大气压低温氦等离子体射流的诊断研究
宋鹏1,3, 李政楷2, 陈雷2,*, 王晓放1, 隆武强1, 曾文2
1.大连理工大学能源与动力学院, 辽宁 大连 116024
2.沈阳航空航天大学航空发动机学院, 辽宁 沈阳 110136
3.大连民族大学机电工程学院, 辽宁 大连 116605
*通讯作者 e-mail: chenleisau@126.com

作者简介: 宋 鹏, 1978年生, 大连理工大学能源与动力学院博士研究生 e-mail: spony@dlnu.edu.cn

摘要

为了加快低温氦气等离子体射流的工程化进程, 通过自主设计的同轴式介质阻挡放电等离子体射流发生器, 在放电频率10 kHz, 一个大气压条件下产生了稳定的氦气等离子体射流。 通过分析不同工况下的电压电流波形可以发现单纯增加氦气体积流量只能小幅的增加电流脉冲幅值, 而对放电时间、 电流脉冲数的影响不大。 增加放电峰值电压时电流脉冲幅值会得到较大幅度增加。 通过发射光谱法对大气压氦气等离子射流的活性粒子种类、 电子激发温度、 电子密度进行了诊断。 结果表明, 大气压氦气等离子体射流中的主要活性粒子为He Ⅰ原子、 N2第二正带系、N2+的第一负带系、 羟基(OH), H原子的巴尔末线系(Hα和Hβ)与O原子, 这表明虽然该试验中使用的氦气纯度已达99.99%, 但其中仍残留有少量的空气, 同时放电时大气中的空气会被卷吸到放电空间发生电离。 还可以发现, 主要活性粒子的相对光谱强度随氦气体积流量的增加及放电峰值电压的增大均呈现上涨的趋势。 选用He Ⅰ原子的的四条谱线对不同试验工况下的电子激发温度进行了计算, 得到大气压氦气等离子体射流的电子激发温度在3 500~6 300 K之间, 电子激发温度随放电峰值电压与氦气体积流量的增大总体上呈现上升的趋势。 但由于反向电场的存在, 某些峰值电压可能会出现电子激发温度下降的情况; 根据Stark展宽原理对大气压氦气等离子体射流的电子密度进行了计算, 发现电子密度的数量级可达1015 cm-3, 同时增大峰值电压与氦气体积流量均可有效的提高射流中的电子密度。 这些参数的研究对氦气等离子体射流在工程实际中的应用具有重要意义。

关键词: 大气压; 氦气介质阻挡放电; 发射光谱法; 电子激发温度; 电子密度
中图分类号:O433.1 文献标志码:A
Diagnosis of Atmospheric Pressure Helium Cryogenic Plasma Jet
SONG Peng1,3, LI Zheng-kai2, CHEN Lei2,*, WANG Xiao-fang1, LONG Wu-qiang1, ZENG Wen2
1. School of Energy and Power, Dalian University of Technology, Dalian 116024, China
2. Aerospace Engineering Institute, Shenyang Aerospace University, Shenyang 110136, China
3. School of Mechanical and Electrical Engineering, Dalian University for Nationalities, Dalian 116605, China
*Corresponding author
Abstract

In order to accelerate the process of helium plasma jet’s engineering, a stable helium plasma jet was produced in the atmosphere through a self-designed coaxial Dielectric Barrier Discharge structure with a discharge frequency of 10 kHz. By analyzing the voltage and current waveform under different working conditions, it can be found that simply increasing the volume flow of helium gas can only increase the current pulse slightly, but has little effect on the discharge time and the number of current pulses. However, when the peak discharge voltage is increased, the current pulse amplitude increases significantly. The types of active particles, electron excitation temperature and electron density of atmospheric pressure helium plasma jet were diagnosed by emission spectroscopy. The results show that the main active particles of helium plasma jet are He I atom, N2 second positive band system,N2+ first negative band system, hydroxyl (OH), H atom Balmer line system (Hα, Hβ) and O atom. It shows that although the purity of the helium gas used in this test has reached 99.99%, there is still a small amount of air remaining. At the same time, the air in the atmosphere will be sucked into the discharge space and be ionized. It can be found that the relative spectral intensity of the main active particles showed an upward trend with the increase of the volume flow of helium gas and the increase of the peak discharge voltage. The electronic excitation temperature under different test conditions was calculated by the Boltzmann slope method between 3 500 to 6 300 K. With the increase of the discharge peak voltage and helium gas’s volume flow rate, the electron excitation temperature basically shows a rising trend. However, due to the presence of a reverse electric field, the electronic excitation temperature may show a downward trend at some certain peak voltages; According to the Stark broadening principle, the electron density of the atmospheric pressure helium plasma jet was calculated, and it is found that the electron density can reach the order of 1015 cm-3 while increasing the peak voltage and helium volume flow can effectively increase the electron density in the plasma jet. The study of these parameters is of great significance for the application of helium plasma jets.

Keyword: Atmospheric pressure; Heliumdielectric barrier discharge; Emission spectroscopy; Electron excitation temperature; Electron density
引言

目前低温等离子技术已被广泛的应用在生物医学[1]、 材料科学[2, 3]、 环境治理[4]、 点火助燃[5, 6]等领域。 但传统的低温等离子体大多是在真空设备产生的低气压环境下生成的, 这不仅增加了等离子体产生系统的体积和成本, 同时也为其操作性及安全性带来了问题。 而大气压等离子体射流不仅兼顾了传统低温等离子体气体温度低、 活性粒子种类丰富的特点, 同时还抛弃了复杂昂贵的真空设备。 大气压等离子体射流的出现极大的拓展了低温等离子体技术在工程实际中的应用价值, 因此有必要对其进行细致而全面的研究。 沈苑[7]等研究了不同电极结构及放电参数对氦气等离子体射流放电特性的影响, 结果发现针尖状电极可取得较好的射流长度。 田思理[8]等通过电学光学测量耦合的方法研究了不同放电参数对等离子体子弹传播特性的影响规律。 孙振宇等[9]研究了不同背景气体对大气压氦气等离子体射流特性的影响, 结果发现能与氦气之间发生潘宁电离的背景气体会促进等离子体射流的发展。 赵勇[10]等研究了脉冲波形对大气压氦等离子体射流子弹传播特性的影响, 发现当脉冲宽度小于10 μ s时射流长度随脉冲宽度的增加而减小, 而脉冲宽度大于10 μ s时其对射流长度几乎不产生影响。

综上可以看出, 科研人员针对大气压氦气等离子体射流进行了大量的研究, 但不同试验工况对大气压氦气等离子体射流电子激发温度、 电子密度及活性粒子浓度的影响规律却少有提及。 针对该问题, 本文设计了一种同轴式介质阻挡放电等离子体射流发生器, 在大气压条件下对氦气进行放电并产生了等离子射流。 研究了不同峰值电压及氦气体积流量下的电压电流特性, 同时利用发射光谱法对大气压氦气等离子射流的活性粒子种类、 电子激发温度及电子密度等参数进行了诊断。

1 实验部分
1.1 装置

图1为本研究的实验装置及测量系统示意图, 其中等离子体发生器为课题组自主设计的同轴式等离子体射流产生装置, 该发生器的中心电极为直径2 mm、 有效放电长度76 mm的柱状紫铜电极, 其与等离子体电源的高压端相连。 低压电极为不锈钢外壳, 在高压电极与低压电极之间是厚度为5 mm的聚四氟乙烯介质层。 中心电极与介质层之间是3 mm的放电间隙。 试验中通过CTP-2000K微秒脉冲等离子体电源为同轴式等离子体发生器供电, 其电源电压0~30 kV内可调, 电压、 电流及放电频率等参数被记录、 保存在Tronix-TDS1002型数字型示波器中。 试验所需氦气由纯度为99.99%的高压气瓶提供, 等离子体射流的发射光谱信息由AvaSpec-ULS2048-4-USB2SZ光纤式光谱仪测量, 光纤探头固定在与等离子体射流径向距离为10 mm的位置。 为了提高计算精度每一工况下的光谱信息均取3次测量的平均。 光纤探头测量的发射光谱信息将被记录保存在计算机上。

图1 实验装置及测量系统示意图Fig.1 Schematic diagram of experimental device and measurement system

1.2 诊断方法

发射光谱法是一种可对等离子体射流电子激发温度[11]、 电子密度[12]进行高精度原位测量的诊断方法。

1.2.1 电子激发温度诊断方法

玻尔兹曼斜率法是电子激发温度诊断的主要方法, 计算时近似认为等离子体射流处于LTE状态。 当处于激发态的粒子向低能级进行跃迁时, 相对光谱强度可表达为普朗克常数h, 真空光速c, 谱线波长λ , 跃迁概率A, 原子数总密度N, 统计权重g, 分配函数Z, 激发能Ek, 玻尔兹曼常数k, 电子激发温度Te的表达式

I=14πhcλANgZexp-EkkTe(1)

对式(1)两端同时取对数, 可以得出

lngA=-EkkTe+lnhcN4πZ(2)

由式(2)可知, 只要作出以ln(Iλ /gA)为纵坐标、 Ek为横坐标的玻尔兹曼拟合图, 通过拟合直线的斜率就可以得到等离子体射流的电子激发温度。

1.2.2 电子密度诊断方法

Stark加宽为谱线加宽的主要加宽机制, 处于激发态的粒子发射光子时受到周围带电粒子的影响而引起的谱线加宽叫Stark加宽。 Stark加宽与等离子体温度及等离子体是否处于LTE状态的相关性较小, 而是主要取决于等离子体的电子密度, 因此Stark加宽成为了计算等离子体电子密度的主要工具。 Hα 谱线产生的Stark加宽较大, 相比之下自然加宽、 碰撞加宽等均远远小于Stark加宽。 虽然Hα 谱线产生的多普勒加宽比较大, 但因其仅仅体现在谱线线型的高斯成分中, 而Stark加宽体现在谱线的洛伦兹线型中, 故其不影响谱线Stark成分的分离。

在仅考虑Stark加宽而忽略其他加宽机制时, Hα 谱线的FWHM(半高全宽)与等离子体电子密度之间的表达式为

Ne=8.02×1012Δλ1/2α1/23/2(3)

式(3)中, Ne为电子密度, Δ λ 1/2为谱线的半高全宽, α 1/2为比例常数, 这就意味着只要得出Hα 特征谱线洛伦兹拟合后的半高全宽就可以计算出等离子体的电子密度。

2 结果与讨论
2.1 电压-电流波形

为更好的研究等离子体射流的放电过程, 选取单个放电周期内的电压-电流波形进行分析。

固定峰值电压7 kV、 放电频率10 kHz不变, 得到不同氦气体积流量下电压-电流波形如图2所示。 可以看出不同氦气体积流量下的放电较为平稳, 在电压脉冲上升沿出现1个正向电流脉冲, 下降沿出现1个负向电流脉冲, 正向电流脉冲放电持续时间为6.8 μ s, 负向电流脉冲持续时间为10 μ s。 随氦气体积流量的增加, 电流脉冲幅值会有微弱增加, 但电流脉冲数及放电持续时间均未发生明显变化。 这说明氦气体积流量的增加仅对脉冲电流幅值产生一定的影响, 而对电流脉冲数及放电持续时间几乎不产生影响。

图2 不同氦气体积流量对电压电流波形的影响Fig.2 The voltage and current waveform under different helium volume flow

固定氦气体积流量2 L· min-1, 增大峰值电压可得到的不同峰值电压下脉冲电压-电流波形如图3所示。 可以看出在不同峰值电压下均可观察到2个反向的电流脉冲, 可发现随峰值电压的增大, 电流脉冲幅值明显增强。 这是由于峰值电压增大时, 微放电通道内的场强增大, 自由电子在微放电通道内的场强的加速作用下发生了更为强烈的非弹性碰撞过程, 因此等离子体放电反应过程更加剧烈, 放电电流幅值增加, 同时可以发现峰值电压的增大对电流脉冲数及电流脉冲持续时间几乎不会产生影响。

图3 不同峰值电压下的电压-电流波形Fig.3 The voltage and current waveform at different peak voltages

2.2 光谱分析

2.2.1 特征光谱分析

通过光谱特性可以得到氦等离子体射流中的主要活性粒子信息, 大气压氦等离子体射流的全发射光谱如图4所示。 可以发现除了He Ⅰ 原子的6条谱线还可清晰的看到N2的第二正带系及 N2+的第一负带系, 在777和844 nm发现了O原子的发射光谱。 此外还分别在306~310 nm处、 486和656 nm处看到了较强的OH(A-X)谱带及H的巴尔末系谱线(Hα Hβ )。

图4 大气压氦等离子体射流全发射光谱-电流波形Fig.3 The full emission spectrum of atmospheric pressure helium plasma jet

其中N2的第二正带系、 N2+的第一负带系及氧原子的产生一方面是由于高能电子与氮气分子、 氧分子的非弹性碰撞, 另一方面由于放电空间中存在着大量亚稳态的氦原子, 而亚稳态的氦原子与氧分子、 氮分子之间同样也会发生剧烈的非弹性碰撞。 OH基团与H的巴尔末系谱线(Hα Hβ )的出现是由于空气中的H2O的电离。

2.2.2 活性粒子浓度变化规律分析

活性粒子的存在极大的拓展了大气压氦等离子体射流在工程实际中的应用, 由于相对光谱强度与等离子体射流中的实际粒子数是成正比的, 故相对光谱强度随试验工况的变化规律可大致反映出各活性粒子实际粒子数随试验工况的变化规律。

图5给出了氦等离子体中主要活性粒子随外加峰值电压及氦气流量的变化曲线, 由图可知各活性粒子的相对光谱强度都随峰值电压的增大呈增长的趋势, 这是因为氦等离子体中的活性粒子主要来自于自由电子的非弹性碰撞过程, 峰值电压的增大将直接导致微放电通道内的电场强度的增大, 自由电子在场强更大的电场中得到加速, 微放电通道内的非弹性碰撞变得更加剧烈。 而氦气体积流量增大时, 氦等离子体中自由电子及亚稳态氦原子的数目将增多, 进而增强了放电强度。

图5 主要活性粒子相对光谱强度变化规律Fig.5 The changing law of relative spectral intensity of main active particles

2.3 电子激发温度分析

为获得大气压氦等离子体射流的电子激发温度, 通过玻尔兹曼法选取He Ⅰ 原子的4条激发能级差较大的谱线得到不同峰值电压、 不同氦气体积流量下的电子激发温度。 通过NIST可查询计算谱线的相关参数如表1所示, 经最小二乘线性拟合后可计算出不同峰值电压、 不同氦气体积流量下的电子激发温度。 电子激发温度玻尔兹曼拟合图如图6所示, 可以清晰的看出He Ⅰ 原子谱线的数据点均匀的分布在拟合线的两侧, 线性拟合度较高(均方差在0.2~0.5之间)。

表1 He Ⅰ 原子特征谱线参数 Table 1 Characteristic spectral line parameters of He Ⅰ atom

图6 氦等离子体的Boltzmann拟合曲线Fig.6 Helium plasma Boltzmann fitting straight line diagram

图7为氦等离子体射流电子激发温度随不同试验工况的变化曲线, 在DBD放电时, 工作气体中基态的原子与高能电子之间通过非弹性碰撞被激发到不同的激发态, 而不同激发电子态的粒子布居数可以反映出等离子体的电子能量分布(电子激发温度), 由图7可以看出当固定氦气体积流量为定值时, 随峰值电压增大, 电子激发温度总体呈增长趋势, 主要的原因是峰值电压的增大会导致等离子体放电区电场的增强, 电场强度越大经电场加速后的电子所携带的能量也就越高, 电子激发温度也就越高。 但在氦气体积流量为1 L· min-1、 峰值电压为8 kV时, 电子激发温度呈现最低值。 这表明微放电通道内的高速电子向高压电极运动时会附着在介质层上形成内部反向电场, 内部反向电场与外部电场之间发生抵消作用导致合电场场强降低, 高能电子平均能量得到损耗, 因此电子激发温度会出现降低的情况。 综上可以看出电子激发温度并不是总随峰值的增大而增大的, 在某一电压位置可能会出现电子激发温度降低的现象。 当固定峰值电压不变增大氦气体积流量时, 电子激发温度亦呈现增大的趋势, 增加惰性较大的氦气含量可有效的提高等离子体射流的放电强度并提高放电效率, 在自由电子平均自由程不变的情况下, 自由电子可获得更高的期望能量, 电子激发温度也就随之增大。

图7 不同工况下电子激发温度Fig.7 The electron excitation temperature under different operating conditions

2.4 电子密度分析

本文利用Hα 谱线的Stark展宽来计算氦等离子体射流的电子密度, Hα 的谱线具有相对光谱强度高、 无平顶、 无自蚀的特点, 所以Hα 的谱线非常适合于求解等离子体的电子密度。 若在计算过程中忽略其他展宽机制的影响, 等离子体电子密度与谱线的半高全宽满足式(3)。 试验谱线的Lorentz归一化拟合图如图8所示。 依照此法可算出不同试验工况下的半高全宽, 将拟合得到的半高全宽带入到式(3)即可得到各试验工况下的电子密度。

图8 Hα 谱线的归一化图谱及其Lorentz拟合图Fig.8 The normalized spectrum of Hα spectrum and its Lorentz fitting diagram

如前文所述, Hα 原子的出现主要是由于空气中水分子的电离, 故Hα 原子主要出现在等离子体射流的表面, 利用Hα 原子的Stark展宽计算得到的等离子体电子密度主要为射流表面电子密度。 大气压氦等离子体射流电子密度随不同试验工况的变化曲线如图9所示, 可以观察到当保持氦气体积流量不变时, 电子密度随峰值电压的增大基本呈增大的变化规律, 这是因为随峰值电压的增大, 微放电通道内的场强会随之升高, 放电通道内的电荷输运速度加快, 高能电子与氦等离子体射流中的中性粒子、 原子之间将发生激烈的非弹性碰撞并由此引发电子雪崩, 从而导致等离子体射流的电子密度增大。 当控制峰值电压不变增大氦气体积流量, 电子密度随氦气体积流量的增大而增大, 这是因为增加氦气含量后等离子体射流的放电强度增大, 所以电子密度也随之增大。 同时由图9可以看到, 当体积流量为1.5 L· min-1, 峰值电压在10~12 kV这一区间范围内时, 上升幅度不断减小, 这同样是由于此时在介质层上积累了过多电子导致微放电通道合电场场强降低, 进而削弱了非弹性碰撞的剧烈程度, 最终表现出上升幅度不断减小的变化趋势。

图9 不同工况下电子密度Fig.9 The electron density under different operating conditions

3 结论

在大气压条件下利用同轴式等离子体发生器对氦气进行了电离, 并对等离子体射流的电压-电流特性及光谱特性进行了诊断与分析, 结果如下:

(1)大气压氦气等离子体射流中的主要活性粒子除了He Ⅰ 原子, 还存在N2第二正带系, N2+的第一负带系, 羟基(OH), H原子(Hα 和Hβ )与O原子。

(2)氦气体积流量的增加对电流脉冲波形的影响不大, 其仅能小幅度的改变电流脉冲幅值; 而随峰值电压的增大, 电流脉冲幅值可得到明显提升。

(3)峰值电压的增大(7~12 kV)与氦气体积流量的增加(1~2 L· min-1)均可有效的提升等离子体射流内的活性粒子含量。

(4)氦气等离子体射流的电子激发温度随峰值电压的增大总体呈增大趋势, 但在反向电场的作用下, 电子激发温度在某些电压下表现出下降的变化趋势; 同时随峰值电压增大, 微放电通道内的非弹性碰撞变得更加剧烈, 因此电子密度也随之增大。

(5)增大氦气体积流量可有效提高电子激发温度及电子密度。

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