工业园区边界污染气体定量分析及来源研究

引用本文

成潇潇, 刘建国, 徐亮, 徐寒杨, 金岭, 沈先春, 孙永丰. 工业园区边界污染气体定量分析及来源研究. 光谱学与光谱分析, 2022,42(12): 3762-3769
CHENG Xiao-xiao, LIU Jian-guo, XU Liang, XU Han-yang, JIN Ling, SHEN Xian-chun, SUN Yong-feng. Quantitative Analysis and Source of Trans-Boundary Gas Pollution in Industrial Park. Spectroscopy and Spectral Analysis, 2022,42(12): 3762-3769. 复制到剪切板

Doi: 10.3964/j.issn.1000-0593(2022)12-3762-08
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工业园区边界污染气体定量分析及来源研究

成潇潇^1,², 刘建国¹, 徐亮^1,^*, 徐寒杨¹, 金岭¹, 沈先春¹, 孙永丰¹

1.中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所, 安徽合肥 230031

2.中国科学技术大学, 安徽合肥 230026

*通讯作者 e-mail: xuliang@aiofm.ac.cn

作者简介: 成潇潇, 1993年生, 中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所博士研究生 e-mail: xxch@aiofm.ac.cn

收稿日期: 2021-11-22 修回日期: 2022-03-14

基金项目: 国家自然科学基金项目(41941011), 中国科学院前沿科学重点研究项目(QYZDY-SSW-DQC016)资助

摘要

工业园区中边界污染气体的浓度不仅受工业园区无组织污染源的排放影响, 也受园区道路机动车尾气的扩散影响。利用AG-FTIR-DA3000型开放光程傅里叶变换红外光谱(Open-FTIR)测量系统, 对厂区边界污染气体进行实时在线测量, 确定污染气体厂界实测浓度。同时, 针对机动车尾气扩散影响厂区边界污染气体浓度的问题, 通过AG-FTIR-DX4000型便携式傅里叶变换红外光谱(FTIR)测量系统, 确定不同排放标准下机动车尾气污染源浓度。利用便携式FTIR测量结果、风速风向、大气稳定度、车流量等变量因素建立参考坐标, 给出了高斯扩散的数理模型。并结合Open-FTIR, 对Open-FTIR的测量路径进行积分计算并构建点线源扩散模型, 从而建立各种排放标准的烟团线源扩散表。将Open-FTIR实测浓度与构建的点线源扩散模型模拟浓度相结合, 分析工业园区边界污染气体的来源。结果表明: 厂区边界污染气体主要包括一氧化碳、甲烷、乙烯、乙醛、丙烯、甲醇、丙醛、异丁烯、甲醛、二氧化硫, 其中一氧化碳、甲烷、乙烯浓度受机动车尾气的扩散影响。早晚高峰期时, 机动车尾气的扩散对边界污染气体浓度影响较大; 非高峰期, 在1:00时与4:00—6:00时浓度骤升, 出现高浓度点, 不符合机动车尾气模型排放规则, 主要受园区排放影响。其最高浓度与集中浓度分别为: 5.50与4.00 mg·m^-3; 1.85与1.60 mg·m^-3; 78.00与40.00 μg·m^-3。对比扩散表, 符合尾气扩散浓度分布结果。其他测量结果组分的最高值和平均值依次为: 1.65与1.40 mg·m^-3; 2.60与1.27 mg·m^-3; 43.53与11.40 mg·m^-3; 310.23与839.05 μg·m^-3; 76.32与38.96 μg·m^-3; 47.70与25.20 μg·m^-3; 1.33与1.16 mg·m^-3。该研究不仅实现了工业园区边界多组分污染气体的实时在线测量, 同时结合外场环境及便携式FTIR测量结果实现了边界污染气体浓度的混合测定。为今后对工业园区边界污染气体的来源判断提供了一种分析思路。

关键词: 厂区边界; VOCs; FTIR; 机动车尾气; 扩散模型

中图分类号:O657 文献标识码:A

Quantitative Analysis and Source of Trans-Boundary Gas Pollution in Industrial Park

CHENG Xiao-xiao^1,², LIU Jian-guo¹, XU Liang^1,^*, XU Han-yang¹, JIN Ling¹, SHEN Xian-chun¹, SUN Yong-feng¹

1. Anhui Institute of Optics and Fine Mechanics, Hefei Institutes of Physical Science, Chinese Academy of Sciences, Hefei 230031, China

2. University of Science and Technology of China, Heifei 230026, China

*Corresponding author

Abstract

The concentration of pollution gas at the boundary of industrial parks is not only affected by the discharge of unorganized pollution sources in industrial parks but also by the diffusion of vehicle exhaust gas on roads in industrial parks. The ag-FTIR-DA3000 open-FTIR system was used to measure the polluted gas at the plant boundary in real-time and determine the measured concentration of the polluted gas at the plant boundary. At the same time, aiming at the problem that the diffusion of motor vehicle exhaust affects the concentration of polluting gas at the factory boundary, the concentration of motor vehicle exhaust pollution source with different emission standards is determined by ag-FTIR-DX4000 portable Fourier to transform infrared(FTIR) measurement system. A mathematical model of Gaussian diffusion was established based on the results of portable FTIR measurement, wind speed and direction, atmospheric stability, traffic flow and other variable factors. Combined with the open-FTIR measurement method, the integral calculation of the Open-FTIR measurement path was carried out, and the point-line source diffusion model was constructed to establish the smoke cluster line-source diffusion table of various emission standards. The concentration measured by Open-FTIR was combined with the concentration simulated by the point-line diffusion model to analyze the concentration source at the industrial park’s boundary. The comprehensive analysis results show that other polluting gases at the factory boundary mainly include carbon monoxide, methane, ethylene, acetaldehyde, propylene, methanol, propyl aldehyde, isobutene, formaldehyde and sulfur dioxide. The concentrations of carbon monoxide, methane and ethylene at the boundary are greatly affected by motor vehicle exhaust, and the concentrations of polluting gas at the boundary are greatly affected by motor vehicle exhaust diffusion at the peak time in the morning and evening. Off-peak, the concentration rises sharply at 1:00 and 4:00-6:00, and the high concentration point appears, which is not in line with the motor vehicle exhaust model emission rules, mainly affected by the park emissions. The maximum and average concentrations were 5.50 and 4.00 mg·m^-3, respectively. 1.85 and 1.60 mg·m^-3; 78.00 and 40.00 μg·m^-3.The diffusion concentration distribution results of tail gas are consistent. The highest and average values of other components were 1.65 and 1.40 mg·m^-3 respectively. 2.60 and 1.27 mg·m^-3; 43.53 and 11.40 mg·m^-3; 310.23 and 839.05 μg·m^-3; 76.32 and 38.96 μg·m^-3; 47.70 and 25.20 μg·m^-3; 1.33 and 1.16 mg·m^-3. This study not only realized the real-time online measurement of multi-component polluted gas at the boundary of the industrial park but also built a point-line source diffusion model, combined with the field environment and portable FTIR measurement results to achieve the mixed determination of the concentration of polluted gas at the boundary of the factory. It provides an analytical thought for judging the future source of polluting gas at the boundary of the industrial park.

Key words: Factory boundary; VOCs; FTIR; Motor vehicle exhaust; Diffusion model

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引言

随着城市工业化的发展, 大量工业园区的建立, 复杂的化学工艺流程必然导致越来越多污染气体的排放, 影响当地区域空气质量^[1]。这些污染气体主要包括挥发性有机化合物(VOCs)、硫化物、一氧化碳、甲烷等^[2]。研究表明, 大多数VOCs会在光照条件下发生光化学反应, 形成二次气溶胶, 酸雨, 光化学烟雾等^{[3, 4]}。同时, 高浓度的VOCs会导致阻塞性肺病(COPD)、呼吸短促和易感人群中的其他呼吸道疾病, 影响人类造血以及中枢神经, 危害人民群众的身体健康^[5]。因此, 中国国家环境保护局颁布了《大气污染物综合排放标准》(GB16297— 1996), 明确规定了33种大气污染物的排放限值, 对边界污染气体的浓度有着严格要求。

目前, 国内外对VOCs等污染气体浓度仍主要通过离子火焰燃烧(FID)^[6]、光离子化检测器(PID)^[7]、气相色谱-质谱联用法(GC-MS)^[8]等技术进行测定。采用苏玛罐、固体吸附等传统手段在现场采集样品, 通过下风口浓度与上风口浓度相减的方式进行厂区边界排放浓度计算。整个过程耗时较长, 且存在采样损失。同时由于大气扩散, 厂区边界污染气体浓度受园区内无组织污染源及厂区外其他污染源扩散影响, 扩大了工业园区边界污染气体浓度分析误差。因此, 如何克服其他污染源扩散对边界污染气体浓度的影响, 显得尤为重要。而FTIR具有测量速度快、精度高、无需采样及预处理, 可同时对多种气体污染物进行在线自动测量等优点^[9]。故采用Open-FTIR监测系统对厂区边界进行实时在线分析, 实现对厂界污染气体的定量监测。同时采用便携式FTIR对污染源机动车尾气进行测量, 并以高斯扩散为基础, 考虑车流量、风速风向、大气稳定度等影响, 结合便携式FTIR测量结果, 构建烟团线源扩散模型, 模拟机动车尾气对边界污染气体浓度的影响, 达到对边界多种VOCs等污染气体的浓度分析。该方法不仅能对边界污染气体进行实时在线监测, 同时能模拟机动车尾气等污染源的浓度分布情况, 实现边界污染气体浓度的混合测定。

1 实验部分

1.1 边界污染气体

根据排放标准GB16297— 1996, 我国对于33种边界污染气体各组分有着明确浓度要求, 其中对于浓度限值采样方式主要有两种: (1)采用无组织排放源上风向设参考点, 下风向设监控点; (2)周界外浓度最高值点。但是目前工业园区建设越来越集中, 道路错综复杂, 传统的采样方式会受其他厂区及道路机动车尾气排放的扩散影响。因此, 分析厂区边界浓度时, 需要对厂区周边排放因子进行调研, 实现边界污染气体的来源分析。实验地点选择在南京六合区某厂区边界, 结合现场周边情况, 其主要污染排放来自化工园区及道路机动车尾气, 如图1所示。

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	图1 实验区污染气体排放源Fig.1 Air pollutant emission sources in studying area

1.2 VOCs测量

采用AG-FTIR-DA3000型Open-FTIR测量系统对厂区边界进行测量。监测从2020年11月13日9时开始, 连续24小时测量, 直至11月14日9时结束; 实验测量系统如图2所示。

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	图2 Open-FTIR测量系统Fig.2 Measurement system of Open-FTIR

对于机动车尾气的测量, 采用AVL台架测试^[10], 分别对传祺GS5(国六汽油)、卡罗拉(国五汽油)、威驰(国四汽油)、索兰托(国五柴油)的尾气进行抽取。通过样气取样装置, 对机动车尾气进行水分去除及颗粒物过滤, 并使用AG-FTIR-DX4000型便携式FTIR对处理后的尾气进行在线测量分析, 实验测量系统如图3所示。

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	图3 便携式FTIR测量系统Fig.3 Measurement system of portable FTIR

1.3 扩散分析方法

由于机动车尾气会对厂区边界测量浓度产生影响, 通过高斯扩散模型, 结合风速风向、大气稳定度等现场环境, 针对Open-FTIR的测量方法, 将扩散模型中的点浓度转化为线浓度, 从而实现适用于机动车尾气扩散的点线污染源扩散模型。

地面处瞬时点源烟团模型, 坐标轴原点为烟团释放点, 风向沿着x轴方向, 浓度为^[11]

$\begin{array}{l} C (x, y, z, t) = \frac{Q}{\sqrt[]{2} π^{3 / 2} σ_{x} σ_{y} σ_{z}} \cdot \\ \exp \{- \frac{1}{2} [{(\frac{x - ut}{σ_{x}})}^{2} + \frac{y^{2}}{σ_{y}^{2}} + \frac{z^{2}}{σ_{z}^{2}}]\} \end{array}$ (1)

式(1)中, C(x, y, z, t)为t时刻(x, y, z)位置浓度; u为风速; σ _xσ _yσ _z分别为x, y, z扩散系数。令: z=0, 则地面浓度为

$C (x, y, 0, t) = \frac{Q}{\sqrt[]{2} π^{3 / 2} σ_{x} σ_{y} σ_{z}} \exp \{- \frac{1}{2} [{(\frac{x - ut}{σ_{x}})}^{2} + \frac{y^{2}}{σ_{y}^{2}}]\}$ (2)

对于地面某固定点(x, y, 0)处, 无限时间的总浓度q为

$q (x, y, 0, t) = \int C (x, y, 0, t) d t$ (3)

对于某一时刻t, 地面某固定线(ut, y, 0)浓度为线浓度, 其总浓度q₁为

$q_{1} (ut, y, 0, t) = \int C (ut, y, 0, t) d y$ (4)

将式(2)分别代入式(3)和式(4), 则

$q (x, y, 0, t) = \frac{Q}{π u σ_{y} σ_{z}} \exp (- \frac{1}{2} \frac{y^{2}}{σ_{y}^{2}})$ (5)

$q_{1} (ut, y, 0, t) = \frac{Q}{π σ_{x} σ_{z}}$ (6)

根据国家标准GB/T13201— 91规定, 扩散系数为^[12]

$σ_{x} = σ_{y} = γ_{1} x^{a_{1}}$ (7)

$σ_{z} = γ_{2} x^{a_{2}}$ (8)

在式(7)和式(8)中, a₁表示横向扩散参数回归指数, γ ₁表示横向扩散参数回归系数, a₂表示垂直扩散参数回归指数, γ ₂表示垂直扩散参数回归系数。

在道路上行驶的每个车辆可视为一个烟团沿着某一方向的快速移动; 当车流量较小时, FTIR测量浓度为^[13]

$c_{1} = \frac{n q_{1}}{l} = \frac{nQ}{l π σ_{x} σ_{z}}$ (9)

式(9)中, n为此时道路上车辆数; l为光程。

当车辆密度达到一定时, 无数个烟团形成一条连续且稳定的线源浓度场; 机动车尾气的扩散可用线源高斯扩散模型模拟^[14]。此时, FTIR测量浓度为

$c = \frac{Q}{π u σ_{y} σ_{z}} \int \exp (- \frac{1}{2} \frac{y^{2}}{σ_{y}^{2}}) d y = \frac{\sqrt[]{2} Q}{\sqrt[]{π} u σ_{z}}$ (10)

在烟团与线源的扩散过程中, 主要扩散方向为下风向。但实际情况下, 风向并不会一直与道路成90° 关系。设线源与风向的夹角为α , 当α > 45° 时, 烟团与线源的FTIR测量浓度分别为

$c_{1} = \frac{nQ}{l π σ_{x} σ_{z} \sin α}$ (11)

$c = \frac{\sqrt[]{2} Q}{\sqrt[]{π} σ_{z} u \sin α}$ (12)

当α < 45° 时, 上式无法使用。

2 结果与讨论

2.1 厂区边界主要污染物

采用Open-FTIR对厂区边界进行连续24 h的在线测量, 根据国家标准《GB16297— 1996》中对边界排放因子的明确要求, 对VOCs等污染气体进行光谱反演^[15]。其中乙醛(C₂H₄O)、丙烯(C₃H₆)、异丁烯(C₄H₈)、甲醛(H₂CO)、二氧化硫(SO₂)、甲醇(CH₃OH)、丙醛(C₃H₆O)、一氧化碳(CO)、甲烷(CH₄)、乙烯(C₂H₄)整日浓度变化如图4所示。

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	图4 边界成分浓度分析Fig.4 Analysis of boundary composition concentration

实验结果表明: 厂区边界污染气体主要为乙醛、丙烯、甲醇、丙醛、异丁烯、甲醛、二氧化硫。最高值和平均值依次为: 1.65与1.40 mg· m^-3; 2.60与1.27 mg· m^-3; 43.53与11.40 mg· m^-3; 310.23与839.05 μ g· m^-3; 76.32与38.96 μ g· m^-3; 47.70与25.20 μ g· m^-3; 1.33与1.16 mg· m^-3。根据各组分浓度变化情况, 可确定各污染组分排放时间。对厂区边界中其他VOCs组分进行反演, 监测组分中一氧化碳、甲烷、乙烯浓度变化时间趋势明显, 在9:00— 10:00与17:00— 20:00早晚高峰时, 浓度较高。早晚高峰最高浓度与集中浓度分别为: 5.50与4.00 mg· m^-3, 1.85与1.60 mg· m^-3, 和78.00与40.00 μ g· m^-3。非高峰期集中浓度为2.00, 1.50和10.00 mg· m^-3, 与机动车尾气组分及排放时间重合度高。因此, 需要研究机动车尾气组分浓度及其扩散规律, 实现边界污染气体的来源分析。

2.2 机动车尾气组分

为了研究机动车尾气对厂区边界浓度的影响, 首先必须对机动车在不同的运行工况、排放标准下的尾气进行定性定量分析。采用AVL台架通过便携式FTIR对机动车尾气共进行15 994次实时在线测量, 其中传祺GS5进行2 272次测量; 卡罗拉进行6 026次测量; 威驰进行6 398次测量; 索兰托进行1 298次测量。通过反演采集的光谱, 对机动车尾气中主要组分一氧化碳(CO)、甲烷(CH₄)、乙烷(C₂H₆)、乙烯(C₂H₄)的浓度进行分析, 实验结果如图5所示。

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	图5 尾气成分浓度分析Fig.5 Analysis of exhaust composition concentration

数据分析结果表明: 机动车尾气中的污染气体主要以一氧化碳与甲烷为主, 另包含少量乙烯。随着机动车自身运转状态变化, 在部分时间段, 乙烷与丙烯浓度值出现了骤升, 但总体浓度依然较低。同时, 不同排放标准的机动车尾气组分排放量存在明显差异。其中, 传祺GS5、卡罗拉、威驰、索兰托尾气中一氧化碳平均浓度分别为: 31.388, 12.473, 71.724和3.315 mg· m^-3; 甲烷平均浓度分别为: 0.834, 1.006, 1.173和1.001 mg· m^-3; 乙烯平均浓度分别为: 0.272, 0.125, 0.143和0.266 mg· m^-3。对实验结果分析表明: 早晚高峰期时, 机动车数量较多, 加剧了一氧化碳、甲烷、乙烯浓度排放, 其扩散影响厂区边界相关组分浓度的测量分析。因此需结合构建的烟团线污染源扩散模型, 对厂区边界污染气体来源进行研究。

2.3 污染来源分析

对于点线污染源机动车尾气扩散而言, 其主要向下风道路段进行扩散, 但在不同的风速风向及大气稳定度的作用下, 机动车尾气对边界浓度影响程度不同。设计仿真实验, 分析在不同大气稳定度作用下, 污染气体在厂界浓度分布情况。结合实际外场情况, 厂区边界与道路距离为10 m, 风速为3 m· s^-1, 风向与道路夹角分别为90° 和60° , 烟团与线源的源强分别为5 g· m^-3与5 g· (s· m)^-1, 光程为185 m。在烟团与线源的扩散情况下, 结合不同大气稳定度, 依据式(11)和式(12)对扩散模型进行仿真分析, 气体浓度分布如图6所示。仿真结果表明: 随着大气稳定度提高, 污染气体扩散减缓; 烟团扩散与线源扩散变化趋势相同, 但浓度差异较大; 随着风向的改变, 厂区边界浓度提高, 但变化较平缓。通过仿真分析可知, 机动车尾气扩散情况主要受大气稳定度及车流量影响, 风向变化对浓度分布影响较小。当线源源强为5 g· (s· m)^-1, 大气稳定度为B级时, 不同位置下, 气体扩散浓度结果如图7所示。结合FTIR实时在线测量时的外场环境, 依据国标《GB/T 3840— 1991》规定, 选取合适的大气稳定度及风速风向。以仿真分析实验为基础, 结合机动车尾气测量结果, 分别对单一及连续线源情况下的尾气成分在边界的浓度分布情况进行分析, 结果如表1所示。

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	图6 气体浓度分布仿真 (a): 烟团; (b): 线源Fig.6 Simulation of gas concentration distribution (a): Puff; (b): Line source

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	图7 线源扩散分布仿真Fig.7 Simulation diffusion distribution of line source

表1 尾气成分扩散浓度表(mg· m^-3) Table 1 Table of diffusion concentration of tail gas components (mg· m^-3)

由于道路中尾气排放来自不同排放标准的机动车, 结合不同排放标准下机动车尾气成分扩散浓度表, 采用对国五国六汽油车、国六柴油车尾气浓度进行平均计算的方式对边界中一氧化碳、甲烷、乙烯的扩散浓度分布情况进行分析, 其在早高峰期间(08:15— 10:40)单一车辆平均扩散浓度分别为0.044 0 mg· m^-3, 0.001 5 mg· m^-3和0.300 0 μ g· m^-3; 达到一定车流量线平均扩散浓度分别为10.332 mg· m^-3, 0.349 mg· m^-3和70.04 μ g· m^-3; 在晚高峰期间(17:15— 24:00)单一车辆平均扩散浓度分别为0.144 0 mg· m^-3, 0.004 9 mg· m^-3和0.98 μ g· m^-3; 达到一定车流量线平均扩散浓度分别为16.022 mg· m^-3, 0.541 mg· m^-3和108.61 μ g· m^-3。对实验外场道路进行车辆统计, 厂区外道路为支路, 在上下班高峰时, 车辆较多, 主要以国五国六汽油车为主; 在非高峰期, 车辆较少, 以货车、公交车等柴油车为主。对比Open-FTIR测量结果与表1尾气成分扩散浓度结果, 表明: 早晚高峰期时, 受机动车尾气扩散的影响对边界污染气体浓度较大。非高峰期时, 在1:00时与4:00— 6:00时浓度骤升, 出现高浓度点, 不符合机动车尾气模型排放规则, 可以推断此时的高值浓度主要受园区无组织污染源排放影响。

3 结论

针对机动车尾气扩散影响厂区边界污染气体浓度的问题, 通过Open-FTIR监测系统及便携式FTIR测量系统, 对厂区边界污染气体及机动车尾气的组分进行分析。结合构建的点线源扩散模型, 深入分析了机动车尾气排放对边界污染气体测量值的影响。实验结果表明: 该工业园区排放污染气体主要为一氧化碳、甲烷、乙烯、乙醛、丙烯、甲醇、丙醛、异丁烯、甲醛、二氧化硫。其中, 机动车尾气影响厂区边界一氧化碳、甲烷、乙烯浓度。早晚高峰期时, 浓度受机动车尾气扩散影响较大。非高峰期时, 1:00时与4:00— 6:00时一氧化碳、甲烷、乙烯浓度骤升, 出现高浓度点, 不符合机动车尾气模型排放规则, 主要受园区无组织污染源的排放影响。从道路机动车尾气与工业园区边界浓度的角度出发, 结合FTIR仪器的优势, 构建点线源扩散模型, 对厂区边界浓度进行混合测定, 为今后工业园区边界污染气体来源研究, 提供了一定的参考价值。

参考文献

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... 目前, 国内外对VOCs等污染气体浓度仍主要通过离子火焰燃烧(FID)^[6]、光离子化检测器(PID)^[7]、气相色谱-质谱联用法(GC-MS)^[8]等技术进行测定 ...

2021

0.0

... 而FTIR具有测量速度快、精度高、无需采样及预处理, 可同时对多种气体污染物进行在线自动测量等优点^[9] ...

2020

0.0

... 对于机动车尾气的测量, 采用AVL台架测试^[10], 分别对传祺GS5(国六汽油)、卡罗拉(国五汽油)、威驰(国四汽油)、索兰托(国五柴油)的尾气进行抽取 ...

2013

0.0

... 地面处瞬时点源烟团模型, 坐标轴原点为烟团释放点, 风向沿着x轴方向, 浓度为^[11] ...

2020

0.0

... 91规定, 扩散系数为^[12] ...

2020

0.0

... 当车流量较小时, FTIR测量浓度为^[13] ...

2020

0.0

... 机动车尾气的扩散可用线源高斯扩散模型模拟^[14] ...

2019

0.0

... 1996》中对边界排放因子的明确要求, 对VOCs等污染气体进行光谱反演^[15] ...