随着全球航运事业的高速发展, 我国港口贸易繁荣, 港区流量不断加大, 但与之而来的污染问题同样不容忽视。 目前船舶使用的燃油(也称为渣油或重油)是炼油的残余产物, 含硫量高^[1]。 燃料燃烧后, 燃料油中的硫大部分转化成二氧化硫(SO₂), 部分被氧化为三氧化硫(SO₃), 产生硫酸和硫酸盐气溶胶, 并直接以颗粒物的形式排出, 严重影响到大气环境和气候变化^[2]。 因此, 简单高效的船舶燃油硫含量检测手段对我国海洋环保事业的发展具有重要意义。

现有的船舶燃油中硫含量检测方法主要包括抽样检测法、 嗅探法以及光学检测法^[3]。 抽样检测法需要执法人员在监管领域中人为通过视觉观察船舶烟囱口的尾气排放情况, 选择性地登船进行燃油取样并送第三方检验部门做化验分析。 该方法检测目标较随机, 针对性不强, 效率较低^[4]。 嗅探法和光学检测法属于遥测技术, 通过船舶尾气中CO₂和SO₂的浓度推测得到船舶燃油中硫含量。 嗅探法通过在桥梁、 固定岸基等承载结构体上加装CO₂和SO₂嗅探器进行远程检测^[5]。 此种方法较为便捷、 检测灵敏度高, 但嗅探仪器需要借助外部承载结构, 适用范围窄, 且易受风力、 测试距离等的影响^[6]。 光学检测方法中, 目前较为流行的包括差分吸收雷达技术、 分子吸收光谱法^[7]等。 其中, 差分吸收雷达技术采用主动探测方式, 能够实现立体检测, 但设备庞大, 不具备便携性和工程性^[8]。 分子吸收光谱法响应速度快、 检测精度高、 可同时检测不同种类的气体, 但仅限于单点检测^[9], 检测效率不足。

高光谱成像技术作为遥感领域最重要的领域之一, 有着数据量丰富、 检测距离远、 检测范围广等优势, 适合应用于远距离成分信息检测。 高光谱成像技术能够同时获取检测区域内的二维几何空间信息及一维光谱信息。 其中, 光谱信息中可包含上百个非常窄的连续光谱波段信息^[10], 借助光谱波段信息, 可准确的对物质进行定性定量分析^[11]。 将高光谱成像技术应用于船舶尾气检测领域, 可充分发挥高光谱成像技术的优势, 达到准确定位、 快速识别的效果。

本工作在天津港展开实地检测实验, 对港口昼夜不同环境下的固定船舶以及往来货轮进行测试。 基于配套的特征气体数据库以及光谱分析算法, 通过高光谱信息准确解析待测区域的SO₂和CO₂含量, 进而实现船舶尾气及燃油中硫含量的精准遥测。

实验于2020年1月15日, 在天津港东疆码头进行。 实验分为昼、 夜时段固定船舶硫含量检测试验与随机船舶硫含量检测试验。 检测用的设备为telops公司的The Hyper-Cam系列红外高光谱相机。 该套设备具有表征气体云团信息速度快、 效率高的优势, 已经通过多次现场检测得到了证明^[12]。 相机采用焦平面阵列探测器, 在6.4° × 5.1° 视场范围内包含80× 100个像素点, 可以保证出色的2D成像质量。 同时在870~1 280 cm^-1的光谱范围内, 提供126个光谱带。

所用高光谱相机基于傅里叶变换干涉型高光谱成像技术, 该仪器的核心部件为傅里叶变换成像仪, 主要由准直透镜、 分束器、 静角镜、 动角镜、 聚焦透镜及面阵探测器等元器件组成。 如图1所示, 待测尾气的光谱辐射经过准直透镜变成平行光, 分束镜将入射光线分为两束, 两束光分别经过静角镜和动角镜后以原角度反射, 反射光线再经分束面合束后, 由聚焦透镜会聚成像在探测器平面上。 通过动角镜的机械扫描, 探测器可测得待测尾气成像的时间序列干涉图。 对于成像面中任意点而言, 干涉信号强度可表示为

$I_D(x)=_{-\infty}^{+\infty} R T B_0(\sigma) \mathrm{e}^{i 2 \pi \sigma x} \mathrm{~d} \sigma$(1)

式(1)中, I_D(x)为干涉信号强度; R为分束镜的反射比, T为分束镜的透射比, R和T均为常数; B₀(σ )为输入光束的强度; σ 为相位差; x为光程差。 对测得的每一阵元的时间序列干涉图进行傅里叶变换, 便可得到相应物面像元辐射的光谱图。 由于RTB₀(σ )与I_D(x)互为傅里叶变换对, 最终光谱强度可表示为

$R T B_0(\sigma)=_{-\infty}^{+\infty}(x) \mathrm{e}^{-i 2 \pi a x} \mathrm{~d} x=F T^{-1}\left(I_D(x)\right)$(2)

相较色散型光谱成像方式, 干涉型光谱成像方式在传输过程中能量损失小, 非常适合远程检测、 识别和定量。 此外, 干涉型光谱成像方式还具有高通量、 高光谱分辨率、 高信噪比等优点, 可以有效解决开放光路下的低浓度SO₂和CO₂的远距离检测问题。

图1

Fig.1

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	图1 干涉型高光谱成像原理Fig.1 Principle of interferometric hyperspectral imaging technology

采用基于高光谱成像的三维低秩优化技术解决开放光路远程气体检测中的环境干扰。 理想条件下的高光谱图像数据具有很强的低秩性^[13], 其中秩的物理意义表示矩阵中最大不相关向量个数。 由于船舶尾气检测场景中检测成分相对单一且有较强的连续性, 保证了高光谱数据立方体在三个维度都有着很强的相关性, 可以表示成几个基向量线性组合的形式。 而在实际数据采集中, 由于仪器本身的性能限制与外界环境干扰, 往往会存在较多噪声。 噪声会给图像增加额外的杂乱信息, 破坏图像的低秩性。 本工作以低秩作为约束对采集到的高光谱图像进行重建, 实现高光谱图像信噪比的提升, 具体实施方式如下:

高光谱数据用符号f∈ R^{X× Y× W}表示, 其中R表示原始高光谱三维数据, X表示高光谱图像中二维空间图像的宽度, Y表示高光谱图像中二维空间图像的高度, W表示高光谱图像中一维光谱信息中的光谱波段数。 将原始高光谱数据分割为尺寸相同的子图像块, 子图像块用符号a_{i, j}表示, 大小为l× l× W, 其中l表示子图像块中二维空间图像尺寸, (i, j)表示子图像块a_{i, j}的中心位置坐标。 将子图像块二维展开可得到二维矩阵A_{i, j}=(a_{i, j, 1}, a_{i, j, 2}, …, a_{i, j, B}), 其中, B为子图像块的总数, a_{i, j, k}∈ Rl2表示第k个波段空间图像的一维向量表达形式。 子图像块a_{i, j}的展开过程用线性变化T: R^{l× l× W}→ Rl2×W表示。 由于在高光谱图像中的高频部分存在部分噪声, 每一个子图像块的二维展开过程可表示为

T(ai, j)=Pi, j+Ni, j(3)

式(3)中, P_{i, j}为优化后的子图像块矩阵, N_{i, j}为噪声矩阵。 在求解P_{i, j}的过程中, 由于约束求解是非凸的, 常常会导致求得的解为局部最小值, 因此用rank(· )的最优凸近似核范数‖ · ‖ _* 来实现低秩约束, 确保能够得到全局最优解。 P_{i, j}的矩阵核范数等于矩阵奇异值分解(singular value decomposition, SVD)后奇异值之和

$P_{i, j} \quad *=\sum_{r=1}^{n_P} \sigma_r\left(P_{i, j}\right)$(4)

式(4)中的σ _r(· )表示矩阵奇异值。 其中, 奇异值个数等于矩阵中高和宽的较小者, nP=min{l2, W}。我们进一步采用加权核范数来提高重建质量, 加权核范数能够根据奇异值的大小合理调整相应的权值, 增强核范数的灵活性^[14]。 具体数学表示为

‖Pi, j‖* =∑r=1nPωPrσr(Pi, j)(5)

式(5)中的ω _Pr≥ 0是奇异值的非负权值。 用奇异值的倒数表示权值大小, 即

ωPr=1σrPi, j+ε(6)

式(6)中, ε 为一个较小的常数。 经过上述推导, 可以转换成如式(7)求解问题, 并对P_{i, j}迭代

Pi, j(t)=argmin12‖T(ai, j(t-1)-Pi, j)‖F2+α2β∑r=1nPωPr(t-1)σr(Pi, j)(7)

具体计算方式为

Pi, j(t)=UPΣP-α2βdiag(ωP(t-1))VTP(8)

式(8)中, UPΣPVTP表示T(ai, j(t-1))的分解, ωP(t-1)=[ωP1(t-1), ωP2(t-1), …, ωPn(t-1)]是式(5)的向量化表示, 式(6)可计算P_{i, j}的所有奇异值的权值。 经过上述操作, 可得经低秩约束预处理的高光谱数据。

对于预处理后的高光谱数据, 用偏最小二乘法(partial least-square, PLS)的方法实现对CO₂和SO₂气体浓度的预测。 以telops公司提供的数据作为训练集, 采用基于网格搜索算法对PLS模型参数进行调整, 通过k-折交叉验证得到了最优参数。 通过SO₂与CO₂的比值来确定船舶引擎使用的燃料油中的含硫量^[15]。 在国际海事组织海洋环境保护委员会发布的MEPC.184(59)决议附则9关于船舶尾气清洁系统的指导文件中指出“ 引擎燃烧产生的SO_x和CO_x的比值可以看作常数” , 因此可以根据同步测得的大气中和船舶尾气烟羽流中CO₂和SO₂的光谱信息, 计算出CO₂和SO₂浓度, 进而反推出船舶燃油中硫含量^[16]。 具体计算公式为

α(%m/m)=[(mΔSO2×32)/(mΔCO2×12/0.87)]×100=(mΔSO2/mΔCO2×0.232)%(9)

式(9)中, α 为船舶燃油中硫含量, mΔSO2表示船舶尾气中SO₂的浓度, mΔCO2表示船舶尾气中CO₂的浓度。 上述公式, 基于三个假设。 一是不同硫含量的船舶燃油中的碳含量差异不大, 都在87%左右; 二是燃油燃烧过程中, 燃油中的C和S元素绝大多数生成CO₂和SO₂, 其他碳氧化物和硫酸盐的比例可以忽略^[17]; 三是CO₂和SO₂随风扩散稀释但比例不变, 分子量差异产生的沉降速率差异在随风扩散过程中可忽略不计。

为了定量分析尾气中SO₂和CO₂的含量, 建立了多层辐射传输模型, 利用数据迭代拟合技术推演船舶尾气气体浓度值。 被测区域的谱辐射包括天空的背景辐射、 尾气烟羽自辐射和大气自辐射。 传输模型表达式如式(10)

Ltot=[Lbkgτplume+Lplume(1-τplume)]τatm+Latm(1-τatm)(10)

式(10)中, L_tot为高光谱相机接收到的总辐射强度; L_bkg为天空和其他物体的背景辐射; τ _plume为尾气烟羽的透过率; L_plume为尾气烟羽自辐射; τ _atm为大气透过率; L_atm为大气自辐射。

固定船舶的燃油硫含量检测分两个时段进行, 即在昼、 夜两种环境下对固定船舶的硫含量进行检测。 图2展示了实验中使用的测试船舶, 高光谱相机被安装于距离被测船舶200 m远的位置并指向船舶尾部的黑烟囱位置处。

图2

Fig.2

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	图2 用于测试的船舶Fig.2 The vessel for testing

检测过程中, 依据建立的多层辐射传输模型及高光谱数据库, 可分析出对应不同场景、 不同油品的船舶尾气中CO₂和SO₂浓度。 图3中图(a)表示在船舶尾气检测过程中, 大气辐射的原始光谱数据以及船舶尾气区域内的原始光谱数据。 可以看出, 在特定波段范围内, 检测区域有明显的气体吸收峰存在。 图(b)为经上述操作处理后的船舶尾气吸收光谱数据, 通过比对真实SO₂吸收光谱数据, 可以看出检测区域内烟羽成分的光谱吸收位置与真实SO₂吸收峰吻合。

图3

Fig.3

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	图3 (a): 检测区域及大气背景辐射光谱图; (b): 检测区域及SO2吸收光谱图Fig.3 (a): Spectra of exhaust and atmospheric background; (b): Absorption spectra of exhaust and SO2

对固定船舶的硫含量检测结果如表1所示。 在昼、 夜两种环境下分别为船舶加注低硫油与高硫油。 对于每种测试情况, 烟羽中CO₂和SO₂浓度以ppm单位量级给出。

表1

Table 1

表1(Table 1)

表1 固定船舶昼、 夜两时段船舶燃油硫含量 Table 1 Sulfur contents of fixed vessel fuel day and night 红外图像 烟羽中CO2 浓度/ppm 烟羽中SO2 浓度/ppm 估算燃油中硫含量 /fuel(%m/m) 白天 加注 低硫油 114 657 0.04 0 加注 高硫油 421 881 680 0.37 夜晚 加注 低硫油 276 041 5 0 加注 高硫油 99 133 153 0.36

表1 固定船舶昼、 夜两时段船舶燃油硫含量 Table 1 Sulfur contents of fixed vessel fuel day and night

加注的低硫油中硫含量低于现行《船舶大气污染物排放控制区实施方案》的燃油中硫含量标准, 本次测试未测出。 加注高硫油的船舶在线测量的硫含量为0.33%。 测试结果显示, 昼、 夜两时段估算求得的硫含量与在线测量结果基本一致。

在2020年1月15日下午, 使用相同的高光谱相机对天津港主航道内的船舶进行尾气排放检测。 检测位置为38.945 705° N, 117.877 068° E, 检测距离约为1 200 m。 气体浓度的准确解析采用偏最小二乘法化学计量技术, 依据真实大气辐射情况, 建立辐射传输模型, 最终实现船舶燃油中硫含量的准确检测, Xinchunshun号的SO₂被清晰的探测和识别出来。 如图4所示, Xinchunshun烟囱处的红外图像中SO₂尾气被标记为浅黄色。

图4

Fig.4

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	图4 (a): Xinchunshun号可见光图像; (b): 烟气中识别到的SO2Fig.4 (a): Visible image of Xinchunshun; (b): SO2 identified in exhaust gas

其中, 烟羽中的CO₂浓度为40 029 ppm, SO₂浓度为64 ppm。 最终求得硫含量为0.37%。 该项测试数据与海事部门掌握的船舶油中硫含量基本相符。

在昼、 夜两时段固定船舶燃油硫含量检测试验中, 成功地反演了船舶燃油中高硫油含量, 测量结果与已知数据基本吻合。 在随机船舶燃油硫含量检测试验中, 借助高光谱相机也同样有效显示了船舶尾气中SO₂信息, 估算得到的燃油硫含量与海事部门掌握的船舶燃油硫含量基本相符。 实验证明了依据高光谱成像技术远程被动测量船舶燃油中硫含量的可行性, 为海事部门监察提供了一种可靠的技术手段。 与此同时, 可以开展更多更广泛的测试来验证不同地区、 不同气象、 不同季节情况下的高光谱成像技术, 增加此项技术的适应性。