水汽(H₂O)是地球大气的重要组成部分, 在大气中的含量仅为0.1%~3%^[1]。 研究表明, 水汽的变化不仅是大部分气象事件的主要原因, 而且在全球气候变化中扮演着重要的角色^[2]。 由于大气中的水汽含量时空变化快, 因此实时准确探测水汽浓度及其变化是十分重要的。

目前, 国内外水汽浓度探测的方式主要有主动探测和被动探测。 主动式观测手段有无线电探空技术^[3]、 激光雷达^[4]等; 被动式观测手段有地基微波遥感^[5]、 太阳光度计^[6]、 差分吸收光谱^[7]和傅里叶变换红外光谱^[8]等。 上述技术各有优点, 但也存在不足, 如应用范围有限、 分辨率不高、 反演方法和测量装置较为复杂等问题。 近年来, 激光外差光谱技术得到了快速发展, 其灵敏度高、 时间和空间分辨率高、 结构紧凑等特点特别适用于地基或星载的地球大气成分探测。

早在20世纪70年代, 国外已有利用激光外差光谱技术进行气体探测的相关报道。 Tohoku等利用可调谐二极管激光器作为本征光源建立了激光外差光谱仪, 测量了O₃在9 μ m波段的吸收光谱, 并同时反演了O₃的混合比垂直分布廓线^[9]。 Koide等使用二极管激光器为本振光源建立的激光外差系统, 测量了整层大气 CH₄高分辨率吸收光谱, 并反演获得了其垂直分布廓线^[10]。 Weidmann以量子级联激光器外差式辐射计为实验装置, 测量了1 120~1 238 cm^-1的整层大气太阳吸收光谱, 获取了高分辨率的整层大气分子吸收光谱透过率, 并反演了O₃, N₂O, CH₄和H₂O等的垂直分布廓线^[11]。 Wilson利用分布式反馈半导体激光器建立了小型近红外激光外差光谱仪, 利用1 573.6 nm处的太阳吸收光谱探测了大气中CO₂的柱浓度^[12]。

在国内, 谈图等(2015年)首次报道了以窄线宽的4.4 μ m外腔量子级联激光器作为本振光源、 黑体作为辐射光源的激光外差光谱实验装置。 该装置能实现CO₂, CO和N₂O等大气分子的同时测量, 具有较高的瞬态信噪比以及光谱分辨率。 吴庆川等(见本刊2017, 36(6): 1678)利用激光外差光谱测量技术结合太阳跟踪仪, 建立了一套高分辨率整层大气透过率测量系统, 系统分辨率达到了0.006 cm^-1, 实测整层大气透过率与MODTRAN 5.0模式计算结果的一致性较好, 且具有更高的光谱分辨率、 性能稳定可靠, 展示了激光外差技术在测量高分辨率整层大气透过率方面的优势。 在此基础上, 实验室进一步拓展高分辨率激光外差技术的应用范围, 利用该技术进一步开展了新的探测波长3.53 μ m波段高分辨率太阳光谱的实时测量, 并基于逐线积分辐射传输模式的光谱反演算法, 将测量的整层大气透过率谱与LBLRTM模式计算的透过率谱进行了非线性最小二乘拟合, 实现了水汽、 甲烷柱浓度的同步反演, 并对反演结果的误差进行了讨论与分析。

应用LBLRTM模式计算整层大气透过率谱, 需根据测量时刻及测量位置(经纬度)计算太阳天顶角, 并利用近地面的实时温度、 相对湿度、 压强对当地大气参数廓线模式中的温度、 压强和水汽浓度廓线进行修正。 以分子吸收光谱参数HITRAN(HIgh resolution TRANsmission)2012年版本数据库中的分子吸收谱线参数为基础, 使用美国标准大气模式中的CH₄浓度作为初始浓度, 计算太阳直射方向上的整层大气透过率谱。 LBLRTM模式计算的透过率谱是合成的校准谱, 也是水汽浓度标定的基础。

将实测的整层大气透过率谱与LBLRTM模式计算的整层大气透过率谱进行非线性最小二乘拟合, 以水汽浓度为自变量进行迭代拟合, 使得测量透过率谱与模式计算透过率谱的均方根误差RMS最小^[13]。

RMS=∑i=1n(mi-fiti)2n(1)

式中, n为光谱点数, m_i是测量透过率值, fit_i是模拟计算透过率值。

水汽柱浓度定义为该气体在单位面积上从地表到大气层顶柱体内所含的分子数。 通过迭代获得最小RMS时对应的水汽浓度值, 则水汽柱浓度(Column_H₂O)可表示为

Column_H2O=∫0120w(l)n(l)dl(2)

式中, w(l)为水汽在高度l处的体积百分比, n(l)为高度l处的分子数密度, 整个大气层的范围为0~120 km, 其中n(l)可由理想气体状态方程得到。

高分辨率激光外差太阳光谱测量装置及整体结构与文献[10]相似, 如图1所示。 该装置主要由两大模块组成: 太阳跟踪模块和外差测量模块。 在太阳跟踪模块中, 使用LabView程序对高精度太阳跟踪仪进行控制, 实现对太阳的精跟踪并将收集到的太阳光导入外差测量模块。 外差测量模块实现了对外差信号的测量, 其核心部分主要为激光器及其扫描控制部分、 光学混频器与射频信号处理部分、 调制解调与数据采集部分。 装置使用了窄线宽可调谐的分布反馈式带间级联激光器作为本振光源, 波长调谐范围是2 830.5~2 835.0 cm^-1, 在1 s的积分时间内线宽优于10 MHz。 装置所使用的光学混频器件为VIGO公司PV-2TE型二级压电制冷快速响应探测器, 可将光敏面温度控制在230 K以有效减小热噪声, 其量子效率约为0.6。 探测器将外差光信号转化为可以测量并记录的电信号, 经射频滤波器进行高频滤波后, 其功率大小由零偏置肖特基二极管检波器转换成电压来检测。 装置中使用了MC2000-MC1F30型光学斩波器和数字锁相放大器DSP-SR830作为调制解调部分, 在放大信号的同时极大地提高了系统的信噪比, 其中锁相放大器可用来设定系统积分时间。

图1

Fig.1

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	图1 激光外差太阳光谱测量装置(左)、 整体结构图(右)Fig.1 Experimental set-up of laser heterodyne instrument (left), the integrated layout of system (right)

包含水汽吸收信息的入射太阳光通过太阳跟踪仪(Sun tracker)的光收集镜头及两个45° 的反射镜(Reflector1和Reflector2)导入激光外差部分, 经过斩波器(Chopper)斩波, 与本振激光在合束镜(Beam Combiner)上合束, 经会聚透镜(Lens)聚焦到高速平方率光电探测器(Fast photoreceiver)上进行混频产生外差信号, 经过射频滤波器(Rf filter)和射频功率探测器(Rf power detector)后进入锁相放大器进行解调, 由数据采集卡记录数据并输入PC端, 从而得到包含水汽吸收信息的外差信号, 实现对太阳光谱的高分辨率测量。

高分辨率激光外差太阳光谱测量装置的光路布局图如图2所示。 通过光纤指示灯以及光阑的准直作用调试光路, 使太阳光和本振激光很好的共线, 以实现高灵敏度外差探测。 首先让本振激光垂直入射到光电探测器光敏面上, 再加上光阑3、 光阑4和光纤指示灯, 光纤指示灯发出的可见光经过光阑4、 光阑3、 合束镜、 光阑2和光阑1到达反射镜2、 反射镜1, 由于光路可逆, 太阳光跟踪仪采集的太阳光也会传输至光电探测器上。 大气中水汽浓度的变化引起外差信号幅度的微小变化, 通过NI采集卡进行信号采集, 可高保真度地再现外差信号。 本振激光经过分光镜分束一部分输入波长计(Bristol 621A), 在测量外差信号的同时实现了对本振激光波长的实时测量。 测量过程中可实时观测本振激光的中心波长有无漂移, 若发生漂移, 后续数据处理时需对波长进行修正。 实验时, 射频滤波器带宽选择为5~35 MHz, 根据双边探测原理^[14], 该滤波带宽对应的激光外差光谱分辨率约为60 MHz, 即0.002 cm^-1。

图2

Fig.2

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	图2 光路布局图Fig.2 The layout of optical train

测量地点位于云南紫金山天文台观测站(以下简称观测站), 经、 纬度分别为101.18° E, 25.53° N, 海拔高度为2.0 km。 高分辨率激光外差太阳光谱测量装置参数设置如下: 探测器灵敏度50 μ V, 锁相放大器的增益为1, 积分时间为30 ms, 激光器注入电流为26~34 mA, 扫描周期为8 s, 激光控制器的温度为14.02 ℃, 扫描平均次数为30。 测量装置中本振激光器的波长调谐范围是2 830.5~2 835.0 cm^-1, 此波段内水汽吸收较强, 通过查询HITRAN2012数据库发现2 831.841 210和2 831.919 949 cm^-1处有水汽同位素(HDO)和甲烷的吸收线, 线强分别为2.003× 10²⁴和2.977× 10²¹ cm^-1· (mol· cm^-2)^-1, 水汽吸收线较为适宜用作水汽柱浓度反演, 对实测的太阳光谱进行归一化处理后, 获得高分辨率整层大气透过率谱, 如图3所示。

图3

Fig.3

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	图3 位于2 831.60~2 832.06 cm-1波段内实测的高分辨率整层大气透过率谱Fig.3 Total atmospheric spectral transmittance measured by high resolution laser heterodyne instrument between 2 831.60 and 2 832.06 cm-1

选择大气环境稳定、 晴朗无云、 气溶胶含量相对较低的天气条件, 利用Langley-plot方法对激光外差太阳光谱测量装置进行现场定标, 经波长标定及初步信号处理后得到太阳光谱。

为了判断在波数2 831.841 210 cm^-1处水汽与甲烷吸收的相对大小, 利用LBLRTM辐射传输模式分别计算了仅有水汽、 甲烷单种成分吸收的透过率谱, 计算结果如图4所示。 在波数2 831.841 210 cm^-1处水汽吸收所占比重更大, 为此拟在此波段进行水汽柱浓度的反演。

针对选取波段, 按光谱分辨率0.000 5 cm^-1进行插值, 得到插值后的计算透过率谱和实测值比较。 通过非线性最小二乘法与迭代相结合的方法, 调整水汽与甲烷的浓度, 使计算的透过率谱和实测值的均方根误差RMS最小。 如图5所示, 以11点10分时的观测数据为例, 进行了水汽柱浓度的反演, 图中给出了谱线拟合前后的计算透过率谱和实测值的对比。

在谱线峰谷处, 迭代后的透过率谱和实测透过率谱的相对差别较大。 这是由于激光外差太阳光谱测量装置带宽相对偏大, 实测透过率谱的峰谷被平滑了。 如果恢复实测透过率谱在峰谷处的精细结构, 则和迭代后计算透过率谱十分接近。 根据柱浓度计算公式, 得到水汽柱浓度反演结果如表1所示。

图4

Fig.4

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	图4 仅有水汽或甲烷吸收的计算透过率谱和实测的透过率谱对比Fig.4 Spectral transmittance calculated by LBLRTM only with water vapor and methane absorptions respectively and measured spectral transmittance

图5

Fig.5

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	图5 初始计算透过率谱和实测透过率谱(a)、 迭代后计算透过率谱和实测透过率谱(b)Fig.5 Calculated spectral transmittance (a) and using iteration or not (b), compared with measured spectral transmittance

表1

Table 1

表1(Table 1)

表1 水汽柱浓度反演结果 Table 1 Inversion results of water vapor column concentration 序号 测量时刻 (hh:mm) 水汽柱浓度反演 结果/(g· cm-2) 1 10:40 1.113 2 10:50 1.106 3 10:57 1.124 4 11:10 1.163

表1 水汽柱浓度反演结果 Table 1 Inversion results of water vapor column concentration

测量实验时, 利用微波辐射计同步进行水汽浓度观测。 在表1四个时刻下, 微波辐射计测量的水汽柱浓度分别为1.416, 1.412, 1.364和1.394 g· cm^-2, 并与激光外差太阳光谱测量装置反演的水汽柱浓度进行比较, 如图6所示。 图中显示, 两者的一致性相对较好, 最小相对偏差为16.59%, 最大相对偏差为21.69%。

图6

Fig.6

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	图6 水汽柱浓度反演结果与微波辐射计的观测结果对比Fig.6 Comparison of the inversion results of water vapor column concentration and observation results of microwave radiometer

反演的水汽柱浓度与实测结果的偏差主要是由反演算法误差和装置测量误差所导致的。 详细分析发现, 反演算法误差主要包括: ①辐射传输模式的计算误差; ②实际大气温度的测量误差; ③反演过程中由于甲烷浓度的不确定性引入的误差; ④由于实际大气中的HDO丰度和自然丰度存在一定的差异, 因此产生偏差^[15]。

装置测量误差包括: ①利用Langley-plot法对装置进行定标时存在误差; ②波长标定过程中的误差导致测量信号存在波长漂移; ③由于测量过程中系统噪声的影响, 包括激光器引起的散粒噪声、 激光强度相关噪声和探测器噪声, 使得测量的外差信号存在一定误差; ④从外差信号得到太阳光谱信号时, 由于背景信号及直流信号存在微弱起伏, 使得太阳光谱存在一定偏差。

由于该波段内同时包含水汽和甲烷的吸收, 在反演水汽柱浓度的同时, 对甲烷柱浓度也进行了反演。 甲烷柱浓度的反演方法与水汽柱浓度的反演方法类似。 在表1四个时刻下反演的甲烷柱浓度分别为3.227× 10¹⁹, 3.264× 10¹⁹, 3.332× 10¹⁹和2.995× 10¹⁹ molecues· cm^-2。 由于测量站点缺乏甲烷浓度的实测数据, 文中以甲烷初始柱浓度作为参考值(2.801× 10¹⁹ molecues· cm^-2), 发现反演的甲烷柱浓度相对初始柱浓度的数值平均增加了14.41%。

在云南紫金山天文台观测站, 利用实验室自行建立的高分辨率激光外差太阳光谱测量装置, 获得了3.53 μ m波段的高分辨率太阳光谱, 并基于逐线积分辐射传输模式, 采用非线性最小二乘法和迭代相结合的方法实现了实际大气整层水汽和甲烷柱浓度的综合反演, 反演的水汽柱浓度与微波辐射计实测结果的一致性较好。 研究表明, 激光外差太阳光谱测量装置结合反演算法是一种有效的整层大气透过率及水汽、 甲烷柱浓度的综合探测设备, 在多组分气体浓度探测方面具有广泛的应用。 后续将对反演算法进行优化完善, 并对激光外差太阳光谱测量装置进行降噪处理, 以期实现多组分气体浓度高度分布廓线的反演。