以觉华岛为例探究近海污染物的垂直分布特征及潜在来源
刘瀚洋1, 邢成志3,*, 季祥光4, 林继楠3, 赵春晖3, 魏少聪2, 张成歆2, 刘浩然5, 谈伟3, 刘诚2
1.中国科学技术大学地球和空间科学学院, 安徽 合肥 230026
2.中国科学技术大学精密机械与精密仪器系, 安徽 合肥 230026
3.中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所, 安徽 合肥 230031
4.中国科学技术大学环境科学与光电技术学院, 安徽 合肥 230026
5.安徽大学物质科学与信息技术研究院, 安徽 合肥 230601
*通讯作者 e-mail: xingcz@aiofm.ac.cn

作者简介: 刘瀚洋, 1997年生, 中国科学技术大学地球和空间科学学院硕士研究生 e-mail: hyliu66@mail.ustc.edu.cn

摘要

觉华岛是辽东湾最大的岛屿, 研究其污染物浓度分布特征以及潜在来源对于认识近海污染物传输效应具有较强的代表性意义。 该研究于2020年10月1日至2021年6月30日期间在觉华岛怪石滩(120.78°E, 40.48°N)基于多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)对大气气溶胶、 二氧化氮(NO2)和二氧化硫(SO2)垂直廓线开展了连续监测, 具体分析了不同海拔高度上污染物浓度的季节变化特征及潜在来源。 通过将地基MAX-DOAS观测结果和TROPOMI卫星数据结果进行对比, 发现两者变化趋势具有良好的一致性, 相关系数可达0.82。 观测结果表明, 觉华岛地区污染物浓度具有明显的季节变化特征, 具体表现在秋冬季节NO2和SO2的平均浓度值分别为14.5×1015与16.6×1016 molec·cm-2, 比春夏季分别高出约84%和88%。 NO2和SO2垂直廓线结果显示秋冬季污染物具有明显的垂直分布和日变化特征, 具体表现为NO2高浓度主要出现在10:00前及15:30—17:30间0~400 m的高度; SO2高浓度主要出现在10:00前及16:00左右0~500 m的高度。 气溶胶高值秋冬季主要出现在10:00前与16:00后400 m以下的高度, 春夏季全天保持高浓度, 尤其在11:00左右和17:00后。 结合气团后向轨迹和潜在来源分析的方法判断NO2与SO2在秋冬季的高浓度值主要受到京津冀地区工业污染和机动车排放的传输贡献和辽东湾船舶排放的传输影响, 而气溶胶大多来自山东半岛的生物质燃烧传输。 结果表明, 觉华岛地区的污染物浓度变化特征与大陆及周边海域污染物的传输作用密切相关。

关键词: 觉华岛; 多轴差分光谱技术; 垂直廓线; 潜在来源; 大气污染物
中图分类号:O433.5+1 文献标志码:A
Taking Juehua Island as a Typical Example to Explore the Vertical Distribution Characteristics and Potential Sources of Air Pollutants
LIU Han-yang1, XING Cheng-zhi3,*, JI Xiang-guang4, LIN Ji-nan3, ZHAO Chun-hui3, WEI Shao-cong2, ZHANG Cheng-xin2, LIU Hao-ran5, TAN Wei3, LIU Cheng2
1. School of Earth and Space Sciences, University of Science and Technology of China, Hefei 230026, China
2. Department of Precision Machinery and Precision Instrumentation, University of Science and Technology of China, Hefei 230026, China
3. Anhui Institute of Optics and Fine Mechanics, Hefei Institutes of Physical Science, Chinese Academy of Sciences, Hefei 230031, China
4. School of Environmental Science and Optoelectronic Technology, University of Science and Technology of China, Hefei 230026, China
5. Institute of Physical Science and Information Technology, Anhui University, Hefei 230601, China
*Corresponding author
Abstract

Juehua Island is the largest island in Liaodong Bay. Studying the distribution characteristics and potential sources of pollutants in Juehua Island has strong representative significance for studying the distribution characteristics and sources of pollutants in coastal areas. In this paper, the ground-based multi-axis differential optical absorption spectroscopy (MAX-DOAS) was performed continuously to observe the vertical profiles of aerosol, NO2 and SO2 on Juehua Island(120.78°E, 40.48°N) from October 2020 to June 2021. This study aims to learn the seasonal variation characteristics and potential sources of pollutant sat different altitudes. By comparing the ground-based MAX-DOAS and TROPOMI observations, we found that their variation trends are in good agreement, and the correlation coefficient is 0.82. The observation results show that the concentration of pollutants in Juehua Island has obvious seasonality characteristics. The averaged concentrations of NO2 and SO2 in autumn and winter are 14.5×1015 and 16.6×1016 molec·cm-2, respectively, which are higher than those in spring and summer of 84% and 88%.The vertical profile results show that the pollutants have obvious vertical distribution and diurnal variation characteristicsin autumn and winter. The high concentrations of NO2 mainly occurred before 10:00 and between 15:30 and 17:30 at the height layer of 0~400 m. The high concentrations of SO2 mainly occurred before 10:00 and after 16:00 at a height layer of 0~500 m. The high AODs in autumn and winter mainly appeared at 400 meters before 10:00 and after 16:00 and maintained high concentrations throughout the whole day in spring and summer, especially around 11:00 and after 17:00. The airmassbackward trajectory combined with the potential source analysis method. It was used to learn that the higher concentrations of NO2 and SO2 in autumn and winter were mainly affected by regional transport from industrial and vehicle emissions in the Beijing-Tianjin-Hebei region and the ships emissions in the Liaodong Bay, and the aerosols mainly came from the biomass combustion transport of Shandong. Therefore, it can be concluded that the various characteristics of air pollutants in Juehua Island are closely related to regional transport.

Keyword: Juehua Island; MAX-DOAS; Vertical profile; Potential source; Atmospheric pollutant
引言

随着我国城市化和工业化进程的不断加快, 大气污染已成为妨碍我国经济发展和危害公民人体健康的重要因素。 气溶胶的排放和区域传输会造成能见度低和大范围雾霾等污染事件。 二氧化氮(NO2)是气溶胶和臭氧的重要前体物, 会导致酸雨等污染事件发生[1], 并且危害人体的上呼吸道。 我国NO2的主要来源可分为人为排放, 工业排放和交通排放等[2]。 SO2会导致与NO2类似的环境问题, 例如酸化天然水系统和导致二次气溶胶的形成, 并对人类健康造成负面影响[3]

由于海洋和大陆大气系统的开放性, 近海海域受到陆地和海洋大气的共同影响, 其中污染物传输影响较大。 觉华岛作为辽东湾最大的岛屿, 属于北温带大陆性季风气候, 无大型本地工业排放源, 其气象条件具有明显的季节性特征且距离陆地较近, 因此便于研究大气污染物的海陆传输效应。

多轴差分吸收光谱(MAX-DOAS)作为一种被动遥感技术, 在大气气溶胶和痕量气体垂直浓度监测方面发挥了重要作用。 与传统点式观测手段相比, 其具有可实时、 连续获取多种污染物浓度的技术优势。 本研究采用MAX-DOAS观测觉华岛地区的气溶胶、 NO2和SO2的垂直廓线数据, 通过对不同高度痕量气体信息进行分析讨论, 研究近海海域污染物变化特征及潜在来源。

1 实验部分
1.1 观测地点

MAX-DOAS观测于2020年10月1日至2021年6月30日期间进行, 仪器搭设于觉华岛(120.78° E, 40.48° N)怪石滩景区, 周边多为沙滩, 仪器距地面高度为4 m, 观测方位角为145° (正北为0° )。 觉华岛位于葫芦岛市区东南部约10 km处[图1(a, b, c)], 岛上植被丰茂, 旅游业、 渔业较为发达。

图1 实验观测地点和仪器
(a): 觉华岛; (b): 观测地点; (c): MAX-DOAS仪器
Fig.1 Measurement location and instrument
(a): Juehua Island; (b): Map of the observation site; (c): MAX-DOAS instrument

1.2 数据来源

MAX-DOAS由三个主要部分组成: 两个光谱仪(AvaSpec-ULS2048L-USB2, 紫外波段范围: 296~408 nm, 可见波段范围: 420~565 nm, 光谱分辨率均为0.45 nm), 温度控制在 20 ℃(± 0.5 ℃); 望远镜, 用于接收太阳散射光谱, 光谱会通过棱镜和光纤传递至光谱仪之中, 望远镜仰角(α )精度< 0.1° , 视场角(FOV)< 0.3° ; 控制和数据分析终端, 用于观测控制和数据分析。 在本次观测中, 共设置了11个观测仰角, 即 1° , 2° , 3° , 4° , 5° , 6° , 8° , 10° , 15° , 30° 和90° 。

本研究使用比利时高空大气物理研究所开发的QDOAS软件(http://uv-vis.aernomie.be/software/QDOAS/)对观测光谱进行分析得到对流层污染物的差分斜柱浓度(DSCD), 其定义为离轴方向和天顶方向斜柱密度(SCD)之间的差值[4]。 后续的垂直柱浓度(VCD)由DSCD结果与辐射传输模型得到的大气质量因子(AMF)结合得到。 O4, NO2和SO2的详细反演设置与CINDI-2标准一致[5]。 图2(a, b, c)分别展示了O4, NO2和SO2的DOAS拟合案例。 其中O4由于在大气中的垂直结构较为稳定, 其反演结果通常用于分析大气气溶胶AOD结果与大气气溶胶垂直廓线结果, 而大气气溶胶的垂直廓线结果又是另外两个污染物垂直廓线反演的输入参数。

图2 (a) O4, (b) NO2, (c) SO2的DOAS拟合结果示例Fig.2 Example of DOAS fitting results for (a) O4; (b) NO2; (c) SO2

1.3 垂直廓线反演

在本研究中, 气溶胶消光系数、 NO2和SO2浓度的垂直廓线是使用基于最优估计方法(OEM)的HEIPRO算法反演获得的[6, 7, 8]。 该算法将辐射传输模型SCIATRAN作为前向模型。 其中最大后验状态(MAP)向量x可通过最小化价值函数χ 2得到, 见式(1)

χ2=(y-F(x, b))TSε-1(y-F(x, b))+(x-xa)TSa-1(x-xa)(1)

式(1)中, F(x, b)表示测量值y(不同仰角观测的DSCDs)作为状态向量x(污染物廓线)和真实的大气气象参数(温压廓线、 地表反照率和气溶胶相函数)的函数。 xa表示先验状态向量。 Sε Sa分别表示yxa的协方差矩阵。 本研究分别反演了气溶胶消光廓线、 NO2廓线和SO2廓线, 覆盖范围为0.0~3.0 km。

1.4 气团后向轨迹(HYSPLIT)与潜在来源分析(PSCF)

采用美国国家海洋和大气管理局空气资源实验室(NOAA-ARL, http://www.ready.noaa.gov)基于全球资料同化系统(GDAS1° )开发的混合单粒子拉格朗日积分轨迹模型HYSPLIT(http://www.Meteothinker.com/products/trajstat.html)分析了观测地点气团的后向轨迹。 研究中设定后向轨迹为每小时生成一次, 应用于识别污染物的主要传输路径[9]

潜在来源贡献函数(potential source contribution function, PSCF)可以针对某地点的污染气体, 确定其可能的来源区域及贡献[9, 10]。 研究区域网格化后, 单个网格坐标为(i, j), 落在格点ij内的轨迹端点总数定义为Nij。 污染物水平高于设定标准浓度的端点总数定义为Mij, 第ij个网格的PSCF值, 定义为式(2)

PSCFij=Mij/Nij(2)

研究中采用了加权的PSCF指数, Wij是由网格中气团轨迹端点数决定的经验权重值, 取值如式(3)

Wij=1.0Nij> 3Nave0.703Nave> Nij> 1.5Nave0.401.5Nave> Nij> Nave0.20Nave> Nij(3)

式(3)中, Nave表示穿过格点轨迹的平均数。

1.5 其他数据

气象参数包括纬向风(ua)、 经向风(va), 来自国家环境预测中心(NCEP)的全球分析数据集(FNL)和大气气象模型WRF(空间分辨率为0.1° × 0.1° )。 卫星光谱数据来自TROPOMI, 采用中国科学技术大学(USTC)痕量气体反演算法反演得到NO2的垂直柱浓度(VCD), 取值范围为以观测点(120.78° E, 40.48° N)为中心, 经纬度0.2° × 0.2° (约20 km)的网格范围, 排除其中具有较大误差(相对误差> 100%)的数据[11, 12]

2 结果与讨论
2.1 MAX-DOAS观测结果与TROPOMI卫星数据对比

如图3(a, b)所示, 对MAX-DOAS NO2 VCD和USTC TROPOMI NO2 VCD进行相互对比验证。

图3 数据对比验证
(a): 时间序列; (b): 相关性
Fig.3 Comparison of MAX-DOAS with TROPOMI data
(a): Series of time; (b): Correlation

MAX-DOAS和USTC TROPOMI数据之间展现出良好的一致性和相关性, 其中共有有效数据214条, 占总数据的87.3%, 二者相关系数达到0.82(R)。 同时发现, MAX-DOAS测得的NO2 VCD整体高于TROPOMI反演结果, 分析因为MAX-DOAS与TROPOMI卫星结果相比对近地面污染物更加敏感以及对TROPOMI观测数据是格点区域平均的浓度, 这与之前在北京和上海的一些研究结论相同[8]

2.2 AOD, NO2和SO2 VCDs的时间变化特征

2020年10月1日至2021年6月30日的气溶胶光学厚度(AOD)、 NO2 VCD与SO2 VCD时间变化及其月均值变化分别如图4(a, b, c)所示。 总体来看, NO2和SO2都呈现出秋冬较高, 夏季较低的特点, 而气溶胶则未表现出明显的季节性特征。 NO2在春夏季的平均浓度7.9× 1015 molec· cm-2高出约84%, 为相应数值在秋冬季的54.5%; 而SO2在春夏季的平均浓度8.8× 1015 molec· cm-2, 为该数值在秋冬季的53%。 气溶胶则表现出相反的季节性特征, 其在秋冬季的平均AOD为0.42, 比春夏季的平均值0.73低了约42%。 污染物浓度变化可归为3个主要因素: 污染物排放量, 污染物化学寿命和污染物区域输送。 首先觉华岛无大型工业排放源; 其次夏季太阳辐射较强导致NO2的化学寿命较短, 而冬季NO2寿命更长。 由于SO2主要是一次污染物, 其光化学特性相对稳定, 受区域传输影响更大[13]。 图5(a, b)所示, 秋冬季北风和西北风占比达到约40%, 而春夏季从渤海海面吹来的西南风和南风占到了约52%的比重, 这可能会带来海盐气溶胶从而导致气溶胶光学厚度的提升。 以上结果说明, 秋冬季邻近大陆城市地区与周边海域的污染传输可能会导致觉华岛地区NO2和SO2浓度的升高。

图4 觉华岛污染物日平均浓度和月平均浓度变化曲线
(a): AOD; (b): NO2; (c): SO2
Fig.4 The variation of the dailyand monthly averaged concentrations of pollutants over Juehua Island
(a): AOD; (b): NO2; (c): SO2

图5 风玫瑰图
(a): 秋冬; (b): 春夏
Fig.5 Windrose diagram
(a): Autumn and winter; (b): Spring and summer

2.3 气溶胶、 NO2、 SO2的垂直廓线变化特征

气溶胶、 NO2和SO2垂直廓线的季节变化与气象条件和不同排放特征密切相关。 图6中上层与下层分别为秋冬和春吓时间段气溶胶、 NO2和SO2的垂直廓线。 三种污染物垂直结构具有明显的季节性特征。 其中, NO2和SO2秋冬季混合比浓度值远高于春夏季, 高浓度值大多集中的0~400 m的范围内, 在该高度, 秋冬季和春夏季的NO2平均浓度分别为6.2和2.9 ppbv; 秋冬季和春夏季的SO2平均浓度分别为5.5和2.8 ppbv。 秋冬季400 m以上NO2平均浓度1.2 ppbv约为底层平均浓度6.2 ppbv的19%。 SO2的化学性质相对稳定, 其浓度随高度的衰减率低于NO2。 如图6所示, 在气流和边界层高度变化的共同作用下, SO2逐渐向上层扩散, 其中秋冬季400 m以上SO2的平均浓度约占底层SO2的32%。 秋冬季气溶胶高值出现在0~200 m的范围, 平均气溶胶消光系数约为0.5 km-1, 春夏季气溶胶高值出现在0~400 m范围, 平均气溶胶消光系数约为0.7 km-1, 比秋冬季高40%。

图6 秋冬季(a)气溶胶, (b)NO2, (c)SO2; 春夏季(d)气溶胶, (e)NO2, (f)SO2的垂直廓线结果Fig.6 Vertical profiles of Autumu-Winter: (a) aerosol; (b) NO2 and (c) SO2; Spring-Summer: (d) aerosol; (e) NO2 and (f) SO2

秋冬季NO2高浓度主要出现在10:00前及15:30— 17:30时间段, 分析认为NO2参与大气中的化学反应, 其在光照强度较大的正午时间会发生光解损耗[14], 同时正午期间大气边界层抬高, 利于污染物的垂直扩散[10]; SO2高浓度出现在10:00前后与16:00前后; 分析认为早晚边界层高度较低所导致[15]。 而春夏季NO2和SO2全天几乎没有高值现象, 主要因为春夏季风向以从渤海海面刮来的南风为主, 污染物传输影响较小。 秋冬季气溶胶具有明显的日变化特征, 高消光出现在早10:00前及晚17:00后, 平均消光约为0.5 km-1; 而在10:00至晚17:00期间, 平均消光约为0.3 km-1, 相比早晚高值时间段降低约40%, 分析认为夜晚大气边界层稳定且较低, 污染物易聚难散。 春夏季期间气溶胶全天保持高浓度, 尤其在11:00前后和晚17:00后的平均消光约为0.8km-1

2.4 潜在来源解析

为了解析不同高度污染物的潜在来源, 分析了NO2、 SO2和气溶胶的加权PSCF (WPSCF)水平分布。 气团高度选择为100 m(边界层底层), 400 m(边界层中层)和700 m(边界层上层)。 考虑到不同污染物的寿命, 分别模拟了24 h(NO2, SO2)和72 h(气溶胶)后向轨迹, 时间间隔为1 h[9]。 将区域划分为0.5° × 0.5° 的网格, 结合PSCF方法综合分析了不同污染物(NO2, SO2和气溶胶)的潜在源贡献, WPSCF越大, 说明污染区域对观测区域大气污染物的贡献越大。 本研究规定WPSCF为0.3~0.4时为低污染贡献区域, 0.4~0.7为中等污染贡献区域, > 0.7的区域为重污染贡献区域, 类似的方法也应用于其他来源相关研究[9, 16, 17]

NO2秋冬季主要来源于京津冀中东部和辽宁西部, 虽然秋冬季边界层底层以西北风为主, 但由于内蒙古中部和辽宁西部污染物浓度较低, 其输送效应有限, 为低污染贡献区域。 京津冀地区WPSCF值较高(WPSCF> 0.7), 为主要贡献来源区域。 这主要是由于京津冀地区是重要的工业排放地, 其经济以第二产业为主, 2021年粗钢产量约为2.5亿吨, 约占全国总钢产量24%(数据来源: 河北省统计局)。 重工业化石燃料的燃烧正是NO2和SO2重要的排放源[12, 13]。 车辆排放也是NO2的重要来源, 京津冀地区车流量巨大, 交通源NO2浓度较高[18]

对于SO2, 觉华岛北部海面是其重污染贡献区域, 觉华岛东北侧为辽东湾, 往来船只众多, 船舶是重要的SO2排放源[19]。 据报道, 2013年中国海域活跃渔船107万艘, 其中1/3位于渤海, 因此该地区船舶排放对SO2排放贡献显著[20]

据图7和图8所示, 在秋冬季时, 有少量气溶胶贡献来源于京津冀中东部地区, 为中等污染区域; 在春夏季此地区则仅为低污染贡献区域。 在春夏季西南方向江苏地区和黄海海面则有一定的远程传输影响。 为中等贡献区域。 山东半岛在两个时间段都是气溶胶贡献的重污染贡献区域, 这与以往关于华北地区燃煤与生物质燃烧的研究结果一致, 即山东半岛的生物质燃烧贡献了华北地区的大部分PM2.5, 生物质燃烧在春夏季尤为旺盛, 这一区域产生的气溶胶有可能通过西南风传输到觉华岛[21]

图7 秋冬季WPSCF分布图Fig.7 Distribution map of WPSCF in autumn and winter

图8 春夏季WPSCF分布图Fig.8 Distribution map of WPSCF in spring and summer

3 结论

(1)研究中分析了2020年10月1日至2021年6月30日期间觉华岛地区MAX-DOAS 测量的NO2, SO2和气溶胶观测数据。 USTCTROPOMI NO2 VCD和MAX-DOAS NO2 VCD展现出良好的相关性(R=0.82)。 NO2和SO2表现出典型的季节差异, 秋冬季浓度值远大于春夏季; 而气溶胶则没有明显季节变化特征。 在这两个时间段内, 觉华岛地区风向统计结果差异较大, 在秋冬季主要以从大陆上刮来的西北风为主, 而春夏季则以从海面上刮来的南风为主, 因此研究认为区域传输为影响觉华岛污染物浓度的主要潜在原因。

(2)在污染较为严重的秋冬季节, NO2和SO2的垂直廓线表现出相似的日变化特征, 即污染高值经常出现在早10:00前与晚15:00后0~400 m的高度, 平均浓度分别比春夏季同时段高出113%和101%。 气溶胶春夏季高值出现在0~400 m, 平均气溶胶消光系数比秋冬季高28%, 秋冬季气溶胶具有明显的日变化特征, 高消光出现在早10:00前及晚17:00后, 而春夏季无明显日变化特征。

(3)后向轨迹和潜在来源分析(PSCF)结果表明, NO2在秋冬季以京津冀中东部地区的贡献最为显著, 而在春夏季, 边界层中层和上层增加了来自东北部辽东湾船舶排放的贡献。 SO2的重污染贡献区域主要为北部辽东湾海面, 船舶排放是该地区贡献显著的主要原因。 对于气溶胶而言, 观测时间段主要以山东地区贡献为主, 推测这与该地区大量生物质燃烧有关。 总体而言, 觉华岛污染物浓度受区域传输影响较大, 温带季风性气候使得气象因素具有明显季节性特征, 因此来自大陆城市与近海海域的污染气团显著提高了觉华岛地区的污染物浓度水平。

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