引用本文
沈凤娇, 谈图, 卢军, 张胜, 高晓明, 陈卫东. EC-QCL中红外激光外差光谱遥测技术研究[J]. 光谱学与光谱分析, 2023,43(6): 1739-1745.
SHEN Feng-jiao, TAN Tu, LU Jun, ZHANG Sheng, GAO Xiao-ming, CHEN Wei-dong. Research on Middle Infrared Laser Heterodyne Remote Sensing Technology Based on EC-QCL[J]. Spectroscopy and Spectral Analysis, 2023,43(6): 1739-1745.
Doi:10.3964/j.issn.1000-0593(2023)06-1739-07  
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EC-QCL中红外激光外差光谱遥测技术研究
沈凤娇1,3, 谈图2,*, 卢军1, 张胜1, 高晓明2, 陈卫东3
1. 合肥学院先进制造工程学院, 安徽 合肥 230601
2. 中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所, 安徽 合肥 230031
3. Laboratoire de Physico-Chimie de l'Atmosphère, Université du Littoral Côte d'Opale, Dunkerque, 59140, France
*通讯作者 e-mail: tantu@aiofm.ac.cn

作者简介: 沈凤娇, 女, 1990年生, 合肥学院先进制造工程学院教师 e-mail: shenfj@hfuu.edu.cn

收稿日期: 2022-01-14 修回日期: 2022-05-16
基金: 国家自然科学基金项目(41805018), 安徽省自然科学基金项目(2208085QF218), 安徽高校协同创新项目(GXXT-2019-048), 合肥学院人才科研基金项目(20RC02)和安徽省高校自然科学研究项目(KJ2021A0979)资助
摘要

具有高灵敏度、 高光谱分辨率的中红外激光外差光谱气体探测, 是以窄线宽激光器作为本地振荡器, 通过放大入射的微弱吸收信号, 实现大气痕量气体柱浓度和垂直浓度廓线的遥感探测技术。 基于当前的激光外差辐射计, 提出了一种新型的仪器结构。 引入直接吸收光谱系统实现外差系统工作波长的选定和频率标定。 采用紧凑型红外黑体源EMIRS200作为宽带辐射光源, 替代太阳光, 进行激光外差系统的验证分析。 为激光外差辐射计的下一步系统集成提供了新方法。 研制了中红外宽调谐激光外差辐射计概念验证系统, 对系统基本参数进行了测试分析。 该系统采用8 μm外腔量子级联激光器(EC-QCL)作为本地振荡光源, 红外黑体源EMIRS200作为辐射光源。 通过对该系统基本参数的测试数据分析, 获得了系统信噪比(~120)和外差转换效率(~0.006)参数。 利用艾伦方差分析确定了EC-QCL的稳定时间至少达到了133 s, 因此非常适合于激光外差光谱的采集。 得到直接吸收光谱系统的1 σ最小体积分数探测限为2.312×10-8, 能够满足大气甲烷高灵敏检测需求, 同时实现外差系统工作波长的选定和频率标定。 最后利用已建立的激光外差辐射计概念验证系统获取了甲烷中红外8 μm处高分辨激光外差吸收光谱, 并与甲烷在8 μm波段附近的直接吸收光谱进行了光谱比对。 最后拟合了系统光谱分辨率参数, 验证了该概念验证系统的高光谱分辨率, 能满足较窄线宽条件下的高分辨率激光外差光谱的测量。 实验结果表明, 激光外差系统中引入直接吸收光谱系统可以实现外差系统工作波长的选定和频率标定。 紧凑型红外黑体源EMIRS200可以用于激光外差辐射计的结构优化, 实现激光外差系统的分析验证, 为进一步应用于测量实际大气中多组分气体的光谱提供了实验基础并拓展激光外差辐射计在高精度遥感探测领域的应用。

关键词: 大气遥感; 外腔量子级联激光器; 中红外; 激光外差
中图分类号:O433.5 文献标志码:A
Research on Middle Infrared Laser Heterodyne Remote Sensing Technology Based on EC-QCL
SHEN Feng-jiao1,3, TAN Tu2,*, LU Jun1, ZHANG Sheng1, GAO Xiao-ming2, CHEN Wei-dong3
1. School of Advanced Manufacturing Engineering, Hefei University, Hefei 230601, China
2. Anhui Institute of Optics and Fine Mechanics, Chinese Academy of Sciences, Hefei 230031, China
3. Laboratoire de Physico-Chimie de l'Atmosphère, Université du Littoral Côte d'Opale, Dunkerque, 59140, France
*Corresponding author
Abstract

The mid-infrared (MIR) laser heterodyne spectroscopy with high sensitivity and high spectral resolution is a remote sensing technique for detecting atmospheric trace gas's column concentration and vertical concentration profile by using a narrow linewidth laser as a local oscillator (LO) and amplifying the weak absorption signal. This paper proposes a new instrument structure based on the current laser heterodyne radiometer (LHR). A direct absorption spectrum system was introduced in the laser heterodyne system to realize the selection of working wavelength and frequency calibration. A compact IR blackbody source EMIRS200 was used as the broadband radiation source to replace sunlight and verify and analyze the laser heterodyne system. It provides a new method for the next system integration of LHR. A MIR-wide tuning LHR proof-of-concept (PoC) system was developed, and the basic parameters of the system were tested and analyzed. The system used an 8μm external cavity quantum cascade laser (EC-QCL) as the LO and an IR blackbody source, EMIRS200, as the radiation source. After testing and analyzing the basic parameters of the system, the signal-to-noise ratio (SNR) (~120) and heterodyne conversion efficiency (~0.006) of the system were measured. The stability time of EC-QCL measured was at least 133s using Allan variance analysis, so it is very suitable for laser heterodyne spectrum acquisition. The limit of detection (LoD) of the 1 σ minimum volume fraction of the direct absorption spectrum system was 2.312×10-8, which can meet the requirements of highly sensitive detection of atmospheric CH4 and realize the selection of working wavelength and frequency calibration of the heterodyne system. Finally, the high-resolution heterodyne absorption spectrum of CH4 at 8 μm was obtained by using the established LHR PoC system and compared with the direct absorption spectra of CH4 at 8 μm. Finally, the spectral resolution parameters of the system were fitted, and the high spectral resolution of the LHR PoC system was verified, which can satisfy the high-resolution laser heterodyne spectrum measurement under the condition of narrow laser linewidth. Experimental results show that the direct absorption spectrum system can be used to select working wavelength and calibrate the frequency of the laser heterodyne system. The compact IR blackbody source EMIRS200 can be used to optimize the structure of LHR to realize the analysis and verification of the laser heterodyne system, which provides an experimental basis for further application in the measurement of multi-component gas spectrum in the actual atmosphere and expands the application of LHR in the field of high-precision remote sensing.

Keyword: Atmospheric remote sensing; External cavity quantum cascade laser; Mid-infrared; Laser heterodyne
引言

激光外差辐射计(laser heterodyne radiometer, LHR)是利用太阳光作为辐射源用于被动大气遥感监测的地面仪器。 中红外激光外差光谱工作在3~5和8~12 μ m大气窗口区域, 该区域是众多关键大气分子的基频吸收光谱区[1, 2], 它们强烈的基本旋转-振动跃迁产生的辐射和吸收光谱正处于这个大气窗口中。 20世纪70年代, 激光外差光谱技术最早应用于天体物理学和天文研究中[3]。 后来由于缺乏合适的可调谐激光源作为的本地振荡器(local oscillator, LO), 激光外差光谱技术的持续应用和发展受到了限制[4]。 在过去的十几年里, 由于激光技术[例如量子级联激光器(quantum cascade laser, QCL)和分布负反馈激光器(distributed feedback, DFB)]和光子技术(例如光电探测器, 光纤组件, 光纤准直光学, 等)的显著进步, 激光外差光谱技术又重新得到应用并快速发展起来[5, 6, 7, 8]。 目前, 激光外差技术已经被应用于大气中痕量气体, 例如臭氧(O3), 水汽(H2O), 甲烷(CH4), 一氧化二氮(N2O), 二氯二氟甲烷(CCl2F2)和二氧化碳(CO2)的柱浓度和垂直浓度廓线测量, 具有广阔的应用前景[9, 10]。

本振激光是激光外差辐射计的重要组成部分, 中红外波段CO2气体激光器是最早使用的中红外激光器之一[11], 在二十世纪六七十年代, CO2气体激光器已经作为激光外差光谱辐射计装置中的本地振荡器用来测量大气透射率[12], 平流层臭氧O3浓度[13]以及对流层氨气NH3浓度等[14]。 但是CO2气体激光器只能在几个固定波长处有输出, 不能实现波长的连续调谐, 仅仅允许在9~12 μ m中的一小部分波长范围(15%)内实现外差测量, 所以不能利用激光外差技术实现多组分痕量气体的同时测量[15]。 另外, 它们体积太大、 过于笨重, 对于现场探测来说, CO2气体激光器不是很理想的本地振荡器。

可调谐二极管激光器作为本地振荡器, 理论上能够有很宽波长范围的红外光输出, 并且具有快速很宽的频率调谐能力, 理论上能够到达任何光谱区域[16]。 因此可调谐铅盐二极管激光器可以在中红外波段实现宽波长范围的外差高分辨光谱检测, 在激光外差光谱技术应用中具有显著优势, 在检测气体组分方面比CO2激光器具有更大的灵活性。 然而, 铅盐二极管激光器需要液氮低温制冷才能实现单模输出, 输出光学功率比较低, 大约只在100~500 μ W之间, 受热循环和老化的影响容易引起其频率的变化, 并且单激光器无跳模光谱连续覆盖范围十分有限。

在所有的中红外激光器中, QCL是最适合于大气激光外差光谱测量的激光光源[17]。 QCL激光器结构非常紧凑, 可以在室温下工作, 工作波长范围为3.5~60 μ m。 常见用于激光外差辐射计的本地振荡器使用的是分布反馈量子级联激光器(DFB-QCL), 它们尺寸小, 拥有快速调谐以及单模连续输出能力[18], 可以用于在大气成分探测应用中。 但是, DFB-QCL波长调谐范围只有几个波数, 由其构成的激光外差系统通常只能对一种气体组分进行检测, 无法实现多组分痕量气体的同时遥测。 而外腔量子级联激光器(external cavity quantum cascade laser, EC-QCL)[10, 19]可以有效填补这个不足, EC-QCL具有宽调谐、 紧凑型、 长寿命, 以及拥有快速调谐的能力。 EC-QCL能够工作在室温环境中, 具有很宽的光谱调谐范围(几十个cm-1), 且能够获得很高的光谱分辨率, 最高可达~0.000 1 cm-1。 同时EC-QCL可以提供高达70 mW的光学输出功率。 基于这些优点, EC-QCL成为中红外激光外差辐射计中理想的本振光, 适合大气痕量气体垂直浓度廓线的测量[20]。

利用实验室建立的激光外差光谱验证系统, 使用EC-QCL作为该系统的本振激光, 紧凑型红外黑体源(EMIRS200)作为信号光, 分析了系统的信噪比, 噪声来源, EC-QCL稳定时间以及直接吸收光谱系统最小探测限, 获得了CH4分子在8 μ m附近的高分辨外差吸收光谱, 并与同时测量的直接吸收光谱信号进行对比, 验证了系统的可行性, 为进一步应用于实际大气中多组分气体的光谱测量提供了实验基础。

1 激光外差探测基本原理

太阳光穿过地球大气层时, 经过大气分子的吸收, 其吸收光谱包含了关于大气成分的丰富信息。 收集到的含有吸收信息的太阳辐射, 其电场可简单表示为ES=AScos(ω St), 将和本振激光[电场强度ELO=ALOcos(ω LOt)]在光电探测器上进行混频[21]。 在光电探测器上探测到的电流输出为

i=κ[AScos(ωSt)+ALOcos(ωLOt)]2(1)

其中κ 为探测器的响应效率, ω LO和ω S分别为本振光频率和信号光频率, ALO和AS分别为本振光振幅和信号光振幅, 由于光电探测器的带宽限制, 该信号中激光本振光、 信号光以及和频信号的频率将超出光电探测器的频率响应范围, 因此光电探测器的响应电流可表示为

$i=\underbrace{\frac{\kappa}{2} A_{\mathrm{S}}^2+\frac{\kappa}{2} A_{\mathrm{LO}}^2}_{i_{\mathrm{dc}}}+ \underbrace{\kappa A_{\mathrm{S}} A_{\mathrm{LO}} \cos \left(\omega_{\mathrm{LO}}-\omega_{\mathrm{S}}\right)}_{i_{\mathrm{IF}}} t$(2)

其中直流部分idc为本振光与信号光在光电探测器上的直流响应, 交流部分iIF为本振光与信号光在光电探测器上的外差拍频信号响应。 iIF部分经过平方律探测, 得到的外差拍频信号功率PHET为

PHET∝12κ2AS2ALO2(3)

由式(3)中的拍频信号功率可以看出, 光电探测器的输出信号正比于本振激光功率和接收到的信号光功率。 由于本振光为激光信号, 其光的电场强度ELO远大于信号光的电场强度ES, 拍频信号iIF部分将会远大于仅来自于信号光的响应, 由此可知对微弱信号有很好的放大效果。 与传统太阳辐射计直接检测和解调太阳光信号相比, 激光外差技术有效的放大了携带大气分子吸收信息的太阳光信号, 其放大倍数取决于本地振荡器的光功率, 而限制激光外差系统放大倍数的主要因素是光电探测器本身及其后端射频电路的饱和阈值, 因此激光外差光谱技术非常有利于被动大气成分遥测中微弱信号的提取检测。

2 实验部分

中红外光谱区是大气分子的基频吸收区, 具有较强的吸收线, 能更好的满足多组分大气痕量气体的高灵敏探测需求。 本验证系统采用输出波长为8 μ m附近的高单色性和宽调谐范围的EC-QCL作为本地振荡光源, 利用EMIRS200红外发射源作为黑体辐射源。

如图1所示为激光外差光谱验证系统原理图。 EC-QCL (CW-MHF 41000, Daylight Solution, Inc.)由函数发生器驱动下的PZT (piezoelectric transducer)控制, EC-QCL输出的本振光, 经锗分束片分为两束, 分别进入两个子系统: 用于对比分析的激光直接吸收光谱测试系统和激光外差光谱验证系统。 激光直接吸收光谱测试系统, 由透过锗分束片的光经反射镜进入充有甲烷气体的多次反射池, 出射光经反射镜由光电探测器进行光电转化, 并由高速数据(DAQ: data acquisition)采集卡及相应的上位机程序进行数据的快速采集和处理, 得到直接吸收光谱信号。 激光外差光谱验证系统, 信号光由红外黑体辐射源EMIRS200替代, 黑体辐射源(BB: blackbody)的发出的信号光用离轴抛物反射镜1 (OAPM1: f1=12.7 mm)收集和准直, 被放置在离轴抛物反射镜1焦点处的光斩波器进行幅度调制, 其调制频率为2 kHz。 经斩波器调制后的信号光经离轴抛物反射镜2 (OAPM2: f2=38.1 mm)引向长度为12.6 cm, 并充有高浓度甲烷气体的单程气体吸收池内。 带有吸收信号的光束在分束镜(BS: 25%R∶ 75%T, CaF2)上与本振光束叠加, 叠加后的光束由离轴抛物反射镜3 (OAPM3: f3=12.7 mm)聚焦入射到一个高速的光电探测器(photomixer: PVI-4TE-10.6, VIGO System S.A.)进行光混频, 得到包含有吸收信息的外差拍频信号。 通过一个带宽27~33 MHz的带通滤波器[BP(band-pass): BBP-30+, Mini-Circuit s]和两个24 dB的低噪声放大器[RF (radio frequency) Amp.: ZFL-500LN+, Mini-Circuit s]并两级放大后继而进入平方率检波器(8472B, Keysight Inc.)。 来自平方率检波器的输出信号最后经锁相放大器(LIA (lock-in amplifier): 5110, AMETEK, Inc.)解调。 解调后的信号通过数据采集卡(DAQ: PCI 6251, NI Inc.)采集及相应的Labview程序进行光谱数据的处理、 显示和保存。 最后, 将激光外差光谱验证系统得到的本振光中心波长附近的外差吸收光谱信息与激光直接吸收光谱系统的直接吸收信号进行对比和标定。

图1 中红外激光外差光谱验证系统原理图Fig.1 Schematic diagram of mid-infrared LHR PoC system

3 结果与讨论
3.1 甲烷吸收线选择

大气组分复杂, 相互之间可能存在吸收光谱干扰, 尤其是来自大气环境中水蒸汽和二氧化碳的光谱干扰, 极大的影响光谱探测灵敏度和准确度。 在复杂气体组分环境下进行特定气体探测时需要解决光谱干扰问题, 一方面光谱测量必须选择目标气体吸收峰位置远远与其他气体吸收峰位置分隔, 避免来自其他大气物种的干扰; 另一方面需要光谱检测系统具有足够高的光谱分辨率, 能够在复杂光谱情况下对特定谱线的高分辨监测。 为此, 选择大气中的重要成分甲烷作为检测对象, 进行激光外差系统光谱检测能力的验证。

甲烷是一种重要的大气温室气体。 尽管其浓度很低, 但其单分子温室效应是二氧化碳的21倍。 工业化以来, 大气中甲烷浓度迅速上升, 其引起的温室效应也变得显著。 对大气甲烷的有效监测可以为全球气候变化研究提供重要数据参数。 目前红外光谱法是连续探测大气甲烷的常用技术。 甲烷分子在四重简并振动ν 4=1 306 cm-1(7.6 μ m)基频振动带具有较高吸收强度, 基于HITRAN数据库模拟了该波段的光谱特性, 如图2(a)所示, 仿真参数设置为: 吸收池长度: 100 m, 压强: 150 mbar, 气体体积分数: 1.0× 10-4。 从图中可以看到, 甲烷在1 255 cm-1处的吸收相对独立, 没有H2O和CO2较强干扰谱线, 满足高灵敏检测的要求。 利用高分辨红外激光直接吸收光谱测试光学系统对甲烷ν 4基频振动光谱进行了高分辨检测, 实验参数与HITRAN数据库仿真条件一致, 获得的甲烷高分辨直接吸收光谱如图2(b)所示。

图2 (a) 仿真的甲烷吸收光谱; (b) 实验测量的甲烷 直接吸收光谱Fig.2 (a) Simulated CH4 absorption spectrum; (b) Measured CH4 direct absorption spectrum

从上述仿真和实验测试结果可知, 波长位于1 255.00 cm-1(线强为2.1× 10-20 cm· molecule-1)的甲烷吸收相对独立, 没有大气主要干扰成分H2O和CO2较强干扰谱线, 能够满足高灵敏探测的要求, 因此本激光外差系统选择该吸收线作为甲烷高分辨光谱测量的目标吸收线。

3.2 系统探测限分析

利用传统数据平均技术可减少系统白噪声从而增加光谱数据的信噪比SNR, 但信噪比并非无限制增长, 需要找到最优平均时间, 艾伦方差用来研究系统长期稳定性, 可用来分析并决定系统的最佳平均时间。 本系统中, 利用压电陶瓷PZT, 在波长1 255 cm-1附近1 cm-1范围内对激光频率进行扫描, 扫描频率为50 Hz。 实验记录了多通池内充入大气甲烷后5 000个连续的直接吸收光谱, 每个光谱的采集时间为1 s(50次平均), 将N个记录的吸收峰值YN(N=1, 2, 3, …, 5 000)分成M个组, 每组包含K个数据点, 然后分别对这M个组内的K个数据进行平均, 第i组的K个数据平均的表达式为

Xi(K)=1K∑m=1KYik+m, i=0, 1, 2, …, M; M=N/M-1(4)

计算CH4吸收光谱的M组平均值Xi的艾伦方差表达式为

σA2(K)=12M∑i=1M[Xi+1(K)-Xi(K)]2(5)

得到艾伦方差δ 2与平均时间的函数关系[图3(a)]。

图3 (a) 艾伦方差曲线; (b) 上: 甲烷吸收光谱和 相应的Vogit拟合线型; 下: 拟合残差Fig.3 (a) Allan deviation plot; (b) Upper: Absorption spectrum of CH4 accompanied with a Voigt profile fit; Lower: fit residual

从图3(a)中可以看出, 衰减的斜率表示在最大平均时间(系统稳定时间)约133 s内, 通过信号平均手段有效的降低了白噪声, 这部分噪声主要受EC-QCL控制器的温度和电流稳定性的限制。 133 s后, Allan偏差增加, 即系统仪器的不稳定性抵消了信号平均的降噪效果。 值得注意的是, 这里的基于EC-QCL的激光直接吸收光谱测试系统的最大稳定时间为133 s, 同时表明所使用的EC-QCL的稳定时间至少达到了133 s, 因此非常适合于激光外差光谱(每谱~分钟)的采集。 经过133 s最佳平均时间后的大气甲烷实验吸收光谱[图3(b)]。 由图3(b)可得直接吸收光谱系统信噪比SNR为77, 系统的最小体积分数探测限1σ (SNR=1)为2.312× 10-8。 可以对大气温室气体CH4气体含量进行高灵敏和高精度检测以及用于外差系统工作波长的选定, 为全球气候变化研究提供重要参考依据。

3.3 外差拍频信号分析

信噪比是描述激光外差系统探测性能的一个重要参数。 激光外差探测系统的噪声主要包含来自光混频器和前置放大器的光电探测模块噪声, 本振激光产生的散粒噪声[20]。 当本振激光的光功率足够大时, 本振激光诱导产生的散粒噪声为系统主要噪声源, 通过测量有本振激光入射和无本振激光入射时混频器输出信号的比值来衡量系统的外差探测能力。 在信噪比测量实验中, 本振激光器的注入电流设定为800 mA, 其输出激光中心波长为1 255 cm-1。 黑体辐射源(EMIRS200)的入射电流设为70 mA(即456 ℃), 斩波器频率设定为2 kHz。 射频电路的滤波器带宽B为27~33 MHz, 锁相放大器的积分时间常数τ 设为1s, 样品池内为空气。 首先, 在有本振信号时测量锁相放大器的时序输出测量结果, 如图4(a)中Beating signal部分所示; 其次, 保持系统其他参数不变, 将本振光路挡住, 测量其输出结果, 如图4(a)中Background部分所示。 激光外差系统产生Beating signal的大小即是拍Beating signal部分和Background部分平均值的差值, 外差系统的噪声大小为拍频信号部分的标准偏差值。 经实验测出Beating signal大小为79.82 μ V, 背景噪声水平为0.664 2 μ V, 通过计算得到外差验证系统信噪比SNR (signal to noise ratio)约为120。

图4 (a)外差拍频信号的信噪比; (b)外差拍频信号 大小和本振光信号强度的关系Fig.4 (a) SNR of heterodyne signal; (b) Heterodyne signal intensity vs. LO intensity

为了使本振激光光信号强度处于VIGO探测器的响应范围内, 不至于使其饱和, 并保证足够强的拍频信号大小, 我们实验测量了外差系统拍频信号大小和本地振荡器发出的本振光强度的函数关系, 即外差转换效率。 通过放置不同的衰减片改变本振光的强度, 用VIGO探测器分别测出各个本振光强度的大小, 并同时在不同本振光强度下用VIGO探测器测量来自红外黑体的信号光与来自本地振荡器的本振光耦合产生的拍频信号大小。 实验中的有关参数设置与测外差系统信噪比实验的参数设置一样。 测量结果如图4(b)所示, 表明拍频信号大小与本振光信号强度成线性增长关系, 与式(3)所预测的结果一致。 利用实验数据拟合得到拍频信号与本振光信号强度的函数关系为

PHET≈0.0060125PLO　(inV)(6)

即外差转换效率约为0.006。

3.4 甲烷激光外差高分辨吸收光谱测量

为验证实验系统的可行性, 进行了甲烷的外差吸收光谱的测量, 结果与HITRAN数据库的数据和同时测量的直接吸收光谱数据进行了比较。 实验中, 将12.6 cm长度的单程气体池里充入纯甲烷气体。 图5(a)中, 红线是甲烷直接吸收光谱, 用来对比分析激光外差实验过程中PZT扫描激光中心波长时所对应的真实波长值。 黑线是甲烷外差吸收光谱, 蓝线是对应波长范围EC-QCL的PZT正弦扫描波形, 对应正弦波形的上升沿和下降沿均有气体吸收谱线。

图5 (a) 8 μ m甲烷直接吸收光谱和外差吸收光谱; (b) 8 μ m甲烷外差吸收光谱和相应的Lorentz拟合线型Fig.5 (a) Direct and heterodyne spectra of CH4 absorption at 8 μ m; (b) Heterodyne spectrum of CH4 absorption at 8 μ m accompanied with a Lorentz profile fit

从图5(a)中可以看到, 甲烷直接吸收光谱信号与外差光谱信号具有良好的一致性, 由于直接吸收光谱测试系统气体吸收池气压较低, 其光谱信号展宽比外差光谱信号窄。 图5(b)所示为对甲烷激光外差吸收谱线Lorentz线形拟合, 拟合线宽为0.027 5 cm-1, 与HITRAN计算得到的线宽(0.026 7 cm-1)基本上一致, 该结果表明激光外差光谱系统具有较高光谱分辨率, 能够很好的获取高分辨光谱特征, 实现大气痕量气体的高灵敏、 高光谱分辨探测。

4 结论

激光外差光谱辐射计技术使用高功率激光器作为本地振荡器来放大入射信号光, 实现微弱辐射信号的高分辨检测, 非常适用于进行大气参数的遥感探测。 选择甲烷较合适的吸收谱线, 利用实验室建立的激光外差光谱验证系统, 量子级联激光器EC-QCL作为该系统的本振光, 红外黑体源EMIRS200作为该系统的信号光, 测试分析了该外差系统的信噪比约为120, 外差转换效率约为0.006, 并利用艾伦方差获得了EC-QCL稳定时间至少为133 s, 直接吸收光谱系统的最小体积分数探测限1σ (SNR=1)为2.312× 10-8。 得到了甲烷在中红外8 μ m处高分辨激光外差吸收光谱, 拟合计算了系统光谱分辨率参数, 并与数据库和直接吸收光谱数据进行对比, 验证了实验系统的可行性, 为中红外激光外差光谱技术遥测大气痕量气体奠定了基础。 进一步工作将会建立高空间分辨率、 高灵敏度、 多组分检测的中红外激光外差辐射计, 该辐射计可实现地基大气痕量气体柱浓度和垂直浓度廓线的遥感监测。

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