β 射线技术是厚度测量中运用最早的射线类技术, 始于20世纪60年代, 原理是β 射线通过物质时强度减弱, 具备精度高、 速度快的优势。 该技术可用于检测10~100 μ m的薄膜, 测厚精度为0.1 μ m^{[6, 7, 8]}。

2012年徐源等通过对塑料薄膜红外光谱的研究, 利用红外吸收光谱能够显示物质的化学组成和分子结构信息的特点, 结合朗伯-比尔定律得出特征峰的吸光率与薄膜厚度之间的工作曲线, 拟合相关度达到99.497%, 验证了红外光谱法测厚的可行性^{[9, 10, 11]}。

2012年李军通过反散射法标定塑料薄膜厚度的实验, 发现厚度在10~800 μ m范围内的聚乙烯塑料膜, 其厚度值与反散射荧光强度存在正相关的联系, 通过标定可实现薄膜测厚, 测量精度能够达到3 μ m。 但一次测厚需200 s, 检测速度有待提高^[12]。

2018年陈涌得进行了X射线衍射法测厚的实验, 该技术利用了相同材料塑料薄膜叠加后的空间域周期性结构, 通过分析衍射峰的数据测量膜厚。 在精密装调样品台并在拟合期间选择合适的衍射峰后, 薄膜厚度的误差能够控制在0.01 nm以下^[13]。

超声波测厚仪设备体积小、 便于携带, 其测厚原理利用的是超声波的反射, 能够测量各种超声波良导体材料的厚度, 例如金属、 塑料、 陶瓷、 玻璃。 此类设备操作繁琐, 需要使用耦合剂排除探头与被测物体间的空气, 使超声波能有效的进入被测物体内部^{[14, 15, 16]}。

机械测厚仪通过在测量厚度之前对待测试样的表面施加一定压力, 保证探头和被测面无间隙, 可得到稳定性好的数据, 应用领域广泛。 其测量精度取决于位置反馈传感器的精度。 除此之外, 机械测厚仪对振动敏感, 会因此导致测量误差, 因此为保证设备自身的稳定性并屏蔽外界环境的干扰, 机械测厚仪通常厚重庞大, 不方便搬运, 只能在室内使用^{[17, 18, 19]}。

目前市面上的塑料薄膜厚度测量手段已是相当丰富, 但是对于使用X射线吸收光谱法的原理进行厚度测量却鲜有报道。 相较其他射线类技术, X射线吸收光谱法的优势在于穿透力更强^[20], 能够反映特定能量穿透不同样本时的具体光谱数据^[21], 能够观测到更多的细节信息, 这在某种程度上能够提高厚度测量的精度。 本实验正是出于这样的考虑, 初步尝试运用X射线吸收光谱法的原理测量塑料薄膜的厚度, 同时, 使用机器学习算法分析光谱数据, 并与传统的光子数量测厚相比较, 对该方法的实际可行性作一定分析。

实验器材为完整的X射线光谱检测系统^[22], 由本实验室自主搭建, 图1为基本框架。 光谱检测系统的关键组成部分包括X射线管、 X射线探测器以及高压电源。 核心部件的主要性能指标(表1)。

图1

Fig.1

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	图1 X射线光谱检测系统Fig.1 X-ray spectrum detection system

表1

Table 1

表1(Table 1)

表1 核心部件的型号与性能 Table 1 Model and performance of core components 名称 型号 性能 X射线管 KYW800型正负电压X射线管 最大电压80 kV, 最大电流1 mA, 额定功率80 W, 阳极靶材料为钨(74W) X射线探测器 X-123型CdTe探测器 能量分辨率850 eV@122 keV, 57Co(FWHM) 时钟速率为20或80 MHz通道数可设256, 512, 1 024, 2 048, 8 192

表1 核心部件的型号与性能 Table 1 Model and performance of core components

在本次试验中, 为得到较为理想的X射线吸收光谱数据, 进行了数次实验环境参数的调试。 最终, 得到较理想的实验环境参数设置(表2)。 实验材料采用塑料薄膜中最为常见的PE膜, 即聚乙烯塑料膜, 由深圳西半球有限公司生产, 其标定的参数为20 μ m的单层膜厚以及4 cm的膜宽。

表2

Table 2

表2(Table 2)

表2 实验环境参数 Table 2 Experimental environment parameters 设备名称 参数 数值 X射线管 管电压 管电流 灯丝电流 30 kV 1 μ A 1 000 mA X射线探测器 探测时间 通道数 30 s 256

表2 实验环境参数 Table 2 Experimental environment parameters

制作不同厚度的塑料薄膜样本, 采用多层塑料薄膜缠绕叠加的方法。 具体过程如下: 将塑料薄膜逐层缠绕在特制带孔模具上, 以每5层膜即100 μ m为分度值, 制作100、 200、 300、 400、 500、 600、 700、 800、 900、 1 000 μ m的样本, 即依次缠绕5、 10、 15、 20、 25、 30、 35、 40、 45、 50层, 一共10组。 缠绕过程需要避免薄膜的褶皱与过度拉伸, 减小人为操作误差。 如下为具体样本参数(表3)和样本实物图(图2)。

表3

Table 3

表3(Table 3)

表3 样品参数 Table 3 The sample parameters 序号 塑料薄膜层数 塑料薄膜厚度/μ m 1 0 0 2 5 100 3 10 200 4 15 300 5 20 400 6 25 500 7 30 600 8 35 700 9 40 800 10 45 900 11 50 1 000

表3 样品参数 Table 3 The sample parameters

图2

Fig.2

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	图2 缠绕塑料薄膜的待测样本Fig.2 Wrap plastic film around the sample to be tested

由于设备本身存在测量误差, 实验需要在同一环境下进行, 并进行多次数据采集。 每组样本进行40次数据采集, 每次采集前需要适当调整X射线穿透样本的部位; 此外, 不放置样本时的空白背景也需要40次数据采集, 用于后续对比分析。 综合测厚的样本与空白背景, 总计得到440组原始光谱数据。 空白背景数据如图3所示, 其横坐标为通道数, 纵坐标为出射光子数, 选取数据明显的140个通道, 通道号为56— 195。

图3

Fig.3

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	图3 背景光谱图Fig.3 Background spectrogram

10种厚度塑料薄膜的原始光谱图如图4所示, 其中横坐标代表入射X射线的能量, 纵坐标为出射光子数, 即出射X射线的强度。 在实际的数据分析过程中, 有必要将通道数转化为X射线光子能量。 X射线探测器的通道数为0到(2^n-1), 通道数的选择通常为256道、 512道、 1 024道、 2 048道、 4 096道、 8 192道, 对应的n取8、 9、 10、 11、 12。 X射线光子能量与通道数之间的关系式为

图4

Fig.4

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	图4 10种样本的原始光谱图Fig.4 Original spectrograms of 10 samples

E=2010(n-0.3333)(1)

图4中的三个波峰是由阳极靶材料钨的特性引起的, 属于系统本身的特征波峰, 三个波峰的能量依次为8.538、 9.692和11.308 keV。 10种厚度塑料薄膜的平均值光谱图如图5所示, 其中横坐标为能道数, 纵坐标为出射光子数。

图5

Fig.5

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	图5 10种厚度塑料薄膜的平均值光谱图Fig.5 Spectral plots of the average values of 10 thicknesses of plastic films

通过出射X射线的能量可以看到不同厚度的样本对X射线的吸收有明显的差别, 在峰值处尤为明显, 而在入射能量过大与过小时区别不大。

根据本实验所得数据的类型, 选择主成分分析方法(PCA)做特征提取。 主成分分析是一种用于大量数据的信息筛选、 降维的常用工具^[23], 擅于将多维的信息降低到相当有限的维度。 其基本原理是利用原始的n维数据找出若干个相互正交的向量, 其第一个向量是原始数据中方差最大的向量, 第二个向量是在与第一个向量正交的向量中方差最大的, 以此类推得到n个新向量。 而实际上, 只有前几个向量方差较大, 后续向量方差几乎为0, 所以保留方差较大的几个向量即可。

具体的实现过程如下: 假设待降维的数据集为Y={y₁, y₂, y₃, …, y_n}, 那么首先需要通过以式(2)构建协方差矩阵X

X=1nYYT(2)

再用线性代数特征值分解方法求该协方差矩阵X的特征值和特征向量, 每个特征值的数值即代表一项主成分的占比, 对应的特征向量与原数据集相乘即可得到该方向主成分提取后转化的具体数值。 若将特征值由大到小排列, 选取最大的k个, 其对应特征向量组成矩阵P, 那么特征提取后的数据集Z便可由式(3)得到

Z=PY(3)

在对测量所得的原始光谱数据进行主成分分析后, 得到如表4所示的主成分贡献率表, 图中只列出了占比前10的主成分分量。

表4

Table 4

表4(Table 4)

表4 PCA特征提取后主要主成分的贡献率 Table 4 Contribution rate of main principal components after PCA feature extraction 主成分 贡献率/% 累计贡献率/% PC1 88.282 88.282 PC2 9.825 98.107 PC3 0.269 98.376 PC4 0.120 98.496 PC5 0.108 98.604 PC6 0.089 98.693 PC7 0.071 98.764

表4 PCA特征提取后主要主成分的贡献率 Table 4 Contribution rate of main principal components after PCA feature extraction

从表4中可以得到, PC1涵盖了光谱中 88.281 7%的信息, PC2和PC3分别解释9.824 4%和0.269 1%的信息, 光前三项主成分的贡献率相加就已经达到98.375 2%, 基本能够解释光谱数据的全部信息。 可以根据占比最大的前两个特征做出不同厚度下主成分分析的二维图, 如图6所示, 其中横坐标为主成分PC1, 纵坐标为主成分PC2。

图6

Fig.6

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	图6 10种厚度主成分分析二维图Fig.6 Two-dimensional diagram of principal component analysis of 10 thicknesses

由图6可见, 在PCA特征提取后, 对不同厚度的塑料薄膜来说, 它们在PC1的方向上区分较为明显, 在PC2的方向上起伏较大。 由于塑料薄膜厚度极小, 所以在相邻厚度的数据上有一定的重叠, 但是也能基本实现区分。 所以在进行PCA主成分分析后, 还需要通过学习进一步实现分类辨识。

3.2.1 神经网络的选择

由主成分分析的二维图结果可见, 不同厚度下的数据点存在重叠交错的现象, 一般的线性计算无法实现对各数据点的分类预测, 需要采用非线性拟合计算。 而BP神经网络便是一种成熟的具备非线性映射能力的神经网络模型, 能够拟合出高精度的非线性连续函数。 且BP神经网络拥有较好的自学习能力、 泛化能力和容错能力, 能够实现复杂模型的训练与预测。 而针对BP神经网络收敛速度慢的问题, 会因为主成分分析后的数据降维处理, 大幅度地提高BP神经网络的训练效率, 同时, 主成分分析也有利于提高BP神经网络预测的准确率。 基于以上的优点, 选择BP神经网络作为厚度预测模型。

3.2.2 BP神经网络分类原理

BP神经网络是一种按误差反向传播训练的多层前馈网络, 包括输入层、 隐含层和输出层, 能够在计算单元为非线性函数时依然给出对应的映射关系, 因而其优势在于具备将任意复杂模型进行分类以及多维函数实现映射的能力^{[24, 25, 26]}。 BP神经网络的基本过程如下:

首先是顺向过程, 数据由输入层进入, 经过隐含层, 在输出层输出期望值。 输入层一般会用一个线性函数作为激励, 最常用的函数如

f(x)=11+e-x(4)

输入层的数据进入隐含层, 在隐含层中建立输入数据与输出数据的映射关系, 隐含层的神经元的输入值为

${{x}_{ij}}=\overset{{{n}_{i-1}}}{\mathop{\underset{h=1}{\mathop \sum }\, }}\, {{o}_{\left( i-1 \right)h}}{{\omega }_{\left( i-1 \right)hj}}-b$(5)

式(5)中, X_ij表示隐含层中第i层第j个神经元的输入, n_i-1表示第(i-1)层神经元的个数, o_(i-1)h表示第(i-1)层第i个神经元的输出, ω _(i-1)hj表示第(i-1)层第h个神经元与第(i-1)层第j个神经元的权值, b表示神经元的偏置。

最后是输出层, 输出的数据即为网络的预测值; 而输入值的计算与隐含层类似, 等于上一层神经元的输出乘上相应权值的和。

顺向过程后, 需要进行逆向过程, 这才是网络真正的训练, 通过误差来更新网络的权值和偏置值, 逐渐使网络趋于完善。 式(6)为权值的更新公式

ωijk=(t+1)=ωijk(t)+ηδikoij(6)

式(6)中, η 为学习速率, δ _ik为误差。

3.2.3 BP神经网络模型建立

对PCA处理过后的440组数据进行随机筛选, 其中70%用作训练集, 参与神经网络模型训练, 15%作为验证集, 15%作为测试集评估辨识准确率。 进入神经网络输入层的是已经经过 PCA 特征提取后的3个主成分组成的系数矩阵, 隐含层的神经元数量设置为20, 输出层为各组数据对应的塑料薄膜缠绕层数, 与厚度对应关系见表3, 以此建立结构为3-20-11的BP神经网络模型, 拟合结果如图7(a)和(b)所示, 其中横坐标为数据的实际层数, 纵坐标为数据的预测层数。

图7

Fig.7

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	图7 (a)训练集数据拟合度; (b)验证集数据拟合度; (c)测试集数据拟合度; (d)全部数据拟合度Fig.7 (a) Fitting degree of training set data; (b) fitting degree of validation set data; (c) fitting degree of test set data; (d) fitting degree of all data

对于回归曲线的评估, 将从拟合优度^[27]与 RMSE^[28]两方面进行。 拟合优度反映的是回归直线与实际值的拟合程度, 衡量拟合优度的参数是确定系数R², R²越接近1表示回归直线对实际值的拟合程度越好, 越接近0表示拟合程度越差。 R²的具体计算过程如式(7)

${{R}^{2}}\left( y, {\hat{y}} \right)=1-\frac{\overset{n-1}{\mathop{\mathop{\sum }_{i=1}}}\, {{({{y}_{i}}-{{{{\hat{y}}}}_{i}})}^{2}}}{\overset{n-1}{\mathop{\mathop{\sum }_{i=1}}}\, {{({{y}_{i}}-{{{{\bar{y}}}}_{i}})}^{2}}}$ (7)

式(7)中, n为数据点总数, y_i为第i个数据的输出, ${{{\hat{y}}}_{i}}$为实际输出的平均值, y̅为期望输出的平均值。

RMSE是指均方根误差, 用于衡量预测值与实际值之间的误差, 具体计算过程如式(8)

$\text{RMSE}=\sqrt{\frac{1}{n}\overset{n}{\mathop{\underset{i=1}{\mathop \sum }\, }}\, {{({{y}_{i}}-{{{{\hat{y}}}}_{i}})}^{2}}}$ (8)

式(8)中, n为数据点总数, y_i为第i个数据的输出, ${{{\hat{y}}}_{i}}$为实际输出的平均值。 在BP神经网络的模型下, 测试集的R²=0.937, RMSE=4.46, 回归曲线对实际值的拟合能力较强, 但是预测值与实际值存在4.46层膜厚, 即89.2 μ m的平均误差。

3.3.1 原始数据归一化

归一化^[29]是一种数据无量纲化处理的常用手段, 能够消除仪器误差, 加快神经网络的运行速度。 采用线性函数归一化的方法将原始数据变换到[0, 1]之间, 其具体过程如式(9)

Knorm=X-XminXmax-Xmin(9)

式(9)中, K_norm为归一化后的数据, X为原始数据, X_max为光谱最大值, X_min为光谱最小值。 原始光谱数据归一化后结果如图8所示。

图8

Fig.8

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	图8 10种厚度归一化后的光谱图Fig.8 Normalized spectrograms for 10 thicknesses

3.3.2 归一化后的BP神经网络训练

将归一化后的440组数据进行主成分分析, 主成分分析结果与不经过归一化处理时相同。 同样选取主成分中占比最大的前三项作为神经网络的输入, 随机筛选其中70%作为训练集, 15%作为验证集, 15%作为测试集训练神经网络模型。 归一化后的神经网络拟合结果如图9(a)和(b)所示, 其中横坐标为数据的实际层数, 纵坐标为数据的预测层数。 在原始数据进行归一化处理后, 测试集的R²=0.984, RSME=2.50, 与未进行归一化的训练模型相比, 回归曲线的拟合程度更高, 预测值与实际值的误差在2.5层膜, 即50 μ m, 也比未归一化时更精确。

图9

Fig.9

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	图9 (a)归一化后训练集拟合度; (b)归一化后验证集拟合度; (c)归一化后测试集拟合度; (d)归一化后全部数据拟合度Fig.9 (a) Fitting degree of training set after normalization; (b) fitting degree of validation set after normalization; (c) Fitting degree of test set after normalization; (d) Fitting degree of all data after normalization

将原始数据中每一组数据的512个数据点求和, 得到每组数据的光子总数, 以此作为神经网络的输入, 对应的塑料薄膜层数作为神经网络的输出, 随机筛选其中70%作为训练集, 15%作为验证集, 15%作为测试集训练神经网络模型。 基于光子总数的神经网络拟合结果如图10(a)和(b)所示, 其中横坐标为数据的实际层数, 纵坐标为数据的预测层数。 将光子总数用于BP神经网络模型训练后, 测试集的R²=0.978, RSME=2.56, 回归数据与曲线的拟合能力同样很强, 预测值与实际值的平均误差在 2.56层膜厚, 即51.2 μ m。

图10

Fig.10

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	图10 (a)光子总数的训练集拟合度; (b)光子总数的验证集拟合度; (c)光子总数的测试集拟合度; (d)光子总数全部数据拟合度Fig.10 (a) Fitting degree of the training set of the total number of photons; (b) fitting degree of the validation set of the total number of photons; (c) fitting degree of the test set of the total number of photons; (d) fitting degree of all data of the total number of photons

三种模式下的BP神经网络模型训练结果如表5所示。 对比三种数据处理的方案可知, 归一化处理对模型的拟合预测能力与误差控制能力均有较大的提升。

表5

Table 5

表5(Table 5)

表5 训练结果比较 Table 5 Comparison of training results 模式 R2 RSME PCA后模型训练 0.937 4.46 归一化、 PCA后模型训练 0.984 2.50 光子总数计算后模型训练 0.978 2.56

表5 训练结果比较 Table 5 Comparison of training results

采取光子总数作为神经网络的输入时, 回归能力与误差控制能力只是略低于归一化处理的模型, 从数据点在拟合曲线上的分布可以看到, 光子总数模型存在个别数据点出现极端误差的情况, 相比之下, 归一化模型数据点的稳定性更佳, 没有出现极端的误差。 因此, 在本实验中, 将原始数据进行归一化与PCA主成分分析的预处理后, 再进行BP神经网络模型训练能够对塑料薄膜实现最佳的测厚效果, 平均误差为50 μ m。