引用本文
徐恒, 刘浩然, 季祥光, 李启华, 刘国华, 欧金萍, 朱鹏程. 基于MAX-DOAS的上海市区NO2对流层柱浓度研究 [J]. 光谱学与光谱分析, 2022,42(9): 2720-2725.
XU Heng, LIU Hao-ran, JI Xiang-guang, LI Qi-hua, LIU Guo-hua, OU Jin-ping, ZHU Peng-cheng. Study on the Tropospheric Column Density of NO2 in Shanghai Based on MAX-DOAS [J]. Spectroscopy and Spectral Analysis, 2022,42(9): 2720-2725.
Doi:10.3964/j.issn.1000-0593(2022)09-2720-06  
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基于MAX-DOAS的上海市区NO2对流层柱浓度研究
徐恒1, 刘浩然1,*, 季祥光2, 李启华1, 刘国华1, 欧金萍1, 朱鹏程1
1. 安徽大学物质科学与信息技术研究院, 安徽 合肥 230601
2. 中国科学技术大学环境科学与光电技术学院, 安徽 合肥 230026
*通讯作者 e-mail: hrl@ahu.edu.cn

作者简介: 徐 恒, 1996年生, 安徽大学物质科学与信息技术研究院硕士研究生 e-mail: q18201146@stu.ahu.edu.cn

收稿日期: 2020-08-24 接受日期: 2021-01-29
基金: 国家自然科学基金项目(41720501, 51778596, 41977184, 41775025), 国家重点研发计划项目(2017YFC0210002, 2018YFC0213104, 2016YFC0200404, 2016YFC0203302, 2017YFC0212800, 2019YFC0214702, 2018YFC0213201), 国家高分辨率对地观测重大科技专项项目(二期, 05-Y30B01-9001-19/20-3), 安徽省科技重大专项(18030801111), 安徽省重点研究与开发计划项目(202004i07020002), 安徽省青年项目(2008085QD180)资助
摘要

二氧化氮(NO2)是大气中的主要污染物之一, 在对流层和平流层大气化学中发挥关键作用, 不仅参与对流层臭氧的催化形成, 而且还有助于气溶胶的生成并导致酸雨等气候灾害, 危害人体健康。 人为源排放(工业, 电厂、 交通等排放)的NO2占氮氧化物排放总量的大部分。 传统的监测手段例如卫星遥感技术对对流层底部没有足够的敏感度, 原位采样仪器则只能获得近地面的污染物浓度信息。 近年来广泛使用的多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)不仅对近地面观测敏感, 还拥有时间分辨率高, 探测下限低, 可以同时监测多种污染物等优点。 为了实时监测上海市NO2对流层柱浓度的变化特征, 在上海市徐汇区搭设了地基MAX-DOAS仪器, 进行了长期的持续观测。 分析2019年6月至9月的MAX-DOAS观测数据, 发现NO2VCDs(垂直柱浓度)受交通排放影响显著, 一般上午9:00左右达到峰值(1.56×1016 molec·cm-2), 随光照增强浓度降低明显, 午后达到最低值(1.21×1016 molec·cm-2), 傍晚交通排放增强16:00以后浓度再次抬升。 工作日早高峰期间的NO2VCDs明显高于周末(高出约11.8%), 而周末傍晚NO2VCDs较工作日傍晚大幅上升。 将MAX-DOAS观测结果与TORPOMI卫星观测数据对比发现, 两个数据具有良好的一致性, 相关性系数 r为0.87。 采用HYSPLIT后向轨迹模型对观测期间500 m高空气团输运后向轨迹进行聚类分析, 发现上海市NO2污染受沿海区域污染气团输送影响较大。 研究表明, 地基MAX-DOAS系统作为一种实时、 快速、 连续的大气监测手段, 可以广泛应用于城市区域污染监测应用中。 上海市对流层NO2的观测研究为上海市大气污染防治提供了一定的数据支持。

关键词: 对流层NO2; 地基多轴差分吸收光谱(MAX-DOAS); 柱浓度; 对流层监测仪
中图分类号:O433.4 文献标志码:A
Study on the Tropospheric Column Density of NO2 in Shanghai Based on MAX-DOAS
XU Heng1, LIU Hao-ran1,*, JI Xiang-guang2, LI Qi-hua1, LIU Guo-hua1, OU Jin-ping1, ZHU Peng-cheng1
1. Institute of Physical Science and Information Technology, Anhui University, Hefei 230601, China
2. School of Environmental Science and Optoelectronic Technology, University of Science and Technology of China, Hefei 230026, China
*Corresponding author
Abstract

Nitrogen dioxide (NO2) is one of the main pollutants in the atmosphere, which plays a key role in tropospheric and stratospheric atmospheric chemistry processes. It not only participates in the catalytic formation of tropospheric ozone, but also contributes to the formation of aerosols, which leads to climate disasters such as acid rain and endangers human health. NO2 from anthropogenic sources (industrial, power plant, transportation, etc.) accounts for the majority of the total NO2 emissions. Traditional monitoring methods, such as satellite remote sensing technology, are not sensitive enough to the bottom of the troposphere, while in-situ sampling instrument can only obtain the concentration information of pollutants near the surface. The multi-axis differential optical absorption spectroscopy (MAX-DOAS) technique, which has been widely used in recent years, is not only sensitive to near surface observation, but also has the advantages of high temporal resolution, low detection limit and simultaneous monitoring of multiple pollutants. In order to monitor the variation characteristics of the tropospheric column density of NO2 in Shanghai in real time, a ground-based MAX-DOAS instrument was set up in Xuhui District of Shanghai for long-term continuous observation. By analyzing the MAX-DOAS measurement data from June to September 2019, it is found that NO2 VCDs generally reach the peak value (1.56×1016 molec·cm-2) at about 9:00 in the morning, and the concentration decreases significantly with the increase of illumination, and reaches the lowest value (1.21×1016 molec·cm-2) in the afternoon, and increases again after 16:00 in the evening. In addition, the NO2 VCDs during the morning peak of weekday was significantly higher (about 11.8%) than that at the weekend, while the NO2 VCDs in the weekend evening increased significantly compared with that in the weekday evening. Comparing the MAX-DOAS observation results with the data of TORPOMI satellite, it is found that two data sets have a good agreement, and the correlation coefficient R is 0.87. Using the HYSPLIT backward trajectory model to cluster analysis the backward trajectory of air mass transport at 500 m height during the campaign, it is found that NO2 pollution in Shanghai is significantly influenced by the transportation of polluted air masses in coastal areas. Research shows that the ground-based MAX-DOAS system, as a real-time, rapid and continuous atmospheric monitoring method, can be widely used in urban area pollution monitoring applications. The observational research of tropospheric NO2 in Shanghai provides some data support for the prevention and control of air pollution in Shanghai.

Keyword: Tropospheric NO2; Ground MAX-DOAS; Column density; TROPOMI
引言

二氧化氮(NO2)是大气污染物的重要组成成分之一, 不仅会影响空气质量, 诱发一系列疾病, 危害人体健康, 而且能够形成酸雨, 导致各种各样的环境问题。 更重要的是, NO2能够影响大气氧化能力, NO2的光解会影响对流层臭氧(O3)的生成, 参与相关光化学反应, 而这些光化学反应会在污染的城市地区造成“ 光化学烟雾” , 对人体和环境造成危害。 NO2也直接导致了地球辐射的变暖[1]。 除了自然来源以外, 人为排放(工业, 电厂、 交通等排放)占氮氧化物排放总量的大部分[2]。

随着经济的快速增长和城市化进程的加快, 长三角地区目前正遭受着严重的空气污染[3]。 人为源排放是大气环境污染的主要原因[4], 而上海也是长三角地区最大的城市, 常驻人口超过2 000万。 据报道, 车辆排放约占上海氮氧化物排放总量的35%[5]。 城市周边港口、 船舶排放, 城市内部工业排放也都对上海市NO2污染产生一定贡献[1]。 因此, 研究上海地区的NO2污染特征是十分有意义的。

卫星遥感能够提供十分可靠的大气污染物时空分布信息, 但是由于卫星观测的时间分辨率较低, 通常是一天观测一次, 而NO2的大气寿命很短, 因此需要更高时间分辨率的仪器进行观测。 此外, 卫星观测对主要大气污染物所在的对流层底部没有足够的灵敏度。 而原位采样仪器只能获得近地面浓度信息而不能获取大气柱总量信息。 差分吸收光谱技术(differential optical absorption spectrum, DOAS)[6], 自20世纪70年代由德国海德堡大学Platt等提出以来, 得到了长足的发展, 近年来被广泛的应用于城市, 工业区有害气体的监测。 该方法具有时间分辨率高、 非接触、 探测下限低高, 可以同时测量多种污染物等优点[6]。 多轴差分吸收光谱技术(multi-axis differential optical absorption spectroscopy, MAX-DOAS)是基于DOAS技术开发的以太阳散射光为光源的被动DOAS技术, 对对流层底部的气溶胶和痕量气体高度敏感, 能够反演获取多种痕量气体的柱浓度结果以及垂直分布廓线[3]。 Xing等用MAX-DOAS观测研究了对流层NO2垂直柱浓度(vertical column density, VCD)并与OMI卫星观测结果吻合较好[7, 8]。 Tan W等采用车载MAX-DOAS观测的NO2 VCD由城市中心到近郊呈较强的空间梯度分布, 市中心数值较高, 说明NO2主要排放源位于城市中心[1]。

为了研究上海市区NO2的时空分布规律以及污染来源, 本研究在上海徐汇区搭建了MAX-DOAS仪器, 对上海市区开展了长期的连续观测。 对2019年6月到9月3个月的数据进行了分析, 将MAX-DOAS观测的数据与TROPOMI卫星数据进行了相关性对比, 并分析了数据误差的原因。 此外, 结合NOAA(National Oceanic and Atmospheric Administration)的后向轨迹模型(hybrid single particle lagrangian integrated trajectory, HYSPLIT), 得出观测期间的24 h气团输运后向轨迹聚类分析结果, 分析了污染气团的来源。

1 实验部分
1.1 地点及仪器

为了研究上海市区NO2污染特征以及解析其污染来源, 2019年6月在上海市环境监测中心(徐汇区, 31.170° N, 121.433° E)搭设了MAX-DOAS仪器, 开展上海市区痕量气体观测实验, 仪器安装在距地高度15 m的楼顶, 观测方位角为61° (指向市区), 视野内无明显遮挡物(见图1)。 搭设地点处于上海市中心, 距离人民广场约7 km, 视野里能看到陆家嘴电视塔, 周围有较多城市主干道(包括内环高架路、 中环路、 沪闵高架路等城市主干道)。

图1 MAX-DOAS测量地点Fig.1 MAX-DOAS measurement site

MAX-DOAS仪器主要由以下几个部件组成, 两台Avantes光谱仪(AvaSpec-ULS2048L-USB2), 覆盖紫外(296~408 nm)和可见光波段(420~565 nm), 光谱仪分辨率均为0.45 nm, 内部包含一台一维 CCD探测器(Sony ILX511, 2 048个通道); 温控单元, 使光谱仪控制在恒定温度为20 ℃(偏差小于0.05 ℃)的环境下工作; 望远镜系统, 收集太阳散射光, 并通过石英光纤传导到光谱仪中, 其仰角精度小于0.1° , 视场角小于0.3° 。 该系统还包括控制电路、 采集电脑及其他元器件。 观测实验中, 一个完整的观测序列包括1° , 2° , 3° , 4° , 5° , 6° , 8° , 10° , 15° , 30° , 90° 共11个仰角, 一个观测序列耗时大约11 min。 白天, 仪器收集太阳散射光谱数据。 夜间, 通过脚本自动测量暗电流和偏置光谱, 用于扣除所测太阳散射光谱中的暗电流和偏置信号[8]。

1.2 光谱拟合

使用BIRA-IASB开发的QDOAS光谱分析软件(http://uv-vis.aeronomie.be/software/QDOAS/, last access: 22 August 2019)对测量光谱进行拟合反演, 去除大气光学厚度慢变化部分, 通过最小二乘拟合得到痕量气体的差分斜柱浓度(differential slant column density, DSCD)。 DOAS拟合中采用当圈90° 的测量光谱作为参考光谱, 扣除平流层的影响, 得到对流层NO2DSCDs, 通过几何近似的方法, 将对流层DSCDs转化为VCDs。 在分析过程中, 保留SZA小于75° , 光谱拟合残差均方根RMS小于1× 10-3的数据。

NO2 DSCDs反演DOAS拟合设置如表1所示, NO2反演波段为337~380 nm, 拟合过程中所用到的痕量气体吸收截面包括HCHO, O3(223 K), O3(243 K), O4, BrO以及Ring谱, 拟合过程中同时包含了低阶多项式。 图2所示为2019年7月15日10:12, 30° 仰角的一条典型测量光谱的拟合光谱, 其反演的NO2 DSCD为1.76× 1016 molec· cm-2, 光谱拟合残差RMS为2.95× 10-4, 从拟合残差和拟合结构上可见拟合效果很好。

表1 NO2 DSCD反演设置 Table 1 The DOAS fitting settings for NO2 DSCD retrieval

图2 一条典型测量光谱的拟合光谱Fig.2 A fitting spectrum of a typical measured spectrum

1.3 对流层VCD计算

使用测量的90° 光谱作为夫琅禾费参考谱, 反演MAX-DOAS观测的太阳散射光谱, 得到NO2的DSCD。 对流层可表示为

DSCDtrop=SCDmeas-SCDFRS(1)

式(1)中, SCDmeas为通过地基平台的MAX-DOAS观测到的痕量气体的斜柱浓度, SCDFRS为夫琅禾费参考谱斜柱浓度。 而DSCD会受到观测仰角, 观测方位角等观测几何设置的影响, 一般需要使用大气质量因子(air mass factor, AMF)将DSCD转化为与观测几何设置无关的VCD, 见式(2)

AMF=SCDVCD(2)

根据几何近似, 对流层AMFtrop可以表示为式(3)

AMFtros=1sin(α)(3)

对流层VCDtrop可以表示为式(4)

VCDtrop=DSCDα≠90°-DSCDα=90°AMFα≠90°-AMFα=90°=DSCDtrop1sin(α≠90°)-1(4)

仰角为30° 时, 对流层VCD近似等于DSCD, 实际应用中一般采用30° 仰角的DSCD值近似作为对流层VCD值。

2 结果与讨论
2.1 与TROPOMI卫星监测对流层NO2的VCDs对比

对流层监测仪器(tropospheric monitoring instrument, TROPOMI)搭载于欧洲航天局2017年发射的“ 哨兵-5P” (Sentinel-5P)卫星, 能够观测臭氧, NO2, 甲醛等污染气体, 具有较高的时间和空间分辨率, 并且加强了对气溶胶和云的观测。 TROPOMI是迄今为止技术性能最先进、 空间分辨率最高的大气监测光谱仪器, 成像幅宽达2600 km, 每日覆盖全球各地, 空间分辨率达到了7 km× 3.5 km[14], 2019年进一步提高到了5.5 km× 3.5 km。 该仪器用于测量紫外, 可见, 近红外和短波红外光谱范围内的反射太阳光, 反演包括NO2在内的多种痕量气体的柱总量[15]。 本工作使用的卫星光谱数据来自TROPOMI观测, 可在欧洲航天局(European Space Agency, ESA)的网站上(http://scihub.copernicus.eu)免费下载。 反演算法是由中科大刘诚教授课题组Zhang等基于OMI NO2反演算法改进后的TROPOMI NO2反演算法[16]。

研究中, 对MAX-DOAS观测的NO2VCDs与TROPOMI卫星空间观测对流层NO2VCDs产品进行了对比分析。 由于TROPOMI卫星扫描过境时间大约为当地时间的13:30, 选用MAX-DOAS观测的12:00— 14:00(当地时间)时段内NO2VCDs平均值进行对比。 而TROPOMI卫星数据选取是以地基观测站点(经纬度, 31.17° N, 121.43° E)为中心, 大小取的0.1° × 0.1° 格点内平均值, 平均过程中以云覆盖率(CF)小于0.5, 光谱拟合RMS小于2× 10-3的标准, 对卫星数据结果进行过滤筛选。 两种数据的对比结果如图3所示, 两者具有良好的相关性, 相关性系数r达到了0.87。 而卫星对流层NO2VCDs产品比MAX-DOAS观测值低约30%, 分析认为由于卫星观测对近地面不够敏感, 更容易受到云的影响, 而MAX-DOAS测量对近地面更为敏感。 卫星观测获得的是监测像素区域的平均值, 而MAX-DOAS的监测范围更为精细。 此外, 卫星数据反演过程中AMF的不确定性也对NO2 VCDs结果有一定影响。 另外, 两个不同观测仪器的观测几何不同, 也导致两个数据出现差异。 因此, 两种观测方式的结果存在一定的偏差[16]。

图3 MAX-DOAS与TROPOMI观测的对流层 NO3 VCDs相关性Fig.3 Correlation of tropospheric NO2 VCDs observed between MAX-DOAS and TROPOMI

2.2 对流层NO2VCDs日变化特征

图4所示为2019年6月21日至9月30日期间, 30° 仰角所观测的NO2VCDs平均日变化趋势图, 观测期间NO2VCDs的日均值为1.34× 1016 molec· cm-2。 上午9:00左右达到峰值, 峰值为1.56× 1016 molec· cm-2 (日均值的1.16倍), 早高峰期间人员出行流量大, 交通排放剧增, 导致NO2VCDs升高明显。 中午时段光辐射达到一天中的最大值, 大气中的光化学反应剧烈, NO2 VCDs的下降明显, 最低值出现在14:00左右, 其值为1.21× 1016 molec· cm-2。 下午16:00以后交通晚高峰期间, 机动车排放加剧, NO2 VCDs开始逐渐升高。

图4 对流层NO2VCDs日变化Fig.4 Daily variations of tropospheric NO2VCDs

图5为2019年6月21日至9月30日观测期间工作日和周末对流层NO2 VCDs的日变化趋势图, 数据为小时平均结果, 其中黑线代表工作日结果, 红线代表周末结果。 工作日8:00— 17:00期间观测均值为1.33× 1016 molec· cm-2, 对应时间段周末观测均值为1.25× 1016 molec· cm-2, 工作日日均值略高于周末(高出6.4%)。 工作日期间受交通早高峰影响, NO2 VCDs峰值出现在上午9:00— 10:00期间, 峰值为1.52× 1016 molec· cm-2, 10:00以后浓度迅速下降。 周末峰值出现在上午9:00左右, 峰值为1.36× 1016 molec· cm-2。 工作日峰值明显高于周末峰值(高出11.8%), 且工作日高值持续时间比周末更长, 由于周末人们的出行流量有所减少, 交通排放有一定减弱。 早高峰过后, 由于太阳辐射的增强, NO2 VCDs迅速下降, 在午后到达最低值, 这一点工作日与周末基本一致。 下午16:00以后, 工作日和周末NO2 VCDs都有明显的增加, 且相对工作日周末增加幅度更大, 表明人员出行流量增加明显, 周末傍晚交通排放加剧。

图5 对流层NO2VCDs在工作日和 周末期间的日变化特征Fig.5 Diurnal variation characteristics of tropospheric NO2 VCDs during weekdays and weekends

2.3 污染来源分析

图6为2019年6月21日至9月30日期间的NO2 VCDs日均值时间序列图, 其中, 6月22日, 8月29日, 9月21日因停电等原因数据缺失。 观测期间NO2 VCDs平均值为1.30× 1016 molec· cm-2, 最高值为3.58× 1016 molec· cm-2, 观测于7月11日, 最小值为1.47× 1015 molec· cm-2, 观测于8月10日。 根据NO2VCDs的变化趋势, 在观测期间选取了三个具有代表性的时间段, 6月28日— 7月15日为阶段一, 7月28日— 8月12日为阶段二, 8月26日— 9月15日为阶段三。 阶段一、 阶段二、 阶段三NO2 VCDs的平均值分别为1.78× 1016, 6.53× 1015和1.20× 1016 molec· cm-2。 阶段一NO2 VCDs平均值约是阶段二的2.7倍, 阶段三NO2 VCDs平均值约是阶段二的1.8倍。 阶段一为夏季初期, 对流层NO2 VCDs较高。 阶段二处于7月底8月初, 是夏季光辐射最强的时间段, NO2光解活动剧烈, 对流层NO2VCDs较低。 阶段三为夏季末秋季初, 太阳辐射活动相较阶段二有所下降, 在本地排放以及区域污染输送的影响下, NO2VCDs开始上升。 可见, NO2VCDs季节变化特征明显。

图6 2019年6月21日至9月30日MAX-DOAS观测 NO2 VCDs日均值时间序列图
阴影部分为三个代表时间段Fig.6 Time series of the daily average values of NO2 VCDs observed by MAX-DOAS from June 21 to September 30, 2019
The shaded area is there periods

为了进一步研究观测期间NO2污染来源, 使用NOAA研发的HYSPLT后向轨迹模型分别对三个阶段的500 m高度处气团输运后向轨迹进行了聚类分析。 图7(a), (b)和(c)分别对应阶段一、 阶段二、 阶段三的聚类分析结果。 由聚类分析可知, 这三个阶段受沿海区域污染气团输送影响较大, 在阶段一、 阶段三期间气团主要来自城市东偏北方向(分别占比44.85%和53.17%), 沿海岸线附近以及长江口沿岸的工业园区、 港口、 船舶等排放对上海市空气质量造成较大影响; 而阶段二气团主要来自城市东偏南方向(占比50.26%), 污染来源于城市东南方向沿海工业园区、 洋山港附近以及沿海航道上船舶排放等。 此外, 长三角区域复合污染过程、 城市内部的交通、 工业排放都会对上海市空气质量造成较大影响。

图7 三个阶段的500 m高空气团输运的24 h HYSPLIT后向轨迹和聚类分析图
(a): 6月28日— 7月15日; (b): 7月28日— 8月20日; (c): 8月26日— 9月15日Fig.7 Mean 24 h air mass backward trajectories and each trajectory cluster arriving at Shanghai at 500 m altitudes and the percentage of allocation to each cluster during the three typical periods
(a): Jun. 28— Jul. 15; (b): Jul. 28— Aug. 20; (c): Aug. 26— Sep. 15

3 结论

采用在上海市区搭建的地基MAX-DOAS观测数据, 反演得到NO2DSCD, 并通过几何近似AMF计算得到NO2VCD。 通过分析NO2VCDs的日变化趋势可知, NO2VCDs一般是早上及傍晚的浓度较高, 受早高峰交通排放的影响, 在上午9:00左右达到峰值, 而中午的光辐射最强, 大气光化学反应相对较为剧烈, NO2的浓度下降显著, 傍晚时段晚高峰城市交通排放加剧, NO2VCDs增加明显, 城市交通排放对NO2污染贡献显著。 MAX-DOAS观测与TROPOMI卫星观测NO2VCDs结果具有良好的相关性, 相关性系数r为0.87, 卫星观测对流层NO2VCDs会比MAX-DOAS测量值低大约30%左右, 主要是由于卫星观测对近地面不敏感所导致, 地基MAX-DOAS观测对近地面污染物较为敏感。 此外, 气团输送后向轨迹聚类分析模拟结果表明, 长江口沿岸以及海岸线附近工业园区、 港口、 船舶等排放对上海市空气质量影响较大。 长三角内部污染复合过程、 城市内部交通、 工业排放也会对上海市大气环境有一定的影响。 本研究分析了上海市区夏季NO2VCDs随时间变化特征, 同时解析了NO2污染的来源。 本研究可以为上海市大气环境污染防治提供一定的数据支持, 具有重要的现实意义。

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