1960年第一台激光器诞生不久, 激光等离子体相关的研究就已经开始。 激光等离子体的辐射波段非常宽, 可覆盖从极紫外^[1], 紫外^[2], 可见光^[3], 红外^[4], 太赫兹^[5]以及微波波段^[6], 激光等离子体作为一种辐射源已经应用于诸多领域。 激光等离子体作为X射线源较好地应用于时间分辨诊断测量^[7], 空气等离子体产生的太赫兹波在武器制导、 安全检查有明显优势^[8], 根据超短脉冲聚焦样品而兴起的LIBS(激光诱导击穿光谱)技术已经在冶金分析、 环境监测与化学检测与分析上得到应用^{[9, 10, 11]}。 这些相关技术作为发展迅猛的重大高新技术已经渗入到国家社会的各个层面, 在医疗、 工业、 军事等领域都取得了重大成果。

高功率的纳秒激光直接聚焦在空气中, 与空气中的成分发生相互作用会诱导产生空气等离子体。 这一现象早已被人们发现, 并且经过多年的探索与研究, 人们对激光与大气中的分子、 原子的相互作用过程已有初步的了解。 空气等离子体的光辐射具有很宽的范围, 涵盖紫外, 可见, 红外, 微波波段。 在空气等离子体可见光辐射波段, 2004年, 李小银等^[12]对空气等离子光谱辐射(300~900 nm)特性进行了实验研究, 将波长为1.06 μ m的纳秒激光聚焦到空气中产生等离子体, 研究了其辐射特性。 实验结果表明空气等离子体光谱为线状谱和连续谱的叠加, 并且初步讨论了空气激光等离子体的空间和时间特征与等离子体物理特性之间的关系。 2017年戴宇佳等^[13]研究了激光诱导空气等离子体的射频辐射特性, 实验发现空气等离子体在30~800 MHz频率范围内有较强的射频电磁辐射产生。 而在空气等离子体的红外辐射波段, 还未有相关文献报道。 由于激光空气等离子体具有宽波段、 强辐射特性, 国内已经有相关单位初步研究空气等离子体的可见光辐射对光电探测器的干扰。 目前国内外针对空气等离子体红外辐射波段的研究较少, 另外激光等离子体作为一种新型的红外辐射源具有很多优势, 相比于红外弹以及红外干扰手段而言, 空气等离子体红外辐射源可以灵活布置, 成本低廉, 因此研究空气等离子体的红外辐射特性很有必要。 但是激光诱导空气等离子体红外辐射产生的具体机制尚不明确, 有待进一步研究。 分子、 原子内的电子跃迁, 分子的转动及振动, 热辐射等均会产生红外辐射, 具体哪种原因是才是空气等离子体辐射红外信号的原因有必要进行深入探究。 本文主要研究纳秒激光诱导空气等离子体的红外辐射特性, 分析红外辐射强度、 波长与激光能量以及探测角度的关系, 并且通过已有数据库及相关资料对红外谱线进行初步的辨认。

纳秒激光脉冲诱导击穿空气等离子体红外辐射特性测量实验装置图如图1所示。

图1

Fig.1

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	图1 等离子体辐射实验原理图Fig.1 Schematic of the plasma emission experimental system

空气等离子体激发光源为一台输出波长为532 nm, 重复频率为10 Hz, 脉宽8 ns的Nd:YAG固体激光器(Continuumllite Ⅱ , 美国), 激光光束直径为10 mm, 偏振方向为垂直偏振, 单脉冲能量最大约为250 mJ。 采用激光光束经二分之一波片和格兰棱镜组成的能量调节系统改变激光能量, 经焦距为200 mm的石英透镜聚焦诱导击穿空气产生等离子体。 实验中利用能量计实时在线监测诱导击穿空气等离子体的激光脉冲能量。 空气等离子体的红外辐射信号由焦距为75 mm的石英透镜收集, 聚焦至光纤探头并由配有红外CCD电荷耦合探测器的近红外光谱仪(Flame-NIR)同步采集数据, 实验过程中, CCD曝光时间100 ms, 为了避免激光能量的不稳定对实验数据的影响, 光谱数据10次平均后导入计算机进行处理。 光谱仪的探测波长范围950~1 650 nm, 光学分辨率为10 nm。 石英透镜和光纤探头固定在可旋转的平台上(以激光光束经透镜聚焦的几何中心为原点旋转), 通过旋转光谱收集方向与激光入射方向的角度, 可以测量空气等离子体不同角度的红外辐射光谱。 利用数字延时触发器(Stanford, DG645)同步触发光谱仪和激光器工作。 实验在标准大气压1 atm、 室温23 ℃、 相对湿度为40%环境中进行。

图2为激光能量为100 mJ, 探测角度为45° 时, 激光诱导空气等离子体的红外辐射光谱图。 由图2可知, 空气等离子体的红外辐射光谱由连续光谱以及叠加在连续谱上的线状谱组成, 其中线状谱为OⅠ 1 128.63 nm和NⅠ 1 011.46 nm, NⅠ 1 053.95 nm, NⅠ 1 246.96 nm, 1 362.42 nm及NⅠ 1 558.22 nm, 主要是氧和氮的中性原子谱线, 并且氮原子红外辐射占主导, 没有观察到O₂和N₂的分子光谱。 随着波长的增加, 空气等离子体辐射的红外光谱强度逐渐减弱。

图2

Fig.2

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	图2 激光能量100 mJ、 探测角度为45° 时激光诱导空气等离子体红外辐射光谱Fig.2 Infrared radiation spectrum of air plasma, Laser energy of 100 mJ, and the detection angle of 45 degree

根据美国NIST数据库对950~1 650 nm范围内的空气等离子体红外辐射线状谱线进行初步分析如表1所示。 根据表1, 空气等离子体红外辐射在950~1 650 nm范围内主要来源于氮和氧的中性原子的电子跃迁, 并且中性氮原子跃迁辐射占主导地位。 空气的主要成分为N₂和O₂, 在强纳秒激光光场诱导击穿作用下, 空气分子首先发生电离, 即发生如下反应

N2→N2++e, O2→O2++e

表1

Table 1

表1(Table 1)

表1 空气等离子体红外辐射光谱 Table 1 Infrared radiation spectrum of air plasma 粒子 种类 谱线位置 /nm 跃迁形式 NⅠ 1 011.461 5 2s22p2(3P)3p4D° 7/2← 2s22p2(3P)3d4F 9/2 NⅠ 1 053.957 5 2s22p2(3P)3p4P° 5/2← 2s22p2(3P)3d4D 7/2 OⅠ 1 128.631 7 2s22p3(4S0)3p3P 1← 2s22p3(4S0)3d 3D° 2 NⅠ 1 246.961 5 2s22p2(3P)3p2D° 5/2← 2s22p2(3P)3d2F 7/2 NⅠ 1 362.418 2s22p2(3P)3p2P° 3/2← 2s22p2(3P)3d2D 5/2 NⅠ 1 558.228 7 2s22p4(3P)3p 2P° 3/2← 2s22p2(3P)4s2P 3/2

表1 空气等离子体红外辐射光谱 Table 1 Infrared radiation spectrum of air plasma

在高功率密度激光光场作用下, 分子离子的化学键可进一步软化解离

N2+→N+N+, O2+→O+O+

空气中O₂和N₂分子以及O和N原子的电离势分别为12.1 eV(O₂), 15.6 eV(N₂)以及13.6 eV(O)和14.5 eV(N), 而O⁺和N⁺的一价离子的电离势分别为35.1 eV(O⁺)和29.6 eV(N⁺)。 相比于O₂和N₂分子以及O和N原子而言, O⁺和N⁺的一价离子的电离势较高, 因此O⁺和N⁺的一价离子只有很小的概率进一步电离。

由理论分析, O₂分子和O原子的电离势均小于N₂分子和N原子的电离势, 激光诱导空气等离子体中的中性氧原子应该远远多于中性氮原子, 但是实验结果显示, 空气等离子体的红外辐射主要来源于中性氮原子的电子跃迁, 导致这一现象的原因尚不清楚, 有待于进一步的研究。

图3是固定探测角度为45° , 不同激光脉冲能量诱导击穿空气等离子体的红外辐射光谱。 从图3可以看出, 随着激光能量的增加, 空气等离子体红外辐射的线状光谱谱线强度不断增加, 同时连续光谱强度也在增加。 这是因为随着激光能量的增加, 诱导击穿空气电离的氮气和氧气分子数目增加, 产生的中性氮原子和氧原子数目也随着增加, 因此单位时间跃迁产生的红外辐射光谱强度逐渐增大。 而当脉冲能量小于40 mJ时, 空气等离子体的红外辐射信号较弱, 探测器只能探测到等离子体散射的激光基频光信号, 即1 064 nm的红外信号。

图3

Fig.3

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	图3 探测角度为45° 时不同激光能量的红外辐射光谱Fig.3 Infrared radiation spectrum under different laser energy at the detection angle of 45 degree

实验设定光纤探头探测方向与激光入射方向之间的夹角为探测角度。 由于实验平台距离有限和光纤探头尺寸的限制, 空气等离子体的探测角度只能测到30° ~120° 。 图4为固定激光脉冲能量为60 mJ, 改变探测角度得到的空气等离子体红外辐射光谱数据。 从图4可以看出, 空气等离子体红外辐射中的OⅠ 和NⅠ 光谱强度随着探测角度的变化不同。 在探测角度为75° 时, OⅠ 1 128.63 nm和NⅠ 1 246.96 nm, NⅠ 1 362.42 nm这3条光谱的谱线强度达到最大。 而在探测角度为120° 时, NⅠ 1 011.46 nm和NⅠ 1 053.96 nm这两条光谱的谱线强度达到最大。

图4

Fig.4

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	图4 60 mJ时空气等离子体红外辐射强度随探测角度的变化Fig.4 Infrared radiation intensity of air plasma varies with the detection angle with Laser energy of 60 mJ

图5为空气等离子体红外辐射光谱强度与探测角度的变化曲线。 从图5可以看出, 空气等离子体红外辐射的空间分布并不是各向同性。 可能原因有以下几个方面: 第一, 由于激光脉冲具有一定宽度, 其在经过透镜汇聚时, 脉冲前沿对应的焦点位置与脉冲后沿的焦点位置并不重合, 从而沿激光传输方向上存在很多热点, 由于瑞利-泰勒不稳定性, 会导致空气等离子体出现翻滚现象, 从而导致空气等离子体红外辐射光谱强度的空间分布具有各向异性; 第二, 由于激光脉冲是高斯分布, 经过透镜汇聚时, 在空间上存在光束中间强, 周围弱的现象, 这将加剧等离子体红外辐射光谱强度的空间分布不均匀性; 第三, 激光光束传输过程中, 其强度分布在传输方向和径向方向的分布也不均匀, 很大程度上导致了空气等离子体的形状不对称分布。

图5

Fig.5

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	图5 红外辐射光谱强度与探测角度之间的关系Fig.5 The relationship between the infrared spectral intensity and the detection angle with Laser energy of 60 mJ

对波长为532 nm的纳秒激光诱导击穿空气等离子体的红外辐射光谱特性进行了研究, 获得了激光能量对空气等离子体红外辐射的影响规律以及等离子体红外辐射的角度分布特性。 实验发现激光诱导击穿空气等离子体红外辐射光谱为线状谱与连续谱的叠加, 其中线状谱为OⅠ 1 128.63 nm和NⅠ 1 011.46 nm, NⅠ 1 053.95 nm, NⅠ 1 246.96 nm, 1 362.42 nm及NⅠ 1 558.22 nm, 主要是氮和氧的中性原子谱线, 并且氮原子红外辐射占主导。 随着激光脉冲能量的增加, 诱导击穿空气电离的氮气和氧气分子数目增加, 空气等离子体红外辐射光谱强度呈线性增加。 随着探测角度的变化, 探测得到的红外辐射信号强度出现较大变化, 表明空气等离子体的红外辐射的空间分布并非各向同性。