统出现快速地频率抖动时会导致积分值过大, 使系统产生震荡, 脱离频率锁定范围。 为了抑制即将到来的大幅度频率变化, 引入对频率偏差具有预测作用的微分D。 微分D将当前信号与上一拍信号的偏差值作为预测量, 调节当前输出值, 对系统频率变化提前做出改变, 减小超调, 缓解震荡, 抑制瞬间扰动, 提高系统的动态性能。 本锁定系统中PID参数分别为: 比例项K_p=5.3, 积分项T_i=7.5× 10^-4 s表示系统锁定带宽大于1.32 kHz, 微分项T_d=1.6× 10^-4 s表示可以对大于6.2 kHz的快速频率变化做出抑制。 将反馈信号输入激光器使误差信号保持在0附近波动达到频率锁定, 并对锁定过程进行采集, 系统在300 ms内完成锁定, 锁定开启过程如图5(a)所示。 为验证应对外部干扰时PID反馈系统锁定的可靠性, 将激光器的注入电流增加0.1 mA, 激光出射频率也发生变化, 对应误差信号变化如图5(b)表示, 误差信号在扰动初期偏离零点, 偏移峰值接近70 MHz, 但之后的40 ms的时间内误差信号回归零点且不产生振荡, 证明了反馈锁定系统具有抗干扰能力。

图5

Fig.5

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	图5 (a)PID反馈回路开启过程, (b)频率锁定后施加外界扰动时误差信号稳定过程Fig.5 (a) The start-up process of the feedback loop and (b) the stable process of error signals when external disturbances are applying after frequency locked

图6对比了激光器自由运转以及开启PID反馈频率锁定激光频率的误差信号变化, 衡量激光锁频的稳定性, 其中图6(a)是未打开PID反馈时自由运转激光器的误差信号, 图6(b)是打开PID后误差信号波动情况。 PID锁定回路开启后误差信号波动远小于激光器自由运行状态, 在零附近均匀分布。 由电压-频率转换系数可以得到激光器在自由运转状态下频率波动峰峰值为180 MHz, 锁定后降低至6 MHz。 图6(c)和(d)为通过统计分析误差信号的频率分布来评估锁定过程, 表示激光器频率的抖动情况^[24], 锁定后的误差信号直方图更接近于正态分布。 基于高斯拟合的结果得到标准差σ , 结果表示, 未锁定情况下激光的相对频率波动为32 MHz, 而在锁频回路闭合后相对频率波动降低至673 kHz。 用艾伦方差^[25]来表征频率的相对稳定度, 如图6(e)和(f)所示, 图中红色曲线为白噪声对应的艾伦方差方根, 反比于平均时间τ 。 图6(e)表示由于电流和环境温度波动对激光器输出频率造成影响, 使得未锁定状态下频率稳定度随时间变化发生漂移, 与理论曲线趋势截然不同。 而锁定回路开启后, 激光频率锁定在气体吸收线上, 频率漂移大幅下降, 如图6(f)所示。 在约100 s的积分时间内都呈现明显的白噪声依赖关系, 与积分时间成正比例的关系减小(σ _Allan∝ t^-1/2), 表明此气体吸收频率锁定可以跟随并修正激光频率漂移。 1 s积分时间的情况下被稳定的QCL激光器相对稳定度从10^-7降低至10^-9, 提高了100倍。

图6

Fig.6

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图6 频率锁定结果 (a): 未锁定的误差信号; (b): 锁定后的误差信号; (c): 未锁定误差信号的频率分布; (d): 锁定后误差信号的频率分布; (e): 未锁定的艾伦方差; (f): 锁定后艾伦方差Fig.6 The result of locking (a): The error signal when the feedback loop is off; (b): The error signal when the feedback loop is on; (c): Frequency distribution of error signal after locking; (d): Frequency distribution of error signal after locking; (e): Square root curves of Allan variances when feedback loop is off; (f): Square root curves of Allan variances when feedback loop is on

本研究发展了用于QCL激光器的气体吸收锁定技术, 锁定带宽为1.3 kHz, 并且使用闭环回路评估了频率稳定性, 通过气体吸收锁定将量子级联激光器自由运转时的32 MHz频率漂移降低到673 kHz(1σ , 10 ms), 积分时间延长至100 s时, 系统频率稳定度可达到8× 10^-11。 系统有较好的稳定性, 提出的稳定方法可以应用于任何类型的可调谐激光器, 系统具有抗干扰能力, 能长时间保持稳定。 鉴于该系统的锁定精度高, 对电子等外部环境和激光器噪声具有强抗干扰性和可靠性, 可适用于各种复杂的外场环境。