引用本文
王岩, 王宝瑞, 王岳. 基于高光谱技术的甲烷层流预混火焰自由基特性研究[J]. 光谱学与光谱分析, 2022,42(8): 2403-2410.
WANG Yan, WANG Bao-rui, WANG Yue. Study on Radical Characteristics of Methane Laminar Premixed Flame Based on Hyperspectral Technology[J]. Spectroscopy and Spectral Analysis, 2022,42(8): 2403-2410.
Doi:10.3964/j.issn.1000-0593(2022)08-2403-08  
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基于高光谱技术的甲烷层流预混火焰自由基特性研究
王岩1,2,3, 王宝瑞1,2,3,*, 王岳1,2,3
1.中国科学院轻型动力创新研究院, 北京 100190
2.中国科学院工程热物理研究所先进燃气轮机实验室, 北京 100190
3.中国科学院大学, 北京 100049
*通讯作者 e-mail: brwang@iet.cn

作者简介: 王岩, 1996年生,中国科学院工程热物理研究所先进燃气轮机实验室硕士研究生 e-mail: 459708682@qq.com

收稿日期: 2021-01-21 修回日期: 2022-01-12
基金: 国家自然科学基金联合基金项目(U1530157)资助
摘要

高光谱技术提供了空间和光谱维度的信息, 同时基于传统黑体模型的实验技术和计算方法不适用于甲烷火焰的辐射特性, 而火焰中自由基的高光谱信息反映了火焰结构、 组分浓度分布等燃烧的多方面特征, 能够为燃烧模型的完善提供依据。 利用高光谱技术在不同当量比和不同流量下研究了甲烷预混火焰中自由基的空间和光谱特性。 对不同当量比的研究表明, 随着当量比的增加, 火焰中心处的CH*和$C^{*}_{2}$自由基的辐射强度先增加后降低, 而燃烧区域内二者的平均辐射强度一直增加, 火焰中心处的点可以表征局部的燃烧状态, 而燃烧区域内辐射均值表征热释率等整体燃烧状态, 定量给出了两种方法的不同趋势。 火焰中心处的CH*自由基辐射强度在当量比为1.01时达到峰值, 而$C^{*}_{2}$自由基辐射强度在当量比为1.12时达到峰值, 两种自由基的辐射峰值可以分别作为燃烧中反应强度和稳定性的判据。 当量比可以由$C^{*}_{2}$和CH*辐射强度之比来表征, 修正了$C^{*}_{2}$/CH*和当量比的线性关系, 提出应使用燃烧区域内$C^{*}_{2}$和CH*的平均辐射强度之比, 并提出了该比值与当量比的二次关系。 利用高光谱技术生成了燃烧区域内$C^{*}_{2}$/CH*的云图, 得到了详细的空间信息, 当量比大于1时, 首次在火焰面附近发现了明显的过渡区, 体现了高光谱技术的优势。 对当量比保持不变情况下的不同流量的研究表明, 随着流量的增加, 火焰高度增加, 而火焰顶部和火焰中心的自由基的浓度分布基本不发生变化, 揭示了实验工况下流动的特征时间远小于化学反应特征时间, 化学反应过程未受到明显影响。 应用高光谱较好的识别出了火焰中的多种自由基, 研究了甲烷层流预混火焰中自由基辐射特性及其随着不同当量比和流量变化的趋势, 对燃烧现象和机理的认识具有重要意义。

关键词: 高光谱技术; 甲烷燃烧; 层流预混; 自由基; 辐射强度
中图分类号:O433.5+2 文献标志码:A
Study on Radical Characteristics of Methane Laminar Premixed Flame Based on Hyperspectral Technology
WANG Yan1,2,3, WANG Bao-rui1,2,3,*, WANG Yue1,2,3
1. Innovation Academy for Light-duty Gas Turbine, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100190, China
2. Advanced Gas Turbine Laboratory, Institute of Engineering Thermophysics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100190, China
3. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China
*Corresponding author
Abstract

Hyperspectral technology provides spatial and spectral dimension information. Meanwhile, the experimental technology and calculation method based on the traditional blackbody model is not suitable for the radiation characteristics of methane flame. The Hyperspectral Information of free radicals in the flame reflects many aspects of combustion characteristics, such as flame structure and component concentration distribution, which can provide a basis for improving the combustion model. This paper studied the spatial and spectral characteristics of free radicals in premixed methane flames by Hyperspectral techniques at different equivalence ratios and flow rates. The study of different equivalence ratios shows that with the increase of equivalence ratios, the radiation intensity of CH* and $C^{*}_{2}$ radicals in the center of the flame increases first and then decreases. In contrast, the average radiation intensity of CH* and $C^{*}_{2}$ radicals in the combustion region increases all the time. The point in the center of flame can represent the local combustion state. While the average radiation intensity in the combustion region represents the overall combustion state, such as heat release rate, this paper gives the different trends of the two methods quantitatively. The radiation intensity of CH* radical in the center of flame reaches the peak when the equivalence ratio is 1.01, while the radiation intensity of $C^{*}_{2}$ radical reaches the peak when the equivalence ratio is 1.12. The radiation peak of the two radicals can be used as the intensity criterion and stability of the reaction in combustion. Equivalence ratio can be expressed by the $C^{*}_{2}$ to CH* radiation intensity ratio. This paper corrected the linear relationship between $C^{*}_{2}$/CH* and equivalence ratio. It is proposed that the ratio of average radiation intensity of $C^{*}_{2}$ and CH* in the combustion zone should be used. The quadratic relationship between the ratio and equivalence ratio is also proposed. The cloud image of $C^{*}_{2}$/CH* in the combustion area is generated by hyperspectral technology, and the detailed spatial information is obtained. When the equivalence ratio is greater than 1, an obvious transition zone is found near the flame surface for the first time, which shows the advantages of hyperspectral technology. The study of different flow rates with a constant equivalence ratio shows that the flame height increases with the flow rate increase, while the concentration distribution of free radicals at the top and center of the flame does not change. It reveals that the characteristic time of a flow is far less than that of chemical reaction under experimental conditions, so the chemical reaction process is not affected. In this paper, hyperspectral technology is used to identify a variety of free radicals in the flame. The radiation characteristics of free radicals in methane laminar premixed flame and its variation trend with different equivalence ratios and flow rates are studied, which is of great significance for applying hyperspectral technology to study methane combustion characteristics and verify the reaction mechanism of methane combustion phenomenon.

Keyword: Hyperspectral technology; Methane combustion; Laminar premixed; Free radical; Radiation intensity
引言

甲烷是天然气的主要成分, 也是最为常见的一种烃类燃料, 是燃气轮机、 火箭发动机等能源和动力设备的燃料。 研究甲烷的燃烧特性对提高燃烧效率、 降低污染排放有着重要的作用。 同时, 甲烷预混火焰燃烧方式是最主要的低污染燃烧方式[1], 随着预混火焰燃烧技术的普及, 利用层流火焰深入研究其基础特性具有重要的意义。

高光谱技术是成像技术与光谱技术相结合, 能够获取目标的二维几何空间及一维光谱信息。 相对于其他测量技术, 高光谱技术具有获取信息数量多, 信息分辨率高等优点。 高光谱技术广泛应用于遥感、 污染检测、 军事活动等领域, 但较少应用于燃烧领域。 20世纪80年代, 第一幅高光谱影像的获得, 象征着高光谱时代的到来。 20世纪末, 高光谱卫星被成功研制出来, 被誉为是20世纪遥感领域的最伟大的成就之一。 高光谱数据被广泛应用于各种领域[2]。 美国Rebellion公司利用高光谱成像技术研发了气云成像系统, 用以识别和量化气体泄漏, 可对50多种烃类气体进行识别。 火焰具有丰富的空间和光谱特性, 高光谱技术可以充分获取空间信息和光谱信息, 但目前很少有基于高光谱技术的燃料燃烧特性研究。

传统火焰实验中常用直接成像设备和光谱仪进行燃烧特性的研究。 一般直接成像设备得到的火焰信息只有灰度信息或者RGB三个通道信息, 光谱信息不充分, 主要获取火焰的空间信息。 张浪通过ICCD相机和相应滤光片获取OH*和CH*的化学发光图像, 得出OH*主要分为三个燃烧区域, CH*分布主要为两个燃烧区域, 并且得到了自由基的浓度分布云图[3]。 传统光谱仪可以充分获取光谱信息, 但是只能逐点测量, 不能充分获取空间信息, Ayranci使用FTIR红外光谱仪获取1.1~1.7 μm波段内火焰辐射能量, 在光学薄假设下, 对乙烯扩散火焰温度和烟黑颗粒体积分数进行计算, 得到了较为精确的结果[4]。 除了用直接成像设备和光谱仪对燃烧特性进行诊断, 基于激光散射或激发光谱技术的粒子图像速度场仪(particle image velocimetry, PIV)、 平面激光诱导荧光(planar laser induced fluorescence, PLIF)也是常用的燃烧光学测量技术。

严浩通过对OH*与CH2O双组分进行同步PLIF测量, 获得了不同工况下燃烧室反应区以及预热区的瞬态结构信息, 进一步研究了航空发动机的旋流燃烧室模型在贫燃状态下的工作特性[5]。 基于激光的测量技术能够实时监控火焰燃烧状态, 但激光散射或激发光谱技术系统复杂且成本较高, 不易应用于恶劣的燃烧环境[6], 且外加的激光光源会对火焰造成干扰, 因此目前基于化学自发光的方法越来越受人们重视[7]。 利用高光谱技术对火焰燃烧特性的相关研究不多, He利用基于压缩感知的高光谱技术对甲烷/空气火焰在不同当量比下的自由基化学发光发射率进行了测量, 结果表明发射率与当量比的相关性较好, 该技术基于压缩感知的单次高光谱成像, 可以快速获取火焰信息[8]。 柳华蔚采用高光谱成像设备拍摄四种空气工况乙烯层流扩散火焰辐射图像, 迭代计算火焰内部温度、 吸收系数和烟黑颗粒体积分数分布[9], 研究中使用乙烯火焰, 是因为乙烯火焰中能够产生相对更多的烟黑, 从而使用黑体模型, 该方法却不易应用于甲烷火焰, 并且在预混火焰中烟黑更少。

在以甲烷为代表的烃类火焰中, 自由基参加化学反应, 且激发态的自由基产生化学发光, 能够表征燃烧状态, 但是在甲烷的详细化学反应机理GRI3.0中, 不包括激发态的自由基组分, 而且有些含有非激发态组分的反应也不包括, 因此对火焰中的自由基进行研究有重要意义。 火焰主要发出辐射的自由基有OH*, CH*, C2* 等自由基[10, 11], 以及CO2和H2O等三原子气体受热产生的带状光谱辐射以及炭黑等悬浮固体颗粒产生的连续光谱辐射[12]。 Panoutsos等对比了8种不同的激态反应模型, 分析了对冲火焰中激发态粒子OH*和CH*与燃烧特性之间的关系, 结果表明OH*可以很好地标识放热区[13]。 赵梦然在不同工况下对甲烷和空气火焰进行研究, 结果表明随着空气流量的增加, C2* 自由基辐射强度呈先增加后下降的趋势, 且扩散火焰的 C2* 自由基的辐射强度峰值明显高于预混火焰[14]。 Mccord测量不同压力下 C2* 和CH*辐射强度比值和当量比的关系, 得出 C2* /CH*和当量比呈线性关系[15]。 这类燃烧特性研究主要利用特定自由基的信息。

由上述可见, 目前常用的燃烧测量技术不能充分利用火焰的空间信息和光谱信息, 部分技术需要的外部光源会对火焰造成干扰, 而基于高光谱技术的测量可以充分利用火焰信息, 可以提高测量精度。 高光谱技术常应用于遥感等领域, 直接应用高光谱技术观测火焰方法的研究不多, 主要原因是高光谱成像技术发展较快, 但其光谱精度不及传统光谱仪, 空间精度不及直接成像。 然而其价值恰恰在于能够同时获取火焰的空间信息和光谱信息。 且甲烷预混火焰中有丰富的化学自发光反应, 可以不需要外加光源, 因此基于高光谱的甲烷预混火焰研究可以很好地弥补现有研究的不足。 本工作使用了高光谱技术获取火焰的空谱信息, 研究不同燃烧状态下火焰自由基的辐射特性, 对高光谱技术的应用和燃烧特性的研究具有重要价值。 结合CH*和 C2* 自由基的生成反应机理, 分析不同当量比和流量时的甲烷火焰自由基种类以及辐射强度的变化规律, 研究新的可用于表征火焰燃烧状态的辐射特性及指标, 有助于对甲烷燃烧机理的深入研究。

1 实验部分
1.1 燃烧系统和高光谱设备

实验利用本生灯构造层流甲烷预混火焰, 实验装置示意图如图1所示, 使用的气态甲烷在一个10 L的气罐中加压, 空气压缩机产生0.7 MPa压力的空气。 燃烧器为轴对称预混燃烧器, 在收缩喷管出口处产生稳定的锥形层流预混火焰, 其出口直径为10 mm, 收缩比是2.25。 燃料的喷注采用双孔对喷的方式, 以达到燃料喷注后迅速与空气混合均匀的目的, 避免浓度分层产生的误差影响实验结果。

图1 实验装置示意图Fig.1 Schematic diagram of experimental device

采用GaiaField Pro-V10高光谱仪采集火焰辐射光谱信息, 光谱仪集成高性能数据采集与分析处理系统, 无需外接计算机。 其波长覆盖范围是400~1 000 nm, 光谱通道数为176, 数据格式为16位无符号整型(0-65535); 内置CCD探测器, 可以得到火焰的二维图像, 以及图像上每个点的光谱信息, 通过ENVI软件对得到的数据进行处理就可以得到火焰高光谱信息。

1.2 实验工况

实验以甲烷为燃料, 空气为氧化剂, 甲烷和空气在气罐中预混后进行燃烧。 为了研究当量比对甲烷火焰自由基种类及辐射强度的影响, 固定空气流量, 改变甲烷流量, 同时为了研究流量对甲烷火焰自由基种类及辐射强度的影响, 控制当量比不变, 同时增加甲烷和空气流量。 研究当量比影响的实验工况见表1, 共8组工况, 每次工况测量火焰中心处的CH*和 C2* 自由基的辐射强度。 研究流量影响的实验工况见表2, 控制当量比为1, 共6组工况, 每次工况测量火焰顶部和火焰中心处的CH*和 C2* 自由基的辐射强度。

表1 不同当量比实验工况 Table 1 Experimental operating conditions
表2 不同流量实验工况 Table 2 Experimental operating conditions
1.3 火焰实验点的选择

图2为甲烷层流预混火焰的RGB图像(RGB分别用光谱通道中的700, 550和470 nm作为近似), 为了使选取的位置具有代表性, 实验选取火焰面上的最高点火焰顶部和火焰高度一半位置的火焰中心为研究点。 在轴对称火焰条件下, 预混火焰面最高点受到火焰面内部的辐射影响最小; 同时火焰的中心在理论上不存在光线偏折, 能更好的体现火焰面的辐射特性, 因此选定这两点在不同工况下的高光谱辐射特性来研究甲烷层流预混火焰自由基的辐射特性。

图2 火焰图像Fig.2 Flame image

2 结果与讨论
2.1 甲烷层流预混火焰光谱特性

研究了甲烷预混火焰的整体辐射特性。 图3为当量比为1的甲烷预混火焰在波长400~1 000 nm的辐射曲线和基于黑体辐射定律的辐射曲线对比图, 甲烷火焰辐射曲线包括火焰中心处、 火焰面内、 燃烧区域内辐射曲线, 其中火焰面内、 燃烧区域内辐射强度是将区域内所有点的强度累加后做平均化处理, 相当于将火焰面内和整个燃烧区域当作一个点而形成的光谱, 平均化之后的光谱仍然保留了主要光谱特征。 从图3中可以看出, 黑体辐射定律不再适用于甲烷预混火焰, 辐射定律拟合的曲线随波长呈上升趋势, 而甲烷预混火焰的辐射曲线在特定波长范围内出现峰值, 在其他波长范围内变化平稳, 因此需要深入研究甲烷预混火焰辐射特性为完善传统辐射模型提供理论基础。

图3 理论黑体辐射分布和实验光谱分布对比Fig.3 Blackbody radiation vs the experimental spectra of free radicals in flane

在甲烷燃烧过程中会产生大量的自由基。 在高光谱测量光谱范围内, 火焰的发射光谱相对集中在紫外波段和红外波段; 在甲烷预混燃烧火焰(波长400~1 000 nm)中, 主要存在CH*(431.4 nm), C2* (516.5 nm)自由基和水蒸气(930 nm)发出的光谱, 当量比高于1时, 还会检测出 C4* (468.2), C* (554 nm)等C类自由基, 这主要是由于当量比高于1时, 氧气含量相对下降, 燃烧反应不能完全进行, 会有部分C类自由基生成并且不能及时反应, 这些C类自由基受热激发而发射光谱。

为了研究贫燃料燃烧和富燃料燃烧的辐射特性, 分别测量当量比为0.85和当量比为1.15的火焰光谱。 图4为当量比为0.85和1.15的工况下在火焰中心处高光谱仪采集到的火焰光谱图。 由图4可以看出, 不同当量比的火焰中心处的光谱存在明显区别。 当量比为0.85的火焰在波长为431.4 nm(CH*)时辐射强度为18 480, 在波长为516.5 nm(C2* )时辐射强度为14 480, 当量比为1.15的火焰在波长为431.4 nm(CH*)时辐射强度为35 176, 在波长为516.5 nm(C2* )时辐射强度为59 046, 在波长400~600 nm范围内, 当量比为1.15的自由基光谱强度明显高于当量比为0.85的光谱强度, 由于自由基辐射强度与自由基浓度相关, 当量比低于1时, 氧气含量高, 生成的CH*和 C2* 自由基迅速被氧化, 因此浓度较低, 当量比高于1的甲烷火焰由于氧含量较低, 燃烧不充分, 火焰中心处有大量CH*和 C2* 自由基堆积, 因此浓度较高, 产生较高的辐射强度。

图4 当量比为0.85和1.15火焰中心处的光谱图Fig.4 Spectra of methane at flame center with equivalence ratios of 0.85 and 1.15

2.2 当量比对自由基辐射强度的影响

在预混条件下固定空气流量, 调节甲烷流量来改变当量比, 当量比变化范围从0.79~1.28, 图5为不同当量比甲烷火焰的辐射强度三维图, 波段范围为400~1 000 nm; 从图中可以看出, 随着当量比的变化, 对应曲线的峰值高度也在发生变化, 自由基的辐射强度都经历了先变大后减小的变化, 不同当量比的曲线也会出现不同的峰值特性, 当量比大于1时, 在波长为554 nm处出现了C类自由基, 而当量比小于1时不会出现这些峰值。

图5 不同当量比甲烷火焰的辐射强度三维图Fig.5 Three dimensional diagram of radiation intensity of methane flame with different equivalence ratios

自由基的辐射强度随着当量比增加的变化趋势具有一定的规律, 如图6所示, 火焰中心处的两种自由基的辐射强度随着当量比的增加都呈现出了先增加后减小的趋势, 在当量比较小时, 空气流量大, 此时甲烷充分燃烧, 反应生成的CH*和 C2* 自由基会迅速被氧化, 因此CH*和 C2* 自由基的含量很低, 辐射强度较低。 随着当量比的增加, 甲烷燃烧充分, 燃烧温度进一步升高, CH*和 C2* 自由基生成速率加快, 因此自由基的辐射光谱强度明显增强。 当量比继续增大时, 此时空气含量相对较低, 由于反应不充分, 因此温度降低, 自由基生成速率下降, 且温度过低时, 部分自由基因产生的热量不足而不能受热激发发射光谱, 因此自由基辐射光谱强度降低。 在燃烧区域内, CH*和 C2* 自由基的平均辐射强度随着当量比的增加而增加, 且 C2* 的辐射强度增加趋势明显, 在一定的当量比范围内, 当量比增加, 燃料流量随之增加, 同时燃料反应释放的热量增加, 这说明燃烧区域内的CH*和 C2* 自由基平均辐射强度可以在一定程度上表征热释率。 火焰中心处只代表火焰面上的中心点的辐射强度, 不能代表火焰面所有点自由基辐射强度的变化趋势, 但其可以用来表征大部分点的燃烧状态, 而燃烧区域内的平均辐射强度反映的是整个火焰的总体辐射强度, 可以用来表征火焰整体的燃烧状态, 在工业测量中, 可以根据需要选择合适的测量方法。

图6 自由基辐射强度随当量比的变化Fig.6 Change of free radical radiation intensity with equivalence ratio

甲烷预混火焰中心处的两种自由基达到辐射强度峰值时对应的当量比是不同的, CH*自由基在当量比为1.01时辐射强度最高, 而 C2* 自由基在当量比为1.12时辐射强度最高。 CH*自由基生成的主要反应机理是C2H+O2=CH*+CO2和C2H+O=CH*+CO, 由反应式可知CH*自由基的生成对氧含量有很大的依赖性, 因此当量比大于1且继续增加时, 氧含量下降, CH*的浓度下降, 同时甲烷不能充分燃烧, 火焰温度降低, 这两方面的因素使CH*自由基的辐射强度在当量比接近于1时就达到了峰值。 C2* 自由基生成的主要反应机理是CH2+C= C2* +H2, 由反应式可知 C2* 自由基的生成与C含量有关, 尽管当量比大于1时, 甲烷没有完全燃烧, 火焰温度下降, 但甲烷不完全燃烧时生成了大量C类自由基, C2* 自由基生成速率加快, 使得 C2* 自由基辐射强度不断增加, 因此 C2* 自由基在当量比为1.12时才达到峰值, 而当量比进一步增大时甲烷火焰温度大幅度下降, C2* 自由基反应速率下降, 使得辐射强度下降。 两种自由基辐射峰值对应的当量比对发动机当量比设计也有借鉴性, CH*自由基辐射峰值的当量比接近于1, 恰好是完全反应的当量比; 而 C2* 自由基辐射峰值的当量比1.12, 接近一些航空发动机燃烧室主燃区经验设计的当量比。 可以用这两个指标表征燃烧状态, 从而通过化学发光光谱进行发动机状态测试, 并进一步为发动机设计提供依据。

CH*和 C2* 自由基的辐射强度比值可以用来表征当量比, 文献[11]指出 C2* /CH*与当量比呈线性关系, 但其使用单个亮度最高的测量点, 由于火焰存在空间结构, 单点的代表性不强, 本文使用燃烧区域内 C2* 和CH*自由基平均辐射强度比值, 在其基础上探讨 C2* /CH*与当量比之间的关系, 图7为在火焰中心处和火焰区域内的 C2* /CH*自由基辐射强度比值与当量比的关系, 从图7可以看出, 火焰中心处的 C2* /CH*与当量比基本成线性关系, 这和文献描述的一致, 但是拟合程度不佳。 为了探讨 C2* /CH*和当量比之间更准确的关系, 对燃烧区域内 C2* 和CH*辐射强度进行积分并求平均值, 最后得到两种自由基的比值。 如图7所示燃烧区域内 C2* 和CH*自由基平均辐射强度比值与当量比的关系, C2* /CH*和当量比呈现出二次关系, 且曲线拟合程度良好, 因此可用燃烧区域内 C2* 和CH*平均辐射强度比值表征当量比。

图7 火焰中心处和燃烧区域内 C2* /CH*与当量比的关系Fig.7 Relationship between C2* /CH* and equivalence ratio at flame center and combustion region

高光谱图像相对于常规光谱的优点在于可以额外获取火焰的空间信息。 将高光谱图像中各点的 C2* 和CH*的辐射强度相比, 首次得到如图8所示的 C2* 和CH*自由基辐射强度比值云图, 该图像给出了 C2* 和CH*比值的空间详细分布。 在当量比高于1时, 在火焰面区域会有一个明显的过渡区, 过渡区内在亮背景下存在边界明显的暗区, 据我们所知文献中还没有报道过这一现象。 这些结果是使用传统光谱仪探测不到的, 充分体现出高光谱技术的优势, 同时也有助于深入研究火焰的精细结构。

图8 C2* 和CH*自由基辐射强度比值云图Fig.8 Cloud chart of radiation intensity ratio of C2* and CH* radicals

2.3 甲烷及空气总流量对自由基辐射强度的影响

上述实验探究了空气流量固定, 甲烷流量增加时自由基辐射强度的变化, 为了进一步探究甲烷和空气流量对火焰和自由基分布的影响, 保持当量比不变, 同时增加甲烷和空气的流量(层流状态下), 探究不同流量下火焰和自由基浓度分布的规律。

图9为当量比不变时, CH*和 C2* 自由基随着甲烷流量增加而变化的相对辐射强度分布图, 从图中可以看出, 随着甲烷流量的增加, 火焰的高度不断增大。 这说明流量增加, 甲烷火焰燃烧区域变大, 甲烷流量对火焰形状的影响十分明显。 为了探究流量对自由基种类和浓度分布的影响, 检测不同流量时的火焰顶部和火焰中心处的自由基辐射强度。 图10为不同流量甲烷火焰的辐射强度三维图, 可以看出不同流量下的辐射强度曲线形状大致相同, 说明当量比不变时, 流量的变化对甲烷燃烧反应的中间产物种类没有影响, 并且每条曲线对应的自由基峰值大致相同。 图11为火焰顶部和火焰中心处的两种自由基辐射强度随流量增加的变化趋势曲线, 可以看出随着流量的增加, 火焰顶部的CH*自由基辐射强度稳定在25 000左右, C2* 自由基辐射强度稳定在18 000左右, 火焰中心处的CH*自由基辐射强度稳定在38 000左右, C2* 自由基辐射强度稳定在36 000左右, 两种自由基的辐射强度几乎没有发生变化, 而自由基辐射强度和浓度成正相关, 这说明在甲烷层流预混火焰中当量比一定时, 随着流量的增加自由基的浓度分布变化不明显。 由此可知随着流量的变化, 火焰的形状发生了变化, 但两种自由的浓度分布却未发生太大的变化。 总流量对自由基影响不明显的内在原因是, 在实验工况下流动的特征时间远小于化学反应特征时间, 因此化学反应过程未受到影响。

图9 CH*和C2* 自由基相对辐射强度分布图Fig.9 Relative concentration distributions of CH* and C2* radicals

图10 不同流量甲烷火焰的辐射强度三维图Fig.10 Three dimensional diagram of radiation intensity of methane flame with different flow rates

图11 不同流量时的火焰顶部和火焰中心的自由基辐射强度Fig.11 Radiation intensities of free radicals at the top and center of flame at different flow rates

3 结论

利用高光谱研究了不同燃烧状态下甲烷预混火焰的总体光谱特性和自由基的辐射强度分布。 通过甲烷预混火焰自由基的辐射强度随当量比和流量的变化测量, 分析了辐射特性及其与火焰的燃烧状态的关系, 结果表明:

(1)甲烷层流预混火焰拥有丰富的化学发光光谱。 高光谱测量可以识别出了火焰中的主要自由基, 为甲烷GRI详细化学反应机理的完善提供了更多参考。 通过光谱的比较表明, 基于传统黑体辐射的模型不适用于甲烷层流预混火焰在可见光范围内的光谱分布, 这些结果为燃烧辐射模型的完善提供了基础。

(2)分析了400~1 000 nm光谱范围内自由基的高光谱特性。 甲烷火焰发射光谱集中在紫外波段和红外波段, 观测到CH*(431.4 nm), C2* (516.5 nm)自由基和水蒸气的发射光谱。 当量比大于1时发现了C4* (468.2), C*(554 nm)等C类自由基, 反映了此时由于甲烷燃料不能完全反应, 促进了C类自由基生成。

(3)分析了不同当量比下的甲烷预混火焰自由基光谱。 结果表明, 当量比的变化同时影响自由基的种类和辐射强度, 主要有以下规律:

① 随着当量比的增加, 火焰中心处的CH*和C2* 自由基辐射强度呈现出了先增加后减小的趋势, 而燃烧区域内均值二者的平均辐射强度一直增加。 火焰中心处表征局部燃烧状态, 而燃烧区域内均值表征热释率等整体状态, 本工作定量给出了两种方法的不同趋势。

② CH*自由基辐射强度在当量比为1.01时达到峰值。 当量比1代表完全反应, 且CH*是重要的自由基, 因此可以用CH*的相对强度表征火焰中燃烧反应的强度。

③ C2* 自由基辐射强度在当量比为1.12时达到峰值。 该当量比接近一些航空发动机燃烧室主燃区经验设计的当量比, 因此提出这一数值可作为稳定性的判据进行进一步研究。

④ 燃烧区域内的 C2* 和CH*自由基均值辐射强度的比可以用来表征当量比。 结果显示使用中心点数值时近似线性, 与其他文献相符, 但线性度较差。 本工作首次提出应使用燃烧区域内均值的二者辐射强度比值, 并提出了吻合度更佳的二次曲线关系。

⑤ 利用高光谱技术生成了燃烧区域内 C2* /CH*的云图, 得到了详细的空间信息。 当量比大于1时, 在火焰面上发现了明显的过渡区。 据我们的查阅这一现象在以往文献未见报道, 也体现了高光谱技术的优势。

(4)分析了不同流量下的甲烷预混火焰自由基光谱。 结果表明, 当量比不变, 同时增加甲烷和空气的流量, 火焰形状发生变化, 随着流量的增加, 火焰长度增加, 但CH*和 C2* 自由基在火焰中心处和火焰顶部的辐射强度几乎不发生变化, 表明当量比不变时, 流量的变化主要影响火焰整体结构, 对自由基的浓度分布影响不大。 其内在原因是燃烧反应的特征时间大于流动的特征时间, 因此实验工况内流动速度的影响不明显。

本研究从技术应用和火焰特性分析的角度为燃烧领域的相关研究提供了参考。 下一步拟利用轴对称模型定量化研究火焰内部结构, 未来将应用于工程化的湍流火焰。

参考文献
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