引用本文
徐兴伟, 王薇, 刘诚, 单昌功, 孙友文, 胡启后, 田园, 韩雪冰, 杨维. 基于太阳吸收光谱观测大气一氧化碳柱总量[J]. 光谱学与光谱分析, 2018,38(5): 1329-1334.
XU Xing-wei, WANG Wei, LIU Cheng, SHAN Chang-gong, SUN You-wen, HU Qi-hou, TIAN Yuan, HAN Xue-bing, YANG Wei. Observations of Total Columns of CO Based on Solar Absorption Spectra[J]. Spectroscopy and Spectral Analysis, 2018,38(5): 1329-1334.
Doi:10.3964/j.issn.1000-0593(2018)05-1329-06  
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基于太阳吸收光谱观测大气一氧化碳柱总量
徐兴伟1,2, 王薇1,*, 刘诚3, 单昌功4, 孙友文1, 胡启后1, 田园1, 韩雪冰1, 杨维1
1. 中国科学院安徽光学精密机械研究所环境光学与技术重点实验室, 安徽 合肥 230031
2. 中国科学技术大学合肥物质科学研究院, 安徽 合肥 230031
3. 中国科学技术大学地球与空间科学学院, 安徽 合肥 230031
4. 中国科学技术大学环境科学与光电技术学院, 安徽 合肥 230031
*通讯联系人 e-mail: wwang@aiofm.ac.cn

作者简介: 徐兴伟, 1994年生, 中国科学院安徽光学精密机械研究所环境光学与技术重点实验室硕士研究生e-mail: xwxu@aiofm.ac.cn

收稿日期: 2017-06-08
基金: 国家自然科学基金项目(41775025, 41405134, 41575021, 91544212, 41605018), 安徽省自然科学基金项目(1308085MD79)和重点研发计划青年基金项目(2016YFC0200800)资助
摘要

基于地基高分辨率傅里叶变换红外光谱技术观测合肥地区一氧化碳(CO)垂直柱总量的变化, 连续采集近红外太阳吸收光谱, 获得2015年9月至2016年7月整层大气CO的垂直柱总量的时间序列。 观测结果显示合肥地区大气中柱平均干空气混合比(XCO)有着明显的季节变化, 在2015年10月有着较小值, 然后逐渐增加, 到2016年3月达到最大值, 之后逐渐下降, 在2016年7月底达到最小值, 并分析了季节变化的原因。 为了对地基近红外波段观测进行验证, 采用MOPITT卫星数据和站点同一光谱仪采集的中红外光谱反演的CO柱总量与同期测量的数据进行比对。 结果表明, MOPITT卫星数据与地基观测值的季节变化一致, 而MOPITT观测值整体高于地基FTS观测值; 近红外和中红外波段反演的CO柱总量季节变化范围一致。 将地基观测和卫星观测数据进行日平均计算, 并进行相关性分析, 得到的地基近红外和卫星观测、 地基中红外的CO日平均柱总量的线型回归相关系数分别为0.85和0.91, 显示出高的相关性, 证明了地基近红外波段反演CO垂直柱总量数据的准确性。 首次采用地基高分辨率傅里叶变换红外光谱技术观测合肥地区CO的垂直柱总量, 并将得到的观测结果与卫星数据比对, 得到准确的CO的垂直柱总量, 为解大气CO的时空分布状况及其演变规律、 追踪合肥地区CO的源汇分布提供理论依据。

关键词: 傅里叶变换红外光谱技术; 一氧化碳; 柱总量; 太阳吸收光谱; 卫星数据
中图分类号:O433 文献标志码:A
Observations of Total Columns of CO Based on Solar Absorption Spectra
XU Xing-wei1,2, WANG Wei1,*, LIU Cheng3, SHAN Chang-gong4, SUN You-wen1, HU Qi-hou1, TIAN Yuan1, HAN Xue-bing1, YANG Wei1
1. Key Laboratory of Environmental Optics and Technology, Anhui Institute of Optics and Fine Mechanics, Chinese Academy of Sciences, Hefei 230031, China
2. Hefei Institutes of Physical Science, University of Science and Technology of China, Hefei 230026, China
3. School of Earth and Space Sciences, University of Science and Technology of China, Hefei 230031, China
4. School of Environment Science and Optoelectronic Technology, University of Science and Technology of China, Hefei 230031, China
Abstract

Observations of the total columns of carbon monoxide(CO) in Hefei area are performed based on ground-based high resolution Fourier transform infrared spectroscopy, and we continuously collect the near-infrared solar absorption spectra and obtain time series of total column of CO through the atmosphere from September 2015 to July 2016. The observation results show that the column-averaged dry air mole fraction XCO in this area has obvious seasonal variation during the measurement period. Observation result shows that in the measured period XCO in Hefei area has obvious seasonal change. In October 2015 it has a smaller value, and then it gradually increases, in March 2016 it reaches the maximum at the end of July. Then it declines gradually, and gets to the minimum. We also analyze the reason of the XCO seasonal variation. In order to verify the observations based on the near-infrared region, we use MOPITT satellite data and CO total columns retrieved from the mid-infrared spectra collected by the same spectrometer at Hefei site to compare with the simultaneous measurements. The comparison results show that the seasonal variation of MOPITT data is similar to that of ground-based near-infrared observations, and overall MOPITT observations are higher than ground-based FTS observations. The seasonal variation and variation range of column values of CO retrieved from the mid-infrared spectra agree with those from the near-infrared spectra. The correlation coefficients between the daily averaged CO total columns of the ground-based near-infrared observations with those of satellite and mid-infrared observations are 0.85 and 0.91, respectively, which shows the high correlation and proves the accuracy of the CO total columns of the ground-based near-infrared observations. It is the first time to observe the total columns of carbon monoxide(CO) in Hefei area by using ground-based high resolution Fourier transform infrared spectroscopy, and compare them with MOPITT satellite data to get precise result. It provides the theoretical basis to understand the time and space distribution and changes of CO in atmospheric and trace source-sink distribution of CO in Hefei area.

Keyword: Fourier transform infrared spectroscopy; Carbon monoxide; Total column; Solar absorption spectra; Satellite data
引 言

大气中一氧化碳(CO)是大气对流层的一种有毒污染物, 吸入少量的CO能导致缺氧性损伤、 神经损伤甚至死亡。 同时CO也是一种间接温室气体, 对温室效应的贡献很大[1]。 CO在大气化学中发挥关键作用, 它是羟基自由基(OH)最大的汇, CO含量的增加导致OH的减少, 对近地面大气成分特别是对CO2, CH4和O3等温室气体的浓度变化产生影响, 加剧温室效应。 CO参与近地面的光化学反应过程, 作为近地面O3产生的前体物, 是产生光化学烟雾污染的原因[2], 因此, CO对大气的氧化能力和污染物成分有很大的影响。 大气中一氧化碳主要来源来人类活动排放, 如化石燃料的燃烧等。 在中国, 一氧化碳是标准环境大气污染物之一, CO的主要人为排放源包括工业生产、 住宅取暖和交通运输等。

近年来多种技术和方法已经应用到对一氧化碳测量中[3, 4], 但大多是原位测量方法。 尽管这些原位测量具有高准确度和精度的优点, 但局部排放源、 风场和边界层高度变化在短时间内能引起气体浓度大的变化, 因此确定污染物源和汇的强度以及空间分布受到限制。 卫星遥测可以获得这些污染物的柱含量, 当前还在轨运行的ACE-FTS仪器和MOPITT/Terra仪器能连续监测全球大气中的CO。 这些卫星测量的数据可以实现大范围的气体观测, 但测量精度有限, 其测量误差较大, 观测空间和时间分辨率低, 对近地表的敏感性较差[5]。

地基高分辨率傅里叶变换红外(FTIR)光谱技术能准确和高精度同时测量大气中多种痕量气体成分, 测量的垂直柱浓度基本不受地表的局部变化影响, 适合确定气体的长期变化趋势。 并且, 与卫星观测相比, 地基高分辨率傅里叶变换红外光谱仪(FTS)对近地表的敏感性高, 测量精度高[6, 7]。 地基FTIR光谱仪连续采集天气晴朗条件下高分辨率太阳吸收光谱, 光谱反演获得大气污染物总柱含量和垂直分布信息。 国际上有多个研究团队基于高分辨率FTIR光谱技术开展大气痕量气体成分的观测研究, 对卫星观测进行地基校验[8]。 目前国内的地基遥感观测站点相对较少, 对CO时空分布的研究较少[9, 10]。 研究大气中一氧化碳浓度的变化规律, 追踪人为排放、 区域排放以及不同产业的排放比例, 对气候变化预测、 对CO和CO2源/汇分布的研究具有重要意义。 合肥处于中国中东部地区, 近年来, 随着经济和工业发展, 人为排放的增多造成大气中温室气体和污染气体持续增加。 因此, 高质量的气体观测提供了大气CO的时空分布特征, 是深入开展其来源、 成因及演化规律研究的基础。

基于地基高分辨率傅里叶变换红外光谱技术研究合肥地区大气中CO的垂直柱总量, 将获得的CO的垂直柱总量时间序列与对流层污染测量仪(MOPITT)卫星数据、 中红外光谱反演数据进行比对, 验证近红外太阳吸收光谱测量的准确性, 并对2015年9月到2016年7月的CO时间序列和季节变化进行了分析。

1 实验部分
1.1 观测仪器

实验室应用地基高分辨率傅里叶变换红外光谱仪(FTS)进行观测, FTS(Bruker IFS125HR)位于合肥市科学岛大气光学观测场内(经度: 117.17° E, 纬度: 31.9° N)。 站点海拔高度34.5 m, 位于合肥市的西北方向, 距离人口密集的市中心约10 km。 利用氟化钙(CaF2)分束器和铟镓砷(InGaAs)探测器采集近红外太阳光谱, 光谱覆盖波段为4 000~11 000 cm-1, 光谱分辨率为0.02 cm-1, 一条光谱测量时间为150 s; 利用溴化钾(KBr)分束器、 锑化铟(InSb)探测器和7个滤光片来采集中红外太阳光谱, 光谱覆盖波段为700~5 200 cm-1, 光谱分辨率为0.005 cm-1, 一条光谱测量时间为288 s。 太阳追踪仪(Solar Tracker A547)置于实验室的楼顶, 可实时追踪太阳位置, 追踪误差小于0.1° , 太阳追踪仪将太阳光引入光谱仪作为光源。 以太阳光作为光源, 测量太阳直接吸收光谱, 能够测量气体从地表到大气层顶的整层大气的垂直柱浓度量。 FTS仪器测量系统如图1所示。 实验室楼顶还安装了气象站来监测大气地表压强、 温度和风速风向等气象参数。 实验室自2015年9月开始应用InGaAs探测器开始采集近红外太阳光谱, 所分析的数据覆盖时间段为2015年9月至2016年7月。

图1 FTS观测系统Fig.1 FTS observation instruments

对流层污染观测仪(measurement of pollution in the troposphere, MOPITT)搭载在NASA地球观测系统Terra卫星上, 在全球范围内观测大气中的一氧化碳和甲烷等气体。 Terra是1999年发射的太阳同步轨道卫星, 白天的当地过境时间是上午10:30, 自2000年3月起开始提供全球观测数据。 MOPITT观测数据的水平分辨率是22 km, 垂直分辨率可达到3 km。 MOPITT利用4.7 μ m波段的热红外辐射/吸收来获得CO的廓线, 利用白天反射的2.3 μ m波段的近红外太阳辐射来获得CO和CH4的柱总量。 近红外辐射提供的CO柱总量对CO的垂直分布有弱的敏感性, 而热辐射对对流层各层CO的浓度差敏感。 MOPITT的CO测量已经用于空气质量监测中, 也用于研究CO的时空分布、 传输过程以及源和汇分布[11]。 在本分析中, 采用MOPITT在合肥上空监测的2015年8月到2016年8月的白天的version 6的2级数据[12], 即CO柱总量数据。

1.2 地基光谱反演方法

对晴朗天气条件下采集的近红外太阳吸收光谱反演, 获得痕量气体的垂直柱总量。 气体反演基于GFIT反演算法, 即非线性最小二乘拟合算法。 算法分为两步, 第一步是基于前向模型在设定参数条件下计算大气透过率光谱, 第二步是比较计算光谱与测量光谱, 调整反演参数反复迭代, 获得最优结果。 将先验参数代入前向模型计算, 获得模拟光谱, 然后利用非线性最小二乘算法通过迭代实现模拟光谱与测量光谱的最佳拟合, 获得待测气体的廓线尺度因子; 先验廓线乘以待测气体尺度因子后, 沿整层大气积分得到大气中待测气体的柱浓度[13]。 拟合一个光谱区间时, 通过调整变量α , β , δ , x1, x2和x3等参数, 使以下量达到最小值来实现最优光谱拟合

χ2=∑i=1N(YiM-YC(α, β, Vi+δ, x1, x2, x3…))2δi2(1)

式(1)中, YM为测量光谱强度矢量, YC为计算光谱(或称模拟光谱)强度矢量, δ i 为 YiM第i个元素值的不确定度。 YC在前向模型中计算得到, 可表示为

YiC=(α+β{νi-ν̅})∑jILS(νi+δ-νj)·TC(νj, x1, x2, x3, …)(2)

式(2)中, α 为连续吸收体的水平分量, β 为连续吸收体的倾斜分量, δ 为频移量, 向量x为不同气体或同位素的尺度因子。 等式中的叠加部分为大气透过率TC和仪器函数(instrumental line shape, ILS)的卷积。 ν j是逐线积分计算得到的原始光谱间隔, 而ν i是测量光谱的频率间隔。

一氧化碳的柱平均干空气混合比XCO由反演的CO的柱总量计算

XCO=0.2095×ColumnCOColumnO2(3)

这里ColumnCO是CO的柱总量, Colum nO2是氧气的柱总量[14]。 XCO是无量纲的, 通常给出的单位是ppbv。 这里应用大气中氧的柱浓度来确定干空气混合比使得CO2和O2反演的柱含量中的系统误差降低。

压强和温度廓线的信息均来自于美国国家环境预报中心(NCEP)的再分析数据。 地基高分辨率FTS的观测在晴朗的天气条件下进行, 云干扰会影响光谱质量。 为了去除受到云干扰的光谱数据, 采用Washenfelder[15] 描述的筛选方法来剔除云的影响。 测量时通过计算太阳光强变化的标准差来获得太阳光强变化(FVSI), 如果光谱的FVSI超过5%且太阳追踪仪记录的太阳光强小于1.0, 则这个光谱被筛除。

2 结果与讨论
2.1 地基FTS反演结果

选取4 208~4 257和4 262~4 320 cm-1两个光谱窗口对CO进行反演, 获得近红外区域CO太阳吸收光谱的拟合结果, 如图2所示。 图2(a)和(b)分别是4 208~4 257和4 262~4 320cm-1两个光谱窗口的拟合结果, 黑色和红色线表示测量光谱和拟合光谱, 蓝色线显示的是CO的吸收特征。 在CO的两个光谱拟合窗口中, 拟合残差的均方根误差(rms)分别为0.40%和0.42%, 拟合结果较好。

图2(a) 4 208~4 257 cm-1 CO吸收波段的光谱拟合图及其拟合残差Fig.2(a) Spectral fitting and fitting residuals of CO in 4 208~4 257 cm-1

图2(b) 4 262~4 320 cm-1CO吸收波段的光谱拟合图及其拟合残差Fig.2(b) Spectral fitting and fitting residuals of CO in 4 262~4 320 cm-1

如图3所示是地基FTS在测量期间观测的CO的柱平均干空气混合比(XCO)的时间序列以及日平均值。 图3(a)显示了2015年10月12日这一天中XCO的时间序列, 之所以选择这一天, 是因为这一天天气晴朗无云, 观测的数据多, 覆盖时间长。 在上午开始测量时CO含量较高, 随着太阳光强度增加, 光化学反应加速, CO含量降低, 之后CO含量略微上升, 可能是人为排放源的影响, 之后随着太阳光强度减弱逐渐下降。 一天的时间内, CO垂直柱总量的变化在109.20~117.40 ppbv之间, 变化幅度为8.20 ppbv。 在图3(b)中, 红色点是合肥地区XCO的时间序列, 蓝色点是XCO日平均值。 由图3(b)的日平均值序列看出, XCO有明显的季节变化, 在2015年秋季(10月)有较小值, 然后开始逐渐增加, 到2016年春初(3月)达到最大值, 约为171.17 ppbv; 从2016年3月XCO逐渐下降, 在2016年夏季(7月底)达到最小值, 最小值约为84.92 ppbv。 合肥地区冬季主要盛行西北风, 北方冬季供暖主要是煤炭燃烧, 会产生较多CO, 随着气团传输, 合肥地区CO浓度也会上升。 从第二年3月份开始, 北方逐渐停止供暖, 加上合肥地区太阳辐射度逐渐加强, CO的光化学反应逐渐增强, CO浓度会呈现下降趋势。 因此, CO柱浓度的季节变化主要是煤炭燃烧的排放以及太阳辐射度变化引起的。 图3(b)反映出了CO柱浓度的季节性变化。

图3(a) 2015年10月12日XCO的时间序列Fig.3(a) Time series of XCO on October 12, 20

图3(b) 测量期间XCO的单个测量值以及日平均的时间序列Fig.3(b) Individual measurement and time series of daily averaged XCO

2.2 地基近红外波段观测与MOPITT卫星数据的比对

为了对地基近红外波段观测的数据进行验证, 我们采用MOPITT卫星同期测量的合肥地区的数据进行比对。 由于MOPITT卫星数据只提供了柱总量数据, 只比较FTS和MOPITT观测的柱总量数据。 提取的MOPITT卫星数据是以FTS站点为中心, 经纬度在± 3度范围内的数据。 图4所示是地基FTS采集的近红外光谱反演的合肥地区的垂直柱总量和MOPITT数据的对比结果。 蓝色圆点是测量期间MOPITT卫星观测的合肥地区的日平均柱总量时间序列, 红色圆点是地基FTS近红外波段观测的CO柱总量时间序列。 由于卫星每天在合肥地区过境时间较短(一般是100 s), 每天的观测数据较少, 所以对卫星观测数据取日平均值。 由图4可知, MOPITT观测值与地基FTS的观测值的季节变化一致, 而MOPITT观测值整体高于地基FTS观测值。 卫星观测与地基FTS观测的的仪器不同, 并且光谱反演时的先验廓线和平均核不同, 而卫星遥感观测对近地表敏感性较低, 地基FTS观测对近地表敏感性高, 因此两者的观测值会存在一定偏差。 并且, 卫星数据受到云和气溶胶影响较大, 光谱反演的精度和准确度没有地基FTS遥感的高, 这造成卫星数据高估。 进一步, 将地基FTS观测值进行日平均计算, 对两个日平均数据进行相关性分析, 得到结果如图5所示。 总共得到匹配的日平均数据有29对, 进行线型回归分析, 相关系数为0.85, 两者相关性较高。 地基近红外波段的观测与卫星数据比对的结果证明了地基FTS近红外数据的准确性。

图4 地基FTS观测和卫星观测的CO柱总量时间序列比对Fig.4 Comparison of CO total column based on ground-based FTS and satellite observation

图5 合肥地区近红外波段地基FTS与MOPITT的CO日平均数据的相关性Fig.5 The correlation of CO daily average total columns between near-infrared and MOPITT data

2.3 地基近红外波段与中红外波段观测数据比对

对测量期间合肥站点同一FTS采集的中红外光谱进行光谱分析, 由三个中红外窗口2 057.68~2 058.0, 2 069.56~2 069.76和2 157.5~2 159.15 cm-1对CO进行反演, 获得CO的垂直柱总量。 为了验证近红外光谱反演结果的准确性, 用中红外波段反演的CO柱总量与近红外波段反演的值进行交叉验证。 图6是地基FTS近红外波段和中红外波段反演的CO柱总量时间序列。 其中, 红色圆点为地基FTS近红外波段反演的柱总量时间序列, 蓝色圆点为地基FTS中红外波段反演的柱总量值。 图6表明, 尽管中红外波段观测数据较少, 但两个数据的季节变化一致, 变化幅值相同。 测量期间近红外反演的CO柱总量变化范围是1.92× 1018~4.07× 1018 molecules· cm-2, 中红外反演的CO柱总量变化范围为2.01× 1018~4.02× 1018 molecules· cm-2, 两者范围一致。 将二者在测量期间内都有观测值的天提取出来, 对该天的数据进行日平均计算, 对两个日平均数据进行相关性分析。 选出了56对观测数据, 相关性分析结果如图7所示, 二者线性相关系数为0.91。 可见, 近红外波段与中红外波段观测数据具有高的相关性。 与中红外波段数据的比对结果, 验证了近红外波段反演的CO垂直柱总量数据的准确性。

图6 地基FTS近红外光谱与中红外光谱反演的CO柱总量时间序列Fig.6 Time series of CO total columns retrieved from near-infrared and mid-infrared spectra

图7 合肥地区地基近红外光谱与中红外光谱反演的CO柱总量日平均相关性Fig.7 The correlation of CO daily average total columns between near-infrared and mid-infrared data

地基FTS采集的中红外光谱波段是分子基频吸收, 吸收特征强, 光谱容易饱和, 且易受到水汽、 二氧化碳和臭氧等气体成分的干扰, 光谱拟合误差较大。 图8(a, b, c)是在反演CO的三个选定的中红外波段窗口的气体干扰情况。 而近红外光谱可以在宽的光谱范围内反演光谱, 光谱拟合误差小, 因此痕量气体柱总量反演准确性高。 因此, 基于地基高分辨率FTS采集太阳近红外光谱来研究大气中痕量气体的季节变化和演变规律是一种准确性和可靠性高的技术路线。

图8(a) 2 057.68~2 058.0 cm-1波段气体干扰情况Fig.8(a) Gas interference in 2 057.68~2 058.0 cm-1

图8(b) 2 069.56~2 069.76 cm-1波段气体干扰情况Fig.8(b) Gas interference in 2 069.56~2 069.76 cm-1

图8(c) 2 157.5~2 159.15 cm-1波段气体干扰情况Fig.8(c) Gas interference in 2 157.5~2 159.15 cm-1

3 结 论

基于地基高分辨率傅里叶变换红外光谱技术观测合肥地区CO垂直柱总量的变化, 连续采集近红外太阳吸收光谱, 获得了2015年9月— 2016年7月合肥地区大气中CO的垂直柱总量的的时间序列。 观测结果表明合肥地区CO柱平均干空气混合比XCO有着明显的季节变化, 并分析了XCO柱浓度季节变化的原因。 为了对地基近红外波段观测的数据进行验证, 采用MOPITT卫星同期测量的合肥地区的数据进行比对。 比对结果表明, MOPITT观测值与地基FTS的观测值的季节变化一致, 而MOPITT观测值整体高于地基FTS观测值。 将地基观测和卫星观测数据进行日平均计算, 对两个日平均数据进行相关性分析, 得到的相关系数为0.85, 表明两者相关性较高。 用测量期间合肥站点同一FTS采集的中红外波段反演的CO柱总量与近红外波段反演值进行比对验证。 结果表明, 近红外波段反演的CO柱总量变化范围是1.92× 1018~4.07× 1018 molecules· cm-2, 中红外反演的CO变化范围为2.01× 1018~4.02× 1018 molecules· cm-2, 两者基本一致。 将二者的数据进行相关性分析, 二者相关系数是0.91, 可见, 近红外波段与中红外波段观测数据具有高的相关性。 地基近红外观测和卫星数据以及中红外观测的比对结果表明了地基近红外波段反演CO垂直柱总量数据的准确性。

基于地基高分辨率FTS观测获得的CO的整层大气的垂直柱总量为了解大气CO的时空分布状况及其演变规律提供理论依据, 对追踪合肥地区乃至华东地区CO和CO2的源汇分布有着重要意义。 下一步工作是研究CO柱总量年间的变化, 研究CO柱总量和地表浓度的关系, 研究大气中CO的垂直廓线分布, 并基于柱总量和垂直廓线的数据分析合肥地区气团传输和CO源/汇分布。

The authors have declared that no competing interests exist.

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