引用本文
吴子扬, 谢品华, 徐晋, 李昂, 张强, 胡肇焜, 李晓梅, 田鑫. 基于成像差分吸收光谱技术探测合肥市大气边界层NO2斜柱浓度分布研究 [J]. 光谱学与光谱分析, 2020,40(3): 720-726.
WU Zi-yang, XIE Pin-hua, XU Jin, LI Ang, ZHANG Qiang, HU Zhao-kun, LI Xiao-mei, TIAN Xin. Study on the Distribution of NO2 Slant Column Density in Atmospheric Boundary Layer of Hefei City Based on Imaging Differential Absorption Spectroscopy [J]. Spectroscopy and Spectral Analysis, 2020,40(3): 720-726.
Doi:10.3964/j.issn.1000-0593(2020)03-0720-07  
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基于成像差分吸收光谱技术探测合肥市大气边界层NO2斜柱浓度分布研究
吴子扬1,2, 谢品华1,2,3,*, 徐晋2, 李昂2, 张强1,2, 胡肇焜2, 李晓梅2, 田鑫1,2
1. 中国科学技术大学环境科学与光电技术学院, 安徽 合肥 230026
2. 中国科学院安徽光学精密机械研究所, 中国科学院环境光学与技术重点实验室, 安徽 合肥 230031
3. 中国科学院区域大气环境研究卓越创新中心, 福建 厦门 361021
*通讯联系人 e-mail: phxie@aiofm.ac.cn

作者简介: 吴子扬, 1994年生, 中国科学技术大学环境科学与光电技术学院硕士研究生 e-mail: wzy17003@mail.ustc.edu.cn

收稿日期: 2018-12-27
基金: 国家自然科学基金项目(41530644), 国家重点研发计划项目(2017YFC0209902)资助
摘要

近年来, 中国经济发展迅速, 工业化程度越来越高, 大气环境污染问题加剧, 严重影响人民的日常生活, 因此对大气污染物的实时监测研究尤为重要。 城市边界层大气中各类污染源排放的相互作用, 使得其污染问题复杂多变, 特别是在重污染过程中污染物在大气中的垂直分布和变化情况问题。 成像差分吸收光谱(I-DOAS)技术用于对污染物空间分布的探测, 国内外对该技术的研究主要基于地基扫描、 机载和星载平台, 因其具有长距离、 多组分、 高分辨同时连续实时观测的特点, 观测范围可从小尺度逐渐向大区域拓展, 可为分析大气环境现状提供重要数据支撑。 地基成像差分吸收光谱技术一般用于对某一污染源的探测, 主要研究其对城市大气边界层污染物分布的探测方法, 其中介绍了基于比尔-朗伯定律的差分吸收光谱(DOAS)原理, 分析了基于“推扫”方式的成像系统的成像原理, 并且以大气中常见污染物NO2为例, 2018年6月12日在合肥市科学岛开展对边界层大气NO2的成像遥测实验, 将多芯光纤束前端与紫外镜头耦合, 后端连接光谱仪狭缝, 紫外镜头搭载于二维转台电机上, 设置二维旋转电机合适的仰角, 水平方向上从0°旋转至90°, 观测区域中主要包括郊区, 电厂区和城市区三个典型区域。 选择天顶太阳光谱作为参考谱, 将测量光谱、 参考谱进行相应多通道光谱合并及提取, 每采集一次可获得相对应的38条光谱。 使用DOAS反演方法对所有测量光谱进行数据反演, 得到38×90组NO2的差分斜柱浓度(DSCD), 并根据观测角度的几何模型, 将浓度信息与空间维上的像元相匹配, 按照扫描方向进行依次插值重构, 扣除复杂背景后, 获得合肥市边界层NO2差分斜柱浓度的二维分布图像, 并且与当天同时进行实验的MAX-DOAS观测数据作对比, 两者在郊区、 电厂区和城市区的相关系数分别为0.86, 0.87和0.83, 结果表明该系统能够有效获取城市边界层大气污染物浓度分布信息。

关键词: 差分吸收光谱; 城市边界层; 二氧化氮; 二维分布成像
中图分类号:O433.1 文献标志码:A
Study on the Distribution of NO2 Slant Column Density in Atmospheric Boundary Layer of Hefei City Based on Imaging Differential Absorption Spectroscopy
WU Zi-yang1,2, XIE Pin-hua1,2,3,*, XU Jin2, LI Ang2, ZHANG Qiang1,2, HU Zhao-kun2, LI Xiao-mei2, TIAN Xin1,2
1. School of Environmental Science and Optoelectronic Technology, University of Science and Technology of China, Hefei 230026, China
2. Key Laboratory of Environmental Optics & Technology, Anhui Institute of Optics and Fine Mechanics, Chinese Academy of Sciences, Hefei 230031, China
3. CAS Center for Excellence in Urban Atmospheric Environment, Institute of Urban Environment, Chinese Academy of Sciences, Xiamen 361021, China
*Corresponding author
Abstract

In recent years, China’s economy has developed rapidly, industrialization has become higher and higher, and atmospheric pollution has intensified, seriously affecting people’s daily lives. Therefore, real-time monitoring and research on atmospheric pollutants is particularly important. The interaction of various pollution sources in the atmosphere of the urban boundary layer makes the pollution problem complex and variable, especially the vertical distribution and change of pollutants in the atmosphere during heavy pollution. Imaging differential absorption spectroscopy (I-DOAS) is used to detect the spatial distribution of pollutants. The research at home and abroad is based on ground-based scanning, airborne and space-borne platforms. Because of its long-distance, multi-component, high-resolution and continuous real-time observation, the observation range can be extended from small scale to large area, which can provide important data support for analyzing the current situation of the atmospheric environment. Ground-based imaging differential absorption spectroscopy is generally used to detect a certain pollution source. This paper mainly studies its detection method for urban atmospheric boundary layer pollutant distribution. It introduces the principle of differential absorption spectroscopy (DOAS) based on Beer-Lambert law, and introduces the imaging principle of imaging system based on “push-broom”. Taking the common pollutant NO2 in the atmosphere as an example, on June 12, 2018, the imaging telemetry experiment of NO2 in the boundary layer was carried out in Science Island of Hefei City. The front end of the multi-core fiber bundle was coupled with the ultraviolet lens, and the back end was connected to the slit of the spectrometer. The ultraviolet lens was mounted on the two-dimensional rotating motor. Set the appropriate elevation angle of the two-dimensional rotating electric machine, and rotated it from 0° to 90° in the horizontal direction. The observation area included the suburb, power plant area and urban area. The zenith solar spectrum was selected as the reference spectrum, and the corresponding multi-channel spectra were combined and extracted for the measured spectrum and the reference spectrum. 38 spectra were obtained for each acquisition. Data inversion of all measured spectra was performed using the DOAS inversion method to obtain the differential slant column density (DSCD) of 38×90 NO2, and the density information was matched with the pixels on the spatial dimension according to the geometric model of the observation angle. After deducting the complex background, the two-dimensional distribution images of the NO2 differential slant column density in the boundary layer of Hefei City were obtained, according to the scanning direction. Compared with the MAX-DOAS data observed at the same time, the correlation coefficients of the two in the suburbs, power plant area and urban area were 0.86, 0.87 and 0.83, respectively. The results showed that the system can effectively obtain the distribution information of atmospheric pollutant concentration in urban boundary layer.

Keyword: Differential absorption spectroscopy; Urban boundary layer; Nitrogen dioxide; Two-dimensional distribution imaging
引 言

氮氧化物(NOx)在全球大气化学研究中发挥着重要作用, 由于大气中臭氧的氧化作用, NOx中NO和NO2的比例在不断变化。 NO2同时是衡量大气污染程度的重要标尺之一, 长期接触可能破坏人类免疫系统, 导致呼吸道感染等疾病。 近年来, 我国经济发展迅速, 工业化程度越来越高, 大气环境污染问题加剧, 严重影响人民的日常生活。 据估计, 全球至少一半氮氧化物的排放归因于化石燃料的燃烧, 因此, 对大气污染痕量气体监测是目前研究的一个重要领域。

自20世纪80年代起, 差分吸收光谱技术(DOAS)迅速发展起来, 其作为一种对大气污染行之有效的监测手段, 已成功探测到大气对流层和平流层中的NO2, SO2, HCHO, O3, BrO, NH3, CS2和NO3和芳香烃等许多种类的痕量污染气体。 成像差分吸收光谱(I-DOAS)是一种被动测量技术, 主要用于提供烟羽中污染气体的斜柱浓度(SCD)二维分布, 能够快速获取观测区域内大气痕量污染物的时空分布信息。 目前, 成像DOAS技术已应用于不同平台上进行监测, 如地基扫描、 车载、 机载以及星载, 观测区域也从小尺度、 小范围监测逐渐发展向大尺度、 区域性甚至全球性的大气污染监测。

国外对成像DOAS获取污染气体二维分布的研究主要集中在地基扫描观测和机载、 星载平台观测。 德国海德堡大学利用机载多光纤成像技术获得大区域的二氧化氮浓度分布以及火山排放的SO2, BrO, OClO浓度[1, 2], 对墨西哥的Popocaté petl火山口进行了地基成像DOAS观测[3]; 德国不来梅大学环境物理研究所在罗马尼亚布加勒斯特开展机载成像DOAS实验测得区域NO2差分斜柱浓度[4], 也开展了大视场镜头下机载成像DOAS对德国某电厂区域上方NO2的观测实验[5]; 韩国高级环境监测研究中心(ADEMRC)在某电厂开展地基成像扫描实验[6, 7], 并利用成像DOAS数据改进污染源排放烟羽扩散公式[8]; 美国加利福尼亚大学洛杉矶分校大气与海洋科学系以及休斯顿大学地球与空间科学系和大气科学系也对成像DOAS观测来自污染源排放的HCHO和SO2进行了研究[9]。 国内对成像DOAS的研究起步较晚, 但发展迅速, 中国科学院安徽光学精密机械研究所对该研究取得了一定进展, 刘进等[10, 11]利用成像DOAS技术在机载和地基平台分别进行了污染痕量气体的二维分布解析。 对污染源排放的污染痕量气体的成像遥测已经取得了初步研究, 由于城市边界层中各类污染源排放的相互作用, 使大气成分复杂多变, 污染气体分布范围广, 浓度较污染源排放时低, 太阳散射光的光学传输路径难以计算, 所以对城市边界层大气中污染痕量气体的成像遥测比较困难, 具体的研究也较少。

本文主要研究成像差分吸收光谱技术, 对差分吸收光谱原理、 成像原理和测量系统进行了详细介绍, 对测量仪器的各项参数进行了具体分析, 并以NO2为例, 利用地基扫描成像DOAS系统对安徽省合肥市边界层大气进行成像遥测实验, 通过DOAS方法对所采集光谱反演得到浓度信息, 并通过对观测的几何模型的计算, 将获得的浓度信息与空间信息进行精准的像元匹配, 成功获得了目标区域的污染痕量气体浓度的二维分布图, 并在城市区、 电厂区和郊区三个方向上与当天同时进行实验的MAX-DOAS观测数据及结果作对比, 获得了很好的相关性。

1 成像DOAS技术

大气中污染气体的分布, 尤其是污染源及大气边界层的二维分布的精确探测, 是研究大气污染物生成和变化规律的基础, 其中成像DOAS技术是一种高效的探测手段。

1.1 DOAS原理

差分吸收光谱技术(DOAS)原理是基于比尔-朗伯(Beer-Lambert)定律, 其表达式如式(1)

I(λ)=I0(λ)exp-∫0lεR(λ, l)+εM(λ, l)+∑iσi(λ, P, T)ci(l)dl(1)

其中, I(λ )表示接收光强, I0(λ )表示发射光强, ε R表示瑞利散射系数, ε M表示米氏散射系数, l为光程长度, σ i(λ , P, T)为吸收截面, c为气体浓度, i为气体种类。

由于成像DOAS技术以太阳散射光为光源, 因此痕量气体的吸收光程l无法获得, 将式(1)变换为对未知路径进行积分

I(λ)=I0(λ)exp-∫(σ(λ)c(s))ds(2)

令 SCD=∫c(s)ds, 则式(2)变为

I(λ)=I0(λ)exp[-σ(λ)SCD](3)

将由各种散射造成的光衰减即吸收截面的慢变化部分, 通过数字高通滤波消除, 得到差分光学厚度计算公式

D'=lnI'0(λ)I(λ)=∑iσ'i(λ)SCDi(4)

式(4)中斜柱浓度SCD(slant column density)即表示痕量气体浓度沿太阳光路径的积分。

1.2 扫描成像原理

研究的成像DOAS技术是基于“ 推扫” 遥测成像方式[12], 测量中垂直方向上穿过污染痕量气体的太阳散射光经采集进入系统, 经光栅色散后成像在面阵探测器上, 由面阵探测器收集空间维和光谱维信息。 利用差分吸收光谱技术对获取的光谱信息进行反演得到多组气体浓度值, 再根据测量几何模型, 将浓度信息与空间上每个像元相匹配, 最后垂直与水平方向上信息相结合, 完成对物体的二维分布成像, 如图1所示。

图1 扫描过程示意图Fig.1 Schematic diagram of the scanning process

面阵CCD的空间维对应观测的垂直方向, 已知观测点到目标的垂直距离时, 通过视场角以及一次扫描角度计算出浓度分布矩阵中每个浓度值对应空间大小, 即成像后的空间分辨率, 计算如式(5)和式(6)

R1=2Ltan(α/2)(5)R2=2Ltan(β/2)512(6)

其中, R1为水平分辨率, R2为垂直分辨率(式中512为CCD空间维上的像元数), L为观测点到目标的垂直距离, α 为每次测量水平扫描的角度, β 为垂直视场角。 水平分辨率R1与α 和L有关, α 通常大于扫描时的瞬时水平视场角。

2 结果与讨论
2.1 实验系统及参数

地基成像DOAS系统如图2所示。 系统主要包括带有温控系统的高光谱分辨率消像差Czerny-turner成像光谱仪[13, 14]、 面阵CCD、 二维转台、 导入光学系统、 计算机等, 系统参数如表1所示。

图2 地基成像DOAS系统及扫描示意图Fig.2 Diagram of ground I-DOAS system and scanning

表1 成像DOAS系统参数 Table 1 Imaging DOAS system parameters

太阳散射光进入紫外镜头, 再通过导入光学系统进入成像光谱仪, 成像光谱仪为一种三光栅塔轮加两片消像差凹面反射镜结构, 光谱仪采集到的光谱信息经过面阵CCD的模数转化后传输到计算机, 面阵CCD的空间维为512 pixel, 光谱维为2 048 pixel, 每次测量能够获得M1— M2一条纵列上的512条具有2 048 pixel的光谱。 通过电机的水平推扫, 从M1— M2到N1— N2之间进行多次测量。 利用计算机通过DOAS方法对每条光谱进行反演, 即可获得整个面上在光传输路径中污染痕量气体的斜柱浓度, 再对获得的每个面上的痕量气体斜柱浓度值进行空间插值重构, 得到区域污染气体的分布情况。

导入光学系统为40° 视场角的紫外镜头以及多芯光纤束, 多芯光纤束的结构如图3所示, 光纤束总共具有60芯, 可以实现较高的散射光信号收集, 具有较好的成像质量、 大视场并且与光谱仪孔径匹配等优点, 同时光纤束传输的方式极大地便利了成像系统仪器的安装和调试。 光纤芯两端水平顺序排布, 光纤芯束一一对应, 芯芯间的间距为220 μ m; 光纤芯排布长度为8.36 mm。 光纤束前端耦合成像光谱仪的入射狭缝, 后端耦合40° 视场角紫外镜头, 紫外镜头搭载于二维转台上, 通过电机连接计算机可获得精确的扫描角度信息。

图3 多芯光纤束示意图Fig.3 Schematic diagram of multi-core fiber bundle

2018年6月12日, 在合肥市西北科学岛安徽光学精密机械研究所综合楼楼顶搭建地基成像DOAS扫描系统, 对合肥市边界层大气NO2开展观测实验。 当天天气晴朗无云, 观测时间为下午2点整。 设置二维转台电机从0° 到90° 水平旋转, 每隔2 s旋转一次, 一次旋转1° , 完成完整扫描耗时约10 min, 扫描范围如图4所示, 扫描区域由北到南包括三个区域, 分别为郊区、 电厂区和城市区, 针对不同区域对NO2浓度分布进行成像分析。

图4 扫描区域示意图Fig.4 Schematic diagram of the scanning area

2.2 光谱提取

实验中成像光谱仪不同空间维上的仪器函数不同, 且采用了多芯光纤束作为导入光学结构, 而每根光纤之间存在包层等结构, 导致CCD存在未被照亮的部分, 为提高信噪比, 需要在512 pixel的空间维上对照亮部分依次提取。 根据CCD像面尺寸和光纤芯数的对应关系, 可提取38条光纤采集的光谱, 同时对汞灯谱以及作为参考谱的天顶太阳光谱进行光谱合并和提取, 共得到空间维上与测量光谱相对应的38个波长信息以及相对应的38条参考谱, 这样保证了光谱中的夫琅禾费结构能尽可能地被扣除。

根据几何光学计算其有效视场, 如式(7)和式(8)所示

tan40°2=602l(7)tanθ2=382l(8)

其中, l等效为光谱仪入射狭缝到面阵CCD的距离, θ 为有效视场角, 计算结果为θ =26° 。

2.3 光谱分析

针对污染源的污染气体分布探测, 通常选择相对干净背景光谱作为参考光谱, 以扣除太阳光谱中的夫琅禾费结构, 同时可减少大气背景对数据处理的影响。 而在对大区域(如城市边界层)探测的情况下, 为获得边界层大气的斜柱浓度分布信息, 一般选择天顶太阳光谱作为参考光谱进行反演, 得出浓度分布后, 将每列斜柱浓度向量减去相比最低的列向量, 即可近似为减少大气背景影响下的边界层斜柱浓度分布信息。 在忽略不同行间像元串扰的前提下, 利用提取的光谱信息, 结合同像元参考光谱及定标信息, 使用QDOAS光谱反演软件对测量光谱进行逐条反演, 获得多组NO2斜柱浓度信息。 反演中选取337~370 nm波段, 参与反演的气体包括NO2, HCHO, O4和O3, 通常将Ring效应当作一种吸收成分参与光谱拟合, 具体QDOAS参数设置如表2所示。 选取其中两条测量光谱为例进行拟合反演, 如图5所示。

表2 QDOAS参数设置 Table 2 QDOAS parameter setting

图5 光谱拟合及残差示意图Fig.5 Schematic diagram of spectral fitting and residual

可得NO2的DSCD值分别为3.3× 1016和2.6× 1016 molec· cm-2, 其残差相应为5.2× 10-4和3.4× 10-4。 对所有测量光谱进行DOAS方法反演, 得到38× 90=3 420组NO2的DSCD值。

2.4 成像结果

对上述3 420组NO2的DSCD值按扫描方向从左向右依次排列, 得到合肥市边界层NO2斜柱浓度分布, 如图6所示。 电机水平推扫, 推扫过程中垂直方向每个仰角上接收的太阳散射光的光程相同, 因此, 为扣除大气边界层存在的复杂背景, 将浓度分布矩阵中所有列向量均减去郊区区域内NO2斜柱浓度最低所对应的列向量, 可得到扣除边界层复杂背景后的NO2浓度分布情况, 如图7所示。

图6 合肥市边界层NO2差分斜柱浓度分布示意图(未扣除复杂背景)Fig.6 Schematic diagram of distribution of NO2 DSCD in the boundary layer of Hefei (Unsubscribed the complex background)

图7 合肥市边界层NO2斜柱浓度分布示意图(扣除复杂背景)Fig.7 Schematic diagram of distribution of NO2 DSCD in the boundary layer of Hefei (Deducted the complex background)

在距离观测点1 000 m, 电机扫描每次旋转1° , 镜头有效垂直视场角为26° 时, 系统的空间分辨率由式(5)和式(6)计算, 结果为17.45 m× 0.90 m(水平× 垂直)。 由于在垂直方向上约5个通道合并提取出一条光谱, 因此垂直方向上空间分辨率为0.90× 5=4.50 m, 所以1 000 m处的二维分布图的每个像素点对应空间大小为17.45 m× 4.50 m(水平× 垂直), 同理可计算出距离观测点2 000 m, 3 000 m及更远处的空间分辨率。

图7中电厂距离观测点8 800 m, 可计算出空间分辨率为153.59 m× 39.68 m。 扣除复杂背景后, 发现NO2主要集中在近地面区域, 城市区污染层厚度约为39.68 m× 6=238.08 m, 电厂区污染层厚度约为39.68 m× 5=198.4 m。 在近地面水平方向上, 电厂区与城市区的NO2浓度明显高于郊区, 郊区NO2的来源主要是跨区域输送和秸秆等生物质的燃烧, 而城市区NO2排放较多可能是由于汽车尾气、 工业过程排放等造成, 观测表明, 近地面NO2斜柱浓度最高可达到3.4× 1016 molec· cm-2。

2.5 与MAX-DOAS数据结果对比

选取在成像扫描观测期间在同一位置的MAX-DOAS同步观测结果进行了对比。 MAX-DOAS是指一种通过改变望远镜指向(即仰角)来接收多仰角散射光的测量方式, 通常视场角较小(小于1° ), 而I-DOAS使用面阵CCD, 在垂直方向上有较大的视场角(本系统为26° ), 在特定仰角下, 可同时获得一组不同方向进入探测器的光谱, 这与MAX-DOAS观测方式类似, 因此, 二者在斜柱浓度探测上, 可以进行相互对比验证。

在观测期间, MAX-DOAS分别对合肥市边界层郊区、 电厂区、 城市区三个方向进行了垂直扫描观测, 得出的NO2DSCD结果与I-DOAS观测的结果进行了对比, 对比结果如图8所示。

图8 MAX-DOAS与I-DOAS在三个区域内NO2DSCD分布对比及相关性分析示意图
(a): 郊区; (b): 电厂区; (c): 城市区Fig.8 Comparison of NO2 DSCD distribution and correlation analysis between MAX-DOAS and I-DOAS in three regions
(a): Suburban; (b): Power plant area; (c): Urban area

对比结果可以看出在MAX-DOAS和I-DOAS所探测到的NO2差分斜柱浓度的分布规律相似, 同时, 对合肥市郊区、 电厂区、 城市区三个区域的观测结果分别进行相关性分析, 如图8所示, 分别得到0.86, 0.87和0.83的相关系数, 二者均能观测到相同的边界层NO2差分斜柱浓度的分布变化趋势, 也进一步说明了成像DOAS对边界层污染气体探测方面更加直观、 更有时效性。

3 结 论

研究了基于成像差分吸收光谱技术的污染气体浓度分布探测方法和应用, 并介绍了地基成像DOAS扫描系统的基本结构和仪器参数, 对合肥市边界层大气NO2开展了二维扫描观测, 通过测量的几何模型, 与空间维的像元信息相匹配, 扣除复杂背景后, 获得了合肥市边界层大气中NO2差分斜柱浓度分布图。 结果表明, 城市区和电厂区的NO2浓度比郊区NO2浓度高得多, 且分布高度更高, 这说明电厂区和城市区的化工燃料的燃烧排放以及汽车尾气的大量排放可能对大气中的NO2浓度与分布起到了主要的贡献作用。 成像系统所观测到的污染痕量气体分布能够直观给出所观测气体斜柱浓度高低分布, 对分析城市边界层污染气体分布和传输提供了强有力的支撑。 为验证系统观测结果准确性, 在城市区、 电厂区和郊区三个主要方向上, 将获得的结果与当天同时观测的MAX-DOAS的结果相对比, 两者均能观测到相同的边界层NO2差分斜柱浓度的分布变化趋势, 具有很好的相关性, 也进一步说明了成像DOAS在边界层污染气体探测具有直观性和时效性。 下一步可进行多时段的观测, 并结合风场数据, 以研究污染气体在边界层大气中的传输及演化。

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