设备润滑油测试样本所用基础油为PAO-10, 油品添加剂选用硫化异丁烯T321、 烷基二苯胺T534、 硫代磷酸铵盐T307三种较常见使用的润滑油添加剂。 按照油品中同时添加品种的种类数目构成的8类样本如表1所示, 每种添加剂均选取1%含量加入油样中, 1表示含有该种添加剂, 0则表示不含有。 每种样本采集10条光谱数据, 样品数据共计80条, 训练集与测试集按7:3的比例均匀划分, 即每种样品采集的10条光谱数据中随机选择7条作为训练集, 3条作为测试集。 56条光谱数据, 每条谱线1 868个谱特征, 经min-max标准归一化后, 被导入各模型开始进行训练。 训练结束后, 将剩余的24条光谱数据导入训练好的模型中, 获得各模型对每一种类添加剂的模型识别准确率。

表1

Table 1

表1(Table 1)

表1 添加剂组合方式 Table 1 Additive combination mode Labels PAO-10 T321 T534 T307 000 1 0 0 0 001 1 0 0 1 010 1 0 1 0 011 1 0 1 1 100 1 1 0 0 101 1 1 0 1 110 1 1 1 0 111 1 1 1 1

表1 添加剂组合方式 Table 1 Additive combination mode

试验样本数据采集仪器为Thermo Scientific Nicolet iS5傅里叶变换红外光谱仪, 光谱范围: 7 800~350 cm^-1, 采用KBr(溴化钾)窗片, 透过波长7 800~400 cm^-1, (1~25 μ m)透过率大于92%。 采集设置: 扫描次数16次, 分辨率4, 数据间隔1 928 cm^-1(扫描速度: 0.10~2 cm· s^-1)。 每个样本重新装样后采集10次光谱数据, 模拟不同采集人员在红外光谱采集过程中产生的人工误差, 最终获得80个光谱数据。

为避免测量仪器零点漂移和数据数值差距过大, 采用式(1)min-max标准化方法对原始红外光谱数据进行归一化处理, 将数据映射到[0, 1]之间。

yi=Xi-XminXmax-Xmin(1)

式(1)中, x_i为原始的光谱数据, x_min为原始光谱数据的最小值, x_max为原始光谱数据的最大值。

接收者操作特征(ROC)曲线能有效反映分类器分类的准确性, 曲线的横纵坐标分别为真正利率(TPR)和假正例率(FPR), 定义如式(2)和式(3)

TPR=TPTP+FN(2)

FPR=FPFP+TN(3)

式(2)和式(3)中, TP为预测为真正例的个数; TN为预测为真负例的个数; FP为预测为假正例的个数; FN为预测为假负例的个数。 曲线下面积(AUC)值定义为以ROC曲线下的坐标轴为边界的面积。 该区域不能大于1。 由于ROC曲线始终在Y=X线上, AUC在0.5到1之间。 AUC值越接近1.0, 分类器的可靠性越高。

识别准确率, 即模型预测正确数量所占总量的比例, 计算公式如式(4)

Accuracy=TP+TNP+N(4)

式(4)中, TP+TN为识别准确的总数, P+N为总识别数。

各添加剂官能团在红外光谱上的位置: 经过查阅红外光谱谱图资料^[14]得到各添加剂所含基团对应吸收峰在红外光谱上的位置: T321在657 cm^-1处出现因C-S-C振动产生的吸收峰, 以及在1 178 cm^-1处出现因C-S振动产生的吸收峰; T534在885~805 cm^-1处出现苯环对位双取代烷基峰和1 500和1 600 cm^-1位置苯环骨架振动; T307在930~1 110 cm^-1处出现因P-N振动产生的吸收峰。 所筛选的波段若能同时包含以上三个吸收峰位置的波段, 则认为种类识别模型建立成功。

原始的中红外光谱数据在采集的过程中难免会存在诸多环境与人为因素的影响及干扰, 出现数据掺杂高噪声和高冗余。 因此对光谱波段进行特征优化筛选, 有效剔除原特征集中的弱相关信息和掺杂的干扰信息, 不仅可以确保模型的稳健性和精确性, 而且对提高模型识别效率尤为重要。 基本遗传算法是一种模拟生命演化的仿生算法, 从一个随机的初始种群开始, 不断进行选择、 杂交和变异的过程, 使种群逐渐向一个设定好的方向进化。 将种群中的每个个体基因型表示为一个n位的0-1编码组合, 对应的将经过归一化处理的光谱(1 868个数据点)划分为n个子区间。 计算识别准确率时, 若基因编码为1, 则计算时包含此波段; 若基因编码为0, 则计算时不包含此波段。 由此, 波段筛选的问题就转换成选择一个识别准确率更高的0-1数字串, 可以认为最终得到的0-1数字串中1所在的位置组合代表的波段即为光谱的波段筛选结果。

GA初始种群数设置为50, 个体基因型长度n经测试后设置为19, 最大迭代次数为100, 使用轮盘赌方法进行选择, 使用两点交叉以概率p_c=0.6进行交叉, 以概率p_m=0.01进行行位点随机变异, 以种类识别模型输出的识别准确率作为适应度函数值, 若到达最大迭代次数或识别准确率达到100%则停止迭代。

使用局部搜索算子改进GA的选择步骤, 能显著增加GA的全局搜索能力以避免过早收敛和陷入局部最优的问题。 采用了文献[19]中的一种基于优良模式的局部搜索算子, 首先从种群中选取适应度值高于平均值的一部分个体提取出一个“ 优良模式” , 然后基于优良模式生成优良模式附近的局部最优解, 并利用生成的局部最优解与当前最优解进行对比, 若生成解的适应度值和样本长度均优于当前种群最优解, 则用生成解替代最优解。 局部搜索算子的设计如下:

步骤1 生成“ 优良模式” : 从当前种群中选取α · n个个体, 其中α 为比例系数, 实际选择0.14, n为群体规模。 将这些个体作为较优个体, 记为: x₁, x₂, …, x₍α · n)前其中较优群体的长度记为l。

(1) 首先统计较优群体中每个基因位置上的0和1的个数n_i

ni=∑j=1α·nxij(5)

式(5)中, i=1~l, x_ij表示第j个较优个体的第i个基因位上的值。

(2) 采用一下规则产生优良模式: 若n_i≥ β · α · n则y_i=1; 若n_i≤ β · α · n则y_i=0; 若(1-β )· α · n< n_i< β · α · n则y_i=2。 产生优良模式记为: y₁, y₂, …, y_l, y_i={0, 1, 2}, i=1~l。 其中β ∈ [0, 1]为系数, 一般取值为0.8~1, β 越大产生的优良群体越依赖于较优群体, 为了增加搜索空间, 实际β 取值为0.8。

步骤2 生成局部最优解: 以优良模式y₁, y₂, …, y_{α · n}, y_i={0, 1, 2}, i=1~l为基础, 在其附近采用贪婪接受的思想搜索局部最优解z₁, z₂, …, z_i, i=1~l。 搜索方法如下:

① z=bestpop其中bestpop为较优种群中的最优解, 令k=0;

② 随机产生一个优良模式附近的最优解h={h₁, h₂, …, h_i}, i=1~l, 其中h_i的生成规则如下: 若y_i=0则k_i=0; 若y_i=1则h_i=1; 若y_i=2则h_i以均匀分布的随机数取0或者1;

③ 若个体h的适应度大于个体z的适应度, 则z=h;

④ 若k≥ n, 结束, 并输出局部最优解z, 否则k=k+1, 转②。 m为搜索次数, 实际设置m=10。

步骤3 代替: 用局部最优解代替当前群体中适应度值最小的个体。

由于采用了局部最优个体保留的机制, 在迭代过程中容易出现多个相同0/1数字串的问题, 从而导致“ 早熟” 现象的出现。 因此在选择过程中利用了免疫算法中基于适应度和浓度的混合选择机制, 由此需要先给出每个数字串的相似度和浓度的定义:

定义1 相似度: 在二进制遗传算法中, 两个长度为l的个体x=(x₁, x₂, …, x_l), y=(y₁, y₂, …, y_l ), i=1~l之间的相似度定义为式(6)

s(x, y)=l-∑i=1l|xi-yi|l(6)

定义2 浓度: 在二进制遗传算法中, 种群规模为n, 任意一个个体x的浓度定义为式(7)

c(x)=Q(x, y)l(7)

式(7)中, Q(x, y)表示群体中和个体x之间的相似度大于阈值λ 的个体的总数, 实际计算时阈值λ =0.8。 显然, s(x, y)∈ [0, 1]越大, 个体(x, y)就越相似, 当s(x, y)=1时, x和y是相同的个体; c(x)越大表示群体中和个体x相似的个体越多。

设群体中个体为x₁, x₂, …, x_n, 每个个体的适应度为F(x_i), 个体x_i的浓度为c(x_i)。 则基于适应度和浓度的混合选择机制步骤如下:

步骤1 分别计算群体中每个个体基于适应度值的选择概率, 见式(8)

ps(xi)=F(xi)/∑k=1nF(xk)(8)

每个个体基于浓度值的选择概率, 见式(9)

pc(xi)=1-c(xi)n-∑k=1nc(xk)(9)

当 n=∑k=1nc(xk)时, pc(xi)=0。

步骤2 计算群体中每个个体基于适应度值和浓度值的混合选择概率

p(xi)=μ·ps(xi)+(1-μ)pc(xi)(10)

式(10)中, μ ∈ [0, 1]为浓度和适应度在选择中的重要程度调节系数, 实际设置μ =0.8。

步骤3 用p(x_i )作为概率指导轮盘赌选择并产生新个体。

本研究对比了GA、 LGA分别嵌入两种经典机器学习分类器算法: 一对多支持向量机(OVR SVMs)、 随机森林(RF)进行波段筛选的效果, 以下是对2种经典分类器算法的简要介绍:

(1)支持向量机(SVM)的主要思想是在特征空间中寻找间隔最大化的分离超平面以解决二分类问题, 一对多支持向量机(OVR SVMs)则是由多个二分类SVM组成, 以解决多分类问题。 本文中SVM的主要参数如下: C=1; gamma=1/1 868; kernel=‘ poly’ 。

(2)随机森林(RF)属于集成学习方法, 采用多颗决策树对样本进行训练并预测。 通过Bootstrap技术, 从原始训练集样本集中有放回地重复随机抽取k个样本生成新的训练样本集合, 根据样本集生成若干个决策树, 并且随机组合得到随机森林, 新数据的分类结果按决策树投票多少形成的分数而定。 RF的主要参数如下: n_estimators=238; max_depth=3。

所有算法代码均由Pyuhon语言编写, 使用的编译器为Spyder, 其中SVM以及RF分类由Scikit_learn学习库完成, GA、 LGA等其余部分均由作者自行编写。 以OVR SVMs/RF种类识别分类模型为基础, 分别嵌入GA和LGA进行润滑油样品中红外光谱特征波段筛选, 构建了润滑油添加剂种类识别分类模型, 其工作流程见图1。

图1

Fig.1

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	图1 经典分类算法种类识别模型与GA/ESGA/LGA优选波段嵌入过程流程图Fig.1 Class recognition model of classical classification algorithm and its process flow chart of band embedding with GA/ESGA/LGA optimization

图2为经预处理后的原始光谱图像; 图3为图2中较易辨认的各微小量添加剂的特征峰局部放大图片。 其中(a)为T321的C-S振动吸收峰; (b)、 (c)分别为T534的苯环对位双取代烷基峰和苯环骨架震动吸收峰; (d)为T307的P-N振动吸收峰。

图2

Fig.2

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	图2 原始红外光谱数据归一化图像Fig.2 Normalized image of original infrared spectral data

图3

Fig.3

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	图3 各添加剂特征峰及其位置 (a): T534的苯环骨架振动; (b): T321的C-S振动; (c): T307的P-N振动; (d): T534的苯环对位双取代烷基峰Fig.3 Characteristic peaks and positions of additives (a): Benzene ring skeleton vibration of T534; (b): C-S vibration of T321; (c): P-N vibration of T307; (d): Benzene ring para disubstituted alkyl of T534

按照图1中所示的流程, 分别采用原波段数据作为输入, 获得经OVR SVMs+GA, RF+GA优选的特征波段数据; OVR SVMs+GA, RF+GA优选的特征波段数据, 导入各模型训练并测试, 多种类润滑油添加剂的同步识别结果见表2; 使用原始数据及各被选波段输入各分类器的ROC曲线见图3; 各模型的波段筛选结果见表3、 图4。

表2

Table 2

表2(Table 2)

表2 各模型对多种类润滑油添加剂的同步识别准确率 Table 2 Accuracy of identification of various lubricant additives by each models Classification Accuracy OVR SVMs 0.833 RF 0.875 OVR SVMs+GA 1.00 RF+GA 1.00 OVR SVMs+LGA 1.00 RF+LGA 1.00

表2 各模型对多种类润滑油添加剂的同步识别准确率 Table 2 Accuracy of identification of various lubricant additives by each models

表3

Table 3

表3(Table 3)

表3 各算法模型波段筛选结果 Table 3 Band screening results of each model Algorithm Characteristic points Characteristic interval Accuracy OVR SVMs+GA 885 2/3/4/5/7/9/14/15/16 1 RF+GA 687 4/6/9/10/11/13/14 1 OVR SVMs+LGA 196 4/6 1 RF+LGA 686 1/3/4/5/6/8/13 1

表3 各算法模型波段筛选结果 Table 3 Band screening results of each model

图4

Fig.4

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	图4 各被选波段在不同分类器模型下的ROC曲线Fig.4 ROC curves of selected bands under different classifier models

图4显示, 在OVR SVMs分类器模型下, 嵌入GA优选波段后ROC曲线的AUC值虽有略微下降, 但仍维持在0.92的较高值; 而嵌入LGA后ROC曲线的AUC值达到了0.97。 可认为其具有较优的分类效果。 在RF分类器模型下, 嵌入GA和LGA优选波段后, 虽然AUC值都有小幅度下降, 但均大于0.97, 具有很好的分类效果。

图5(a-d)显示: 图5(a)优选波段中包括了代表T321的657 cm^-1处的C-S-C振动; 图5(d)还包含了T321在1 178 cm^-1处的C-S振动; OVR SVMs+GA及RF+GA均选择到了代表T534在1 500 cm^-1附近的N-H伸缩振动, 且选择到了在930~1 110 cm^-1处代表T307的P-N振动; 图5(c)优选波段显示OVR SVMs+LGA能有效缩短波段筛选的长度, 但是筛选出的波段仅包含了位于930~1 110 cm^-1处代表T307的P-N振动以及位于1 178 cm^-1处的代表T321的C-S振动, 并未选择到代表T534的波段; 图5(d)中RF+LGA优选波段成功选取了代表全部三种添加剂的波段, 且选取波段的长度为原长度的36.7%。 其中, OVR SVMs+GA及RF+LGA优选波段既包含了三种添加剂的特征峰, 又达到了100%的识别准确率, 可认为其成功同步识别三种润滑油添加剂, 且RF+LGA筛选波段的长度更短, 为原波段长度的36.7%; 而拥有更少特征点数的RF+GA及OVR SVMs+LGA并未选中代表T534的特征波段, 因此认为该两种模型虽然在算法上达到了识别准确率100%, 但不能认为其能成功识别三种添加剂。

图5

Fig.5

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	图5 嵌入GA优选光谱特征波段的新模型测试结果 (a): OVR SVMs+GA; (b): RF+GA; (c): OVR SVMs+LGA; (d): RF+LGAFig.5 Test results of a new model for optimizing spectral feature bands by embedding GA (a): OVR SVMs+GA; (b): RF+GA; (c): OVR SVMs+LGA; (d): RF+LGA