基于近红外反射光谱的番茄糖分快速检测模型研究
崔天宇1, 卢中领1,2, 薛琳3, 万诗颀1,2, 赵可新1,2, 王海华1,2,*
1.中国农业大学信息与电气工程学院, 北京 100083
2.农业农村部智慧养殖技术重点实验室, 北京 100083
3.北京联合大学智慧城市学院, 北京 100101
*通讯作者 e-mail: whaihua@cau.edu.cn

作者简介: 崔天宇, 1999年生, 中国农业大学信息与电气工程学院硕士研究生 e-mail: 870011564@qq.com

摘要

番茄是一种营养丰富且深受人们喜爱的果蔬, 在全球都得到了广泛的种植, 而我国番茄产销量稳居全球首位。 番茄不仅在人们的生活中扮演了一个重要的角色, 在工业生产中也占据了举足轻重的位置, 我国番茄的出口也在不断增加。 番茄的糖分、 酸度、 维生素C及可溶性固形物含量是反映番茄内部品质的重要评价指标, 而可溶性固形物含量是这些内部品质的总和, 能够较好地表征番茄的内部品质。 因此, 实现对番茄可溶性固形物含量的快速检测对番茄的工业生产和日常生活有着巨大的帮助。 基于化学原理的传统检测方法会对番茄样品产生不可逆的破坏, 且耗时耗力, 难以应对我国现代工业生产的需要。 因此, 寻求番茄内部品质的快速无损检测技术成为了亟待解决的问题。 近年来, 近红外光谱分析在多个领域得到了广泛的应用; 基于近红外光谱检测方法对反映番茄甜度的可溶性固形物含量进行了相关性建模和预测研究。 实验搭建了近红外光谱检测平台, 选择了255个不同成熟度和品种的番茄样本, 每个样本采集了光谱数据和可溶性固形物含量值。 研究对比了SNV, MSC, NOR和SG等光谱数据预处理方法, 并采用K-S算法划分建模校正集和验证集。 同时, 为提高检测可靠度和建模效率, 研究对比了CARS, RF, SPA和UVE等算法来进行数据降维。 结果表明, 采用SNV加二阶15点SG平滑组合的预处理与CARS波段选择相结合, 利用选出的54个波段建立的模型效果较好, 校正、 验证和交互验证相关系数 R2分别达到了0.90, 0.89和0.91, 均方根误差RMSE分别为0.14, 0.15和0.14°Brix。 利用自行搭建的近红外光谱检测平台可较好地实现了番茄糖分的快速检测。

关键词: 番茄; 糖分; 近红外光谱; 偏最小二乘
中图分类号:S814.2 文献标志码:A
Research on the Rapid Detection Model of Tomato Sugar Based on Near-Infrared Reflectance Spectroscopy
CUI Tian-yu1, LU Zhong-ling1,2, XUE Lin3, WAN Shi-qi1,2, ZHAO Ke-xin1,2, WANG Hai-hua1,2,*
1. College of Information and Electrical Engineering, China Agricultural University, Beijing 100083, China
2. Key Laboratory of Smart Farming Technologies for Aquatic Animals and Livestock, Ministry of Agriculture and Rural Affairs, Beijing 100083, China
3. Smart City College, Beijing Union University, Beijing 100101, China
*Corresponding author
Abstract

Tomato is a kind of nutritious vegetable in the world. It is deeply loved by people and is widely grown worldwide, especially in China. Tomatoes not only play an important role in people’s lives but also play a pivotal role in our industrial production. The export of tomatoes in our country is also increasing. The sugar, acidity, vitamin C and solid soluble content of tomato are important evaluation indicators to reflect the internal quality of tomato, and the content of solid soluble content is the sum of these internal qualities, which can better characterize the internal quality of tomato, so the solid soluble content of tomato can be achieved. The rapid detection of solid content is of great help to our industrial production and daily life, and the traditional method will do an irreversible destructive analysis of tomato samples, which is time-consuming and labor-intensive. It is not easy to meet the needs of modern industrial production in my country. Therefore, the development of rapid non-destructive testing technology for internal tomato quality has become a problem to be solved. In recent years, near-infrared spectroscopy has been widely used in many fields with the advantages of being fast and non-destructive. In this paper, based on the near-infrared spectroscopy detection method, the correlation modeling and prediction of soluble solids content reflecting the sweetness of tomato were studied. A near-infrared spectroscopy detection platform was built in the experiment, and a total of 255 tomato samples of different maturity and varieties were selected, and spectral data and soluble solid value were collected for each sample. The research compares spectral data preprocessing methods such as SNV, MSC, NOR and SG and uses the K-S algorithm to divide the modeling calibration and validation sets. At the same time, to improve the detection reliability and modeling efficiency, the research and comparison of band selection algorithms such as CARS, RF, SPA and UVE are carried out for spectral data dimensionality reduction. In the experimental results, the preprocessing of SNV plus second-order 15-point SG smoothing combination combined with the selection of CARS bands, the model established by using the selected 54 bands has a better prediction effect, and the correlation coefficient R2 of correction, verification and cross-validation is up to 0.90, 0.89 and 0.91, the root mean square error RMSE was 0.14, 0.15 and 0.14°Brix, respectively. The results show that the self-built near-infrared spectroscopy detection platform can better realize the rapid detection of tomato sugar.

Keyword: Tomato; Sugar; Near-infrared Spectroscopy; Partial least squares
引言

随着我国人民生活水平的不断提高, 人们不仅关注水果和蔬菜的外部品质, 更加关注内部品质。 番茄是世界范围内广泛生产栽培的作物, 营养价值很高, 既是蔬菜, 又是水果[1]。 番茄果实中的糖、 酸含量决定着番茄果实的口感和风味[2], 而可溶性固形物含量(soluble solids content, SSC)包含由番茄中可溶性糖、 酸、 维生素等构成, 不仅能够反映甜度口感, 更是反映番茄内部品质的重要因素[3]。 因此, 如何无损并准确检测番茄的可溶性固形物含量受到了企业和研究人员的关注。 近年来, 基于近红外光谱的无损检测在化工、 农业等多个领域中得到广泛应用, 尤其是在农产品品质快速检测方面发展迅速[4]。 de Brito等[5]在2021年以番茄为研究对象, 采集了番茄的近红外光谱数据, 并利用正交信号校正的方法建立了番茄可溶性固形物含量检测的偏最小二乘(PLS)回归模型, 得到校正集和验证集的标准差分别为0.52%和0.56%。 Liang[6]在2018年以马铃薯为研究对象, 对马铃薯的蔗糖、 葡萄糖、 果糖进行检测, 采用二阶导数预处理方法, 结合PLS建模, 得到了蔗糖和葡萄糖的相关系数R2分别为0.7和0.72, 果糖为0.63, 总糖为0.81, 检测精度并不算太高。 刘燕德等[7]在2020年以苹果为研究对象, 采集了苹果的漫透射光谱, 采用PLS方法建模, 结合无信息变量去除(uninformative variable elimination, UVE)波段筛选算法, 结果对个体预测集及总预测集的方根误差分别为0.50~0.74° Brix与0.63° Brix。 高升等[8]在2019年以红提为研究对象, 采用连续投影算法(successive projection algorithm, SPA)、 自适应重加权算法(competitive adaptive reweighted sampling, CARS)等对光谱数据进行特征波段提取, 结果建模和预测R值均为0.98。 Corté s等[9]在2017年利用光谱成像技术对油桃的可溶性固形物进行了研究。 采取线性判别分析(linear discriminant analysis, LDA)和偏最小二乘法判别分析(PLS-DA)两种精确分类模型分别对油桃的可溶性固形物进行检测, 在仅使用600~1 100 nm光谱范围和8个选定波长的情况下, 获得了100%的分类精度。 盛晓慧等[10]在2019年利用红外光谱对梨的糖分进行了研究, 分别采用UVE和BiPLS进行特征波长筛选, 采用PLS和LS-SVM进行建模。 结果表明, UVE-LS-SVM组合得到的效果最好, R2为0.98、 RMSEP为2.31° Brix。 李伟等[11]在2019年利用可见-近红外高光谱对冬枣的糖分含量进行了研究, 采用SPA和CARS算法对枣的糖分含量进行预测, 相关系数均达到了0.9以上, 具有较好的预测效果。 综上所述, 近红外光谱技术可以很好地实现农产品内部品质的无损检测。 我们基于近红外光谱仪, 搭建了光谱数据采集平台, 对番茄的可溶性固形物进行预测建模和检测。

1 实验部分
1.1 仪器

光谱采集选择中国农业大学自主集成的微型近红外光谱仪, 该仪器通过USB接口与控制器相连, 波长范围为900~1 700 nm。 光源使用海洋光学OCEAN OPTICS HL-2000系列卤钨灯光源(上海闻企电子科技有限公司), 带原装电源。 白板使用STD-WS系列标准白板(上海复享光学股份有限公司), 波段为200~2 500 nm。 SSC化学值测定采用手持糖度计PX-B50T(中国广东广州市普析通仪器有限公司), 该仪器的测量范围为0~50° Brix, 测量精度为0.5° Brix。

实验平台如图1所示, 由光源、 暗箱、 光纤、 光纤探头、 光谱仪和电脑组成。

图1 光谱数据采集平台Fig.1 Collection platform of spectral data

1.2 样本及数据采集

实验所用样本来自浙江水木九天现代农业科技股份有限公司番茄蔬菜工厂和北京市海淀区4个不同的大型果蔬超市。 选取了不同成熟度且表面均匀、 光滑无损伤的番茄, 共255个样本。 数据采集前先将番茄样本放置于实验室, 室温静置4小时, 消除因温度变化带来的差异。 然后取出番茄并依次编号和标记采集部位; 光谱和化学值采集点位于番茄球形果标记对应处的赤道圆上。 数据采集前, 首先对光谱仪进行校准, 然后按照编号顺序将样品紧贴在微型近红外光谱仪前端的扫描窗口进行扫描。 每个样本取3次数据, 按照样品编号加采集顺序号命名保存文件。 每检测5个番茄重新进行白板校正。 处理所有采集的光谱数据, 按3次值求平均, 用于后续建模分析。 样本的吸光度光谱如图2所示。

图2 番茄近红外原始光谱图Fig.2 Near-infrared spectra of tomatoes

从图2可以看出, 波长在900~930和1 650~1 700 nm范围内的光谱与其他波长区间相比噪声较大, 信噪比较低。 如果将这段波长区间的光谱数据包含在内进行建模将会影响模型的精度, 所以最终只选取波长在930~1 650 nm范围内共203个波长的光谱数据用于建模分析。

采集完光谱信息后紧接着采集样本的SSC化学值。 具体操作是在光谱采集点处, 用刀片取出边长约1 cm左右的立方块, 并将其放入研钵中捣碎。 然后, 用吸管吸取1~2 mL汁液滴至糖度计检测面板上, 合上镜片对准光源观察并记录读数。 每个样本重复测量3次取平均值作为样本的化学值。 实验采用一次性吸管, 同时每次测量前清洗并擦拭干净检测面板、 镜片和研钵, 以保证测量数据的准确性。

1.3 光谱数据预处理

由于光谱仪采集的数据除有效的信息外, 还包含了大量的噪声, 如杂散光等。 这些因素会给预测结果带来较大误差。 因此, 需要对光谱数据进行预处理[12]。 对比了标准正态变量变换(standard normal variate, SNV)、 多元散射校正(multiplicative scattering correction, MSC)、 归一化 (normalization, NOR)和卷积平滑(SG-Smooth, SG) 四种预处理方法, 以及他们的组合带来的降噪效果。

1.4 特征波长选择与预测建模

为了提高模型的鲁棒性和准确率, 减少数据运算量, 对光谱数据进行了特征波段选择的降维处理。 对比多种特征波段的选择方法, 使得无损检测在果蔬中有着更好的应用效果[13]。 自适应重加权算法(CARS)基于自适应加权算法选取交叉验证均方根误差最小的模型所对应的变量[14, 15]; 随机蛙跳法(random frog, RF)在模型空间中构造一个马尔可夫链蒙特卡罗(Markov Chain Monte Carlo, MCMC)链, 当达到需要的条件时, 此链会收敛, 大大降低了对模型参数的计算[16]; 连续投影算法(SPA)利用投影选出共线性小又能反映样本有效信息的波段, 用这些有效特征波段建模, 大大降低了模型的复杂度[17]; 无信息变量消除法(UVE)对变量的稳定性进行了排序, 稳定性值越大变量就越重要, 并保留作为特征变量[18]。 利用预处理后的光谱数据, 分别采用CARS, RF, SPA和UVE算法, 结合PLS进行建模, 选出最优波段和最佳区间。

1.5 评价指标

近红外光谱模型的评价指标很多, 本工作选择的是相关系数R2、 校正均方根误差RMSEC、 预测均方根误差RMSEP和交互验证均方根误差RMSECV。 其中R2表示光谱数据和化学值的相关性, RMSEC, RMSEP和RMSECV分别表示校正集、 预测集和交叉验证的偏差。 以R值越大, RMSEC, RMSEP和RMSECV越小的模型为最优模型。

2 结果与讨论
2.1 SSC数据分析

采用K-S算法将番茄样品光谱划分为校正集和验证集, 其中191条用于校正, 64条用于验证。 番茄的SSC化学值数据如表1所示, 总体范围在3.5~10° Brix之间, 平均值约为5.6° Brix。

表1 不同划分数据集可溶性固形物含量统计表 Table 1 Statistical values of SSC in different divided data sets
2.2 光谱数据预处理对比分析

采取SNV, MSC, NOR, SG-Smooth及组合方法NOR+SG, SNV+SG, MSC+SG, SNV+SG+NOR, SG+MSC+SNV分别对光谱进行预处理, 结合PLS建模, 结果如表2所示。

表2 不同光谱预处理方法的可溶性固形物含量预测建模对比 Table 2 Comparison of SSC prediction models with different spectral pretreatment methods

从建模结果可以看出, 不同的预处理方法的建模效果差异明显, 大部分方法都提高了模型的预测效果。 但是, 单独采用归一化NOR却使精度有所下降, 原因可能是归一化导致样本间原始光谱差异缩小。 9种预处理方法中, 标准正态变换SNV结合2阶15点SG平滑预处理方法结果最好, 相比于原始光谱建模校正集和验证集的预测精度分别提高了0.11和0.15, 达到0.77和0.78, 校正集和验证集的预测偏差分别降低了0.05和0.07, 达到0.22° Brix和0.22° Brix。 最终选择采用SNV+SG相结合的预处理方法, 所得处理后光谱数据如图3所示。

图3 预处理后番茄近红外光谱Fig.3 Near-infrared spectra of tomatoes after preprocessing

2.3 番茄糖分预测模型建立

应用上述四种波段选择方法, 结合PLS建模, 结果如表3所示。 表明以CARS效果最佳, 校正集和验证集及交叉验证相关系数分别为0.90, 0.89和0.91, 标准偏差分别为0.14, 0.15和0.14° Brix。

表3 不同波长提取方法PLS建模结果 Table 3 PLS modeling results of different wavelength extraction methods

2.3.1 基于CARS-PLS的番茄糖分预测模型

设置CARS迭代次数为50次, 筛选变量的结果如图4所示。

图4 CARS算法筛选变量Fig.4 Variables selection using CARS Algorithm

图4(a)中, 随着次数增加, 变量在减少, 在前两次采样中变量骤减, 后面慢慢平稳下来。 在图4(b)中, 第一次到第五次选择过程中, RMSECV减小, 表明与番茄糖分含量没有关系的信息被去掉; 第五次到第二十次逐渐平稳; 第二十次到第五十次过程中, RESECV不断上升, 表示在多次迭代后, 模型准确度降低, 说明过拟合显著。 图4(c)表示每次迭代时变量回归系数的变化过程, 竖直方向蓝色标记线即为RMSECV最小的位置, 即迭代次数为20次, CARS筛选出的变量子集达到最优。 该子集包含54个变量, 特征波段分别为933.7、 941.5~969.7、 996.4~1 016.6、 1 138.9、 1 194.2~1 213.2、 1 275.3~1 285.7、 1 321.3~1 338.4、 1 363.2~1 373.3、 1 394.5~1 397.8、 1 418.8~1 435.2、 1 459.1~1 472.1、 1 557.8~1 564、 1 570.2、 1 608.1、 1 633.4~1 636.4和1 649.4 nm。 用这些波段进行PLS回归模型分析后, Cal_R2和Val-R2为0.90和0.89, RMSEC和RMSEP为0.14和0.15° Brix, 预测结果如图5所示。

图5 CARS-PLS模型番茄可溶性固形物含量预测结果图Fig.5 Prediction of SSC in tomato by CARS-PLS model

2.3.2 基于Random Frog-PLS的番茄糖分预测模型

设置迭代次数为10 000次, 确保算法能遍历整个数据集, 每个波段被选择概率如图6所示。

图6 随机蛙跳算法每个波段被选择概率Fig.6 Probability of being selected for each band in the Random Frog algorithm

从图6中可以看出排名前30的波段分别为1 285.7、 1 263.7、 1 618.3、 1 615.2、 1 275.3、 1 278.8、 1 271.9、 1 449.4、 1 475.3、 1 292.7、 1 478.5、 1 411.1、 1 422.1、 1 445.0、 1 415.5、 1 267.2、 1 541.1、 1 249.7、 1 216.8、 1 435.2、 1 246.2、 1 260.2、 985.0、 1 169.1、 1 220.3、 1 296.1、 1 342.9、 1 346.3、 1 231.0和1 431.9 nm。 用这些波段进行PLS回归模型分析后, Cal-R2和Val-R2为0.89和0.87, RMSEC和RMSEP为0.15和0.15° Brix, 预测结果如图7所示。

图7 RF-PLS模型番茄可溶性固形物含量预测结果图Fig.7 Prediction of SSC in tomato by RF-PLS model

2.3.3 基于SPA-PLS的番茄糖分预测模型

在利用SPA进行变量筛选时, 不同的波段数会产生不同的均方根误差, 当设置的变量数为1~35时, 校正集标准偏差的变化过程如图8所示。 可以看出, 当选择变量数为20的时候, 达到了最优值, 标准偏差为0.69, 选择的波段图9所示。 选择出的特征波长为: 1 324.7、 1 422.1、 956.9、 1 267.2、 996.4、 1 176.3、 1 369.9、 1 142.6、 1 615.2、 1 560.9、 1 455.9、 1 391.1、 1 605.1、 1 627.3、 1 633.4、 1 449.4、 1 502.1、 1 599.0、 933.8和1 428.6 nm, 用这些波段进行PLS回归模型分析后, Cal-R2和Val-R2分别为0.80和0.74, RMSEC和RMSEP分别为0.22和0.21° Brix, 预测结果如图10所示。

图8 校正集标准偏差的变化曲线Fig.8 Variation of standard deviation of calibration set

图9 SPA选择出的变量的索引及对应的吸光度Fig.9 Index of variables selected by SPA and corresponding absorbance

图10 SPA-PLS模型番茄可溶性固形物含量预测结果图Fig.10 Prediction of SSC in tomato based on SPA-PLS model

2.3.4 基于UVE-PLS的番茄糖分预测模型

基于UVE的光谱变量优选过程如图11所示。 左边为203个光谱变量的系数均值分布图, 右边为UVE产生的203个随机变量的系数均值分布图, 找到的阈值为32.889 7, 大于阈值的部分被剔除, 阈值之内的部分则被保留。 经筛选后, 留下143个对糖分敏感的特征波段。 用这些波段进行PLS建模, Cal-R2和Val-R2分别为0.87和0.81, RMSEC和RMSEP分别为0.16和0.17° Brix, 预测结果如图12所示。

图11 UVE选择变量过程中系数均值的分布曲线Fig.11 Distribution of coefficient mean in UVE selection

图12 UVE-PLS模型番茄可溶性固形物含量预测结果图Fig.12 Prediction of SSC in tomato based on UVE-PLS model

3 结论

采用自行搭建的微型近红外光谱检测平台对番茄的糖分实现了无损的检测, 并取得了较好预测效果。 通过对比9种光谱数据预处理方法, 确定采用SNV标准正态变换和2阶15点SG平滑相结合的预处理效果最好。 未做特征波长选择的情况下, 校正集和验证集及交叉验证相关系数分别达到0.77, 0.78和0.78, 标准偏差分别为0.22, 0.22和0.21° Brix。

为进一步提高模型运算速度和预测精度, 对比了CARS, RF, SPA和UVE四种特征波长提取算法, 最终采用CARS算法, 筛选出54个特征波长, 结合PLS建模, 取得了最佳效果, 校正集和验证集及交叉验证相关系数分别达到0.90, 0.89和0.91, 标准偏差分别为0.14、 0.15和0.14° Brix。 说明此模型能够用于番茄糖分含量的快速无损检测。 后续研究将考虑继续扩大番茄样本的种类和范围, 使模型具有更好的普适性。

致谢: 本研究得到了浙江水木九天现代农业科技股份有限公司董事长王晓庆先生和马生强先生, 以及中国农业大学工学院杨增玲教授的帮助, 在此表示感谢。

参考文献
[1] YAO Yu-chen, ZHAO Yun, ZHAO Shu-na, et al(姚宇晨, 赵芸, 赵抒娜, ). China Fruit & Vegetable(中国果菜), 2021, 41(6): 144. [本文引用:1]
[2] XIE Bo-jie, LIU Xiao-qi, ZHANG Yang, et al(颉博杰, 刘晓奇, 张洋, ). Journal of Gansu Agricultural University(甘肃农业大学学报), 2021, 56(1): 94. [本文引用:1]
[3] LIU Yan-de, RAO Yu, SUN Xu-dong, et al(刘燕德, 饶宇, 孙旭东, ). Spectroscopy and Spectral Analysis(光谱学与光谱分析), 2019, 39(12): 3910. [本文引用:1]
[4] JIN Dan, ZHANG Da-kui, WANG Shou-kai, et al(金丹, 张大奎, 王守凯, ). Guangdong Chemical Industry(广东化工), 2018, 45(3): 118. [本文引用:1]
[5] de Brito A A, Campos F, Nascimento A R, et al. Food Control, 2021, 126: 108068. [本文引用:1]
[6] Liang Pei-Shih, Haff Ronald P, Hua Sui-Sheng T, et al. Biosystems Engineering, 2018, 166: 161. [本文引用:1]
[7] LIU Yan-de, XU Hai, SUN Xu-dong, et al(刘燕德, 徐海, 孙旭东, ). Chinese Optics(中国光学), 2020, 13(3): 482. [本文引用:1]
[8] GAO Sheng, WANG Qiao-hua, LI Qing-xu, et al(高升, 王巧华, 李庆旭, ). Chinese Journal of Analytical Chemistry(分析化学), 2019, 47(6): 941. [本文引用:1]
[9] Cortés V, Cubero S, Aleixos N, et al. Postharvest Biology and Technology, 2017, 133: 113. [本文引用:1]
[10] SHENG Xiao-hui, LI Zi-wen, LI Zong-peng, et al(盛晓慧, 李子文, 李宗朋, ). Food Science and Technology(食品科学与技术), 2019, 44(5): 307. [本文引用:1]
[11] LI Wei, LUO Hua-ping, SUO Yu-ting, et al(李伟, 罗华平, 索玉婷, ). Xinjiang Agricultural Mechanization(新疆农机化), 2019, (5): 20. [本文引用:1]
[12] ZENG Ming-fei, ZHU Yu-jie, FENG Guo-hong, et al(曾明飞, 朱玉杰, 冯国红, ). Food and Fermentation Industries(食品与发酵工业), 2022, 48(20): 252. [本文引用:1]
[13] JIANG Hong, TANG Rong-nian, YE Lin-wei(姜鸿, 唐荣年, 叶林蔚). Natural Science Journal of Hainan University(海南大学学报·自然科学版), 2020, 38(2): 166. [本文引用:1]
[14] CHEN Yu, QIU Zhi-jun, ZHANG Bin(陈煜, 邱智军, 张彬). Journal of Instrumental Analysis(分析测试学报), 2021, 40(12): 1690. [本文引用:1]
[15] ZHANG Xu-hui, ZHANG Kai-xin, ZHANG Chao, et al(张旭辉, 张楷鑫, 张超, ). Journal of Xi’an University of Science and Technology(西安科技大学学报), 2020, 40(5): 760. [本文引用:1]
[16] ZHANG Yi-zhuo, TU Wen-jun, LI Chao, et al(张怡卓, 涂文俊, 李超, ). Journal of Northeast Forestry University(东北林业大学学报), 2016, 44(10): 79. [本文引用:1]
[17] SA Ji-ming, JIANG He, XIE Kai-wen, et al(撒继铭, 江河, 谢凯文, ). Acta Optica Sinica(光学学报), 2021, 41(15): 235. [本文引用:1]
[18] ZHOU Meng-ran, YU Dao-yang, HU Feng, et al(周孟然, 余道洋, 胡锋, ). Journal of Henan Normal University(Natural Science Edition)[河南师范大学学报(自然科学版)], 2021, 49(2): 46. [本文引用:1]