1998年张希成组首次提出一种单发THz-TDS探测技术, 即光谱编码技术(spectral-encoding technique)^[13]。 如图1所示, 探测光经过光栅对(α < 0)进行展宽, 不同频率成分在时间上发生分离, 使飞秒脉冲展宽为啁啾脉冲, 脉冲的短波部分超前于长波部分。 当啁啾脉冲与太赫兹脉冲共线到达电光晶体并在电光晶体中相遇时, 探测光经过检偏器后进入光谱仪, 利用光谱仪检测不同频率探测光经调制前后的光强变化, 经过频率(波长)— 时间坐标变换, 提取被测太赫兹脉冲时域波形, 如图2所示。

图1

Fig.1

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	图1 光谱编码技术原理图Fig.1 Schematic diagram of spectral-encoding technique

图2

Fig.2

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	图2 首次使用光谱编码技术测量的实验结果[13] (a): 太赫兹脉冲调制前后的探测光光谱对比; (b): 根据探测光被调制前后的光谱变化提取的太赫兹时域信号Fig.2 The THz signals measured firstly by spectral-encoding technique[13] (a): Probe spectrum modulated with (dashed line) and without (solid line) a THz pulse; (b): Differential probe spectrum

下面以单周期太赫兹脉冲探测为例来详细说明光谱编码技术的工作原理。

设原始线偏振探测激光脉冲为高斯型, 光束中心频率为ω ₀, 脉宽为T₀

E0(t)=exp(-t2T0-2-iω0t)(6)

经过合适展宽, 啁啾探测脉冲电场可表示为

Ec(t)=exp(-t2Tc-2-iαt2-iω0t)(7)

其中, T_c是啁啾探测脉冲脉宽, α 为啁啾因子, 2α ≈ ± Δ ω ₀/T_c, 即可经过光栅对(α < 0)展宽, 也可经过色散玻璃(α > 0)展宽。 假设被测太赫兹脉冲为双极单周期形式

ETHz(t)=-tTz-1exp(-t2Tc-2)(8)

当经过起偏器后的啁啾探测脉冲与THz脉冲在电光晶体中传播时, 由于泡克耳斯效应, 啁啾脉冲被太赫兹脉冲电场调制。 再经检偏器后, 假设探测脉冲和太赫兹脉冲同步, 啁啾探测脉冲电场可表示为^[14]

Em(t)=Ec(t)+kETHz(t)Ec(t)=Ec(t)+Es(t)(9)

式(9)中, E_THz是太赫兹波电场, k是反应太赫兹电场强度的系数或调制常数。 利用光谱仪测量啁啾探测脉冲的光谱分布, 探测信号对应光学频率ω ₁, 假设光谱仪的光谱分辨率足够高, 则光谱分辨率g(ω ₁-ω )可表达为δ 函数。 因此, 啁啾脉冲背景光谱I_b和被太赫兹电场调制后光谱I_m可表示为

Ib=δ(ω1-ω)|Ec(ω)|2=∫-∞∞δ(ω1-ω)|Ec(ω)|2dω=|Ec(ω1)|2(10)Im=δ(ω1-ω)|Em(ω)|2=∫-∞∞δ(ω1-ω)|Em(ω)|2dω=|Em(ω1)|2(11)

从被调制光谱中去除背景光谱, 可得到变化光谱Δ I

ΔI=Im-Ib=|Em(ω1)|2-|Ec(ω1)|2=|Ec(ω1)+Es(ω1)|2-|Ec(ω1)|2=Ec(ω1)Es* (ω1)+Ec* (ω1)Es(ω1)+|Es(ω1)|2(12)

其中,

Ec(ω1)=∫-∞+∞Ec(t)exp(iω1t)dt

Es(ω1)=∫-∞+∞Es(t)exp(iω1t)dt

令 S(ω1)=ΔI=Im-Ib, 根据T0=2/Δω0和2α≈±Δω0/Tc可得出, α≈±(T0Tc)-1。在CCD像元上探测的瞬时频率ω ₁与时间t成正比, 因此可以通过S(ω ₁)的测量提取太赫兹信号, 根据坐标变换ω ₁-ω ₀=2α t', 并考虑小振幅的太赫兹脉冲, 可忽略含k的二阶项, 太赫兹信号为^[15]

S(t')∝kγft'T0(-tTz-1)exp[(-t2Tc-2)χ](13)

参数χ 是影响所测的太赫兹时域波形的主要因素^[16], 当χ =1的条件严格满足时才有

S(t')∝ETHz(t')(14)

由此测得太赫兹时域信号能真实反映实际被测太赫兹脉冲时域波形。

光谱编码技术中光路布置简单, 信噪比较高, 测量结果直观, 可实时监控THz信号。 但缺点是要满足较苛刻的条件, 所测信号才能真实反映原始太赫兹信号, 否则容易产生失真甚至严重畸变^[16]。

光谱编码技术中的失真包括因探测脉冲宽度(或啁啾)未能匹配被测太赫兹脉冲宽度、 被测太赫兹脉冲较强、 探测脉冲的频谱较窄等因素导致的失真情形, 其中前两种失真最为明显。 图3红色图线就是在太赫兹脉冲较强的情况下测得的明显失真的太赫兹信号。

图3

Fig.3

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	图3 当太赫兹脉冲较强时利用光谱编码技术测得的严重失真的太赫兹信号(红)、 衰减信号(蓝)和修正后的信号(绿)[17] (a): 太赫兹时域信号; (b): 太赫兹频谱Fig.3 The significantly distorted (red), attenuated (blue), and corrected (green) THz signals measured with spectral-encoding technique in the case of strong THz pulse[17] (a): Terahertz time domain signals; (b): THz spectra

为了减小第一种失真, 可使用色散玻璃代替光栅对, 通过连续改变色散玻璃厚度优化啁啾探测脉冲宽度, 即探测脉冲的时间窗口正好要能覆盖整个被测太赫兹脉冲, 使其与被测太赫兹脉冲时间宽度相匹配^[18]。 为了减小第二种失真, 可以使用在很宽的太赫兹频谱范围内具有平坦透过率的高阻硅片对较强的太赫兹脉冲衰减后再进行测量^[17]。 图3中的绿色图线就是利用这种方法修正后得到的太赫兹脉冲信号。

光谱编码技术另外一个缺点是时间分辨率较低。 光谱编码技术的时间分辨率可表示为^[12]: δT=T0Tc, 可见探测脉冲的原始宽度T0和啁啾探测脉冲宽度Tc越宽, 时间分辨率越低。 但对于一个确定的被测太赫兹脉冲, 为了尽可能减小第一种失真, T_c必须与太赫兹脉冲时间宽度匹配, 所以为了提高时间分辨率, 只能减小T₀, 即可以使用脉宽更短(即带宽更宽)的飞秒脉冲光源作为探测光。

为了克服光谱编码技术中时间分辨率低的缺点, 人们提出了另一种单发THz-TDS技术, 即空间编码技术(spatial-encoding technique)^{[19, 20]}。 该技术中, 探测光被太赫兹脉冲调制后, 时域太赫兹波形被线性编码到探测光不同的空间位置, 经过空间时间坐标变换可获得待测太赫兹脉冲的时域波形。

2.2.1 一维空间编码技术

2000年, Shan等^[19]采用一维空间编码技术测量太赫兹时域波形。 如图4所示, 泵浦光产生的太赫兹波与探测光以一定夹角α 同步入射到电光晶体, 在电光晶体表面相交, 电光晶体交线上各点太赫兹脉冲与探测光之间的相对时间延迟沿该相交线变化, 不同位置的探测光被不同时刻的太赫兹脉冲调制, 经过相互正交的起偏器和检偏器以最大限度地提高探测信噪比^[21], 并由CCD记录探测光的光强调制在空间上的分布。 根据几何关系计算时间t和空间坐标x, 设太赫兹波束与探测光束夹角为α , 可得出t=xtanα /c, c为真空中的光速。 时间窗口Δ t是由探测光束宽度ω 和两束光夹角α 决定的, Δ t=ω tanα /c。 实验结果如图5所示。

图4

Fig.4

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	图4 一维空间编码技术原理图Fig.4 Schematic diagram of one dimensional spatial-encoding technique

图5

Fig.5

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	图5 使用一维空间编码技术获取的太赫兹信号[19] (a): 太赫兹时域信号; (b): 传统扫描方法经过多次平均提取的太赫兹时域信号数据(实线)与一维空间编码技术多次平均提取太赫兹时域信号(虚线)的对比Fig.5 THz pulses measured with one dimensional spatial-encoding technique[19] (a): Terahertz time domain signal; (b): A THz waveform obtained by averaging of single-shot data (dotted curve), and a waveform measured with the conventional scanning method(solid curve)

在空间编码技术中, 时间分辨率与两束光夹角和探测光束宽度有关。 由于探测光与太赫兹波是非共线通过探测晶体, 因此电光检测效率较低。

2008年Yoichi等^[22]基于一维空间编码技术, 通过波前倾斜法(pulse-front tilting), 利用色散棱镜把探测光展开为线性空间分布, 而后与太赫兹脉冲共线经过电光晶体, 利用光强调制方法来提取时域波形。 但时间窗口只有几个皮秒, 随后该小组利用透射光栅元件波前倾斜技术把时间窗口扩展到20 ps^[23], 与太赫兹脉冲共线入射电光晶体。 其测量结果与传统电光取样技术结果相符, 并测得乳糖样品在太赫兹波段信息, 如图6所示。

图6

Fig.6

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	图6 一维空间编码波前倾斜法实验结果[23] 在一维空间编码技术中, 太赫兹光束并没有聚焦, 不仅需要太赫兹波和探测光强分布均匀, 而且需要太赫兹光束和探测光都有足够的强度。Fig.6 THz signals measured by one dimensional spatial-encoding technique using pulse-front tilting method[23]

2.2.2 二维空间编码技术

为了提高单发探测技术的时间分辨率, 2007年Kim等^[20]提出二维空间编码技术, 即在探测光路中加入两个相互正交的透射式阶梯形镜(图7所示)来实现二维空间编码。 经过一对阶梯镜后, 探测光在空间上分离成均匀的许多不同延时子光束阵列(分割成400个区域), 与太赫兹脉冲同步聚焦在电光晶体上, 探测脉冲不同时间子光束分别被太赫兹光束中不同空间小区域的电场调制, 在二维CCD阵列不同区域显示其探测光强度调制, 从而获得被测太赫兹脉冲时域波形。 原理如图8所示。

图7

Fig.7

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	图7 (a)透射式双阶梯镜结构图, 将激光脉冲分成许多延迟递增子波束; (b) 阶梯镜结构参数图Fig.7 (a) Schematic of transmissive dual echelon optics capable of splitting an incoming single laser pulse into many incrementally delayed beamlets; (b) Structure parameters of echelon optics

图8

Fig.8

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	图8 二维空间编码技术原理图Fig.8 Schematic diagram of two dimensional spatial-encoding technique

该技术中, 由于每一个子光束的瑞利范围都大于晶体厚度, 所以子光束以不同角度入射到电光晶体产生的信号强度变化可以被忽略。 探测光经过一对正交放置的阶梯镜, 会分割出许多具有递增时间延迟的子光束(结构如图7所示), 子光束在阶梯镜中的光程越长, 时间延迟就越大。 设阶梯镜每一个小台阶厚度参数为h, 高度参数为H, 其中需要满足H=mh, m是阶梯镜台阶个数。 时间窗口也就是整个时间延迟为mHΔ n/c。 探测光束经过这对阶梯镜后每相邻两个子光束依次具有相同时间延时Δ t, 即时间分辨率为Δ t=hΔ n/c, c为在真空中光速, Δ n是折射率之差。 在参考文献[20]中, Δ n=n_glass-n_air≈ 0.5, 阶梯镜中每个台阶厚度h为15 μ m, 台阶高度H为300 μ m, 每个阶梯镜台阶数为20个, 因此时间分辨率为~25 fs, 时间窗口是~10 ps。 使用二维空间编码技术获得的太赫兹时域信号和使用扫描EOS技术测得的结果如图9所示。

图9

Fig.9

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	图9 二维空间编码(蓝线)与扫描电光采样技术(红线)测量结果的对比[20]Fig.9 Comparison of THz waveforms obtained with two dimentional spatial-encoding technique (blue line) and scanning technique of EOS (red line)[20]

二维空间编码技术相对容易获得较高时间分辨率(取决于小台阶厚度)和足够长的探测时间窗口(取决于阶梯镜的总高度), 同时不需要高分辨率光谱仪、 非共线结构或更复杂的非线性光学探测。 缺点是这种技术中探测光束和太赫兹光束能量的分割导致这种方法的测量信噪比较低, 待测太赫兹光束需要有足够的强度且空间上分布均匀。 此外, 这种技术对阶梯镜加工精度要求较高, 否则不易分辨每个子光束光强变化和进行算法解码来提取太赫兹时域信号。 由于受加工工艺水平和材质光学质量的限制, 目前这种光学元件加工均匀性、 平整度以及材料杂质等因素都会影响所测太赫兹时域波形。

为了解决光谱编码技术中时间分辨率较低的问题, 有人提出了光路布置相对复杂的单发THz-TDS技术, 即互相关技术^{[24, 25]}。 该技术中, 啁啾脉冲经过太赫兹脉冲调制后, 再与短脉冲相互作用, 从而得到太赫兹脉冲时域波形。

2.3.1 非共线互相关技术

2003年, Jamison等^[26]提出非共线互相关单发测量技术。 该技术结合了光谱编码和空间编码方法, 需要三束激光: 一束用于泵浦太赫兹源, 一束展宽成啁啾脉冲在电光晶体处被太赫兹脉冲调制后与第三束超短脉冲激光以角度2ϕ 进入非线性晶体倍频产生二次谐波, 其原理如图10所示。 该技术中泵浦光与另一束短脉冲脉宽都是几十飞秒, 啁啾脉冲脉宽在皮秒量级。 通过CCD探测二次谐波空间分布, 再经过空间-时间坐标变换获得待测太赫兹脉冲的时域波形。

图10

Fig.10

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	图10 非共线互相关技术原理图Fig.10 Schematic diagram of non-collinear cross-correlation technique

这种非共线的二次谐波互相关技术最初应用于自相关仪, 用于测量超快激光脉冲脉宽^[27], 其产生二次谐波自相关原理如图11所示, 进入BBO晶体的短脉冲光束直径为d, 夹角2ϕ , 它的时间窗口t=2dsinϕ /c, 其中c是真空中光速。 二次谐波空间分布可以反映基波的时间分布, 所对应的时间窗口可由短脉冲光束直径d及夹角ϕ 决定。 为了增加测量时间窗口, 可以对脉冲扩束, 或者增大两束脉冲间夹角。 激光扩束将导致二次谐波信号减弱, 而改变两束脉冲夹角需要变化BBO晶向来满足相位匹配条件。 为了使入射到BBO晶体上的激光能量更集中从而提高二次谐波的强度, 可利用柱面镜圆光斑转换成线光斑, 即把光束展开成线性空间分布。 使用该技术测量的结果如图12所示。

图11

Fig.11

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	图11 产生二次谐波原理图Fig.11 Schematic diagram of second harmonic generation

图12

Fig.12

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	图12 (a)使用二次谐波互相关技术测量的太赫兹脉冲时域信号; (b)利用扫描电光取样技术测量的太赫兹脉冲时域信号[26]Fig.12 (a) THz temporal waveforms measured with non-collinear cross-correlation technique versus; (b) THz temporal waveforms measured with scanning EOS[26]

二次谐波互相关技术可明显提高时间分辨率, 但需要两束探测激光, 光路布置复杂, 不能直观实时监测, 同时由于时域信号的提取是通过空间编码实现的, 短脉冲与啁啾脉冲探测光束的光强需要尽量均匀分布以减小畸变。 由于探测器测量的互相关信号为 S(x)∝∫-∞∞Ich(τ)Ir(t+τ)dτ, Ich和Ir分别是啁啾脉冲和短脉冲光强, 因此, 为了得到足够强的信号, 该方法需要足够强的探测光。

2.3.2 共线互相关技术

考虑到非共线互相关技术信号较弱, Matlis等提出一种共线互相关技术即时域电场互相关技术^[25], 该技术中将被太赫兹电场调制的啁啾脉冲与短探测脉冲共线入射到光谱仪, 然后从干涉条纹中提取太赫兹信号。 该技术示意图如图13所示。

图13

Fig.13

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	图13 共线互相关技术原理图Fig.13 Schematic diagram of collinear cross-correlation technique

该技术中, 太赫兹电场对啁啾脉冲的振幅或相位进行编码, 然后通过数据还原计算提取太赫兹信号。 选取振幅编码还是相位编码方式主要取决于探测光入射的偏振态。 提取太赫兹时域波形需要分为两步: 第一步是获得探测脉冲光束的空间时域电场, ETHz(y, t)≡ε(y, t)exp{iΦ(y, t)}, 这里ε(y, t)和Φ(y, t)是探测脉冲的时域强度和相位; 第二步是提取太赫兹脉冲空间时域波形E_THz(y, t), 通过太赫兹调制探测光的光强和相位进行编码^[25]。 利用共线互相关技术测量的结果图如14所示。

图14

Fig.14

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	图14 (a)使用共线互相关技术振幅编码探测时域光谱; (b)经过傅里叶变化得到的频谱[25]Fig.14 (a) THz temporal waveforms measured with collinear cross-correlation technique; (b) Fourier transformed spectrum of THz waveform[25]

相位编码光谱干涉法利用单个啁啾脉冲, 然后通过相位调制, (同时也需要测量参考相位), 在电光晶体中可以探测到较大的相位变化, 相位编码更适合测量较强的太赫兹电场^[28]。 参考文献[25]中所描述的振幅和相位编码光谱干涉技术时间分辨率高, 因为是共线探测其信噪比较非共线情形要高, 但光路布置较为复杂, 不能直观实时监测, 需要进行数据还原计算。