采用自研的FTIR光谱测量系统, 在室内近距离直接观测气体池中的氨气云团, 所采用的FTIR系统具体参数配置如表1所示。

表1

Table 1

表1(Table 1)

表1 FTIR系统主要参数 Table 1 Specifications of FTIR system 参数名称 参数值 波段范围/μ m 8~14(1 250~714 cm-1) 光谱分辨率/(cm-1) ~4 探测器尺寸/mm2 1× 1 探测器焦距/mm 26

表1 FTIR系统主要参数 Table 1 Specifications of FTIR system

在长期外场工作后, 其实测光谱相比正常光谱发生了显著的变形, 影响识别和定量精度。 如图2为对应状态下的仿真亮温谱, 与包含线形函数畸变时的实测氨气(NH₃)亮温光谱对比。

图2

Fig.2

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	图2 线形函数畸变导致的谱峰变形Fig.2 Spectral feature distortions due to poor ILS model

其中, 仿真亮温光谱使用标准吸收系数, 结合现场温压状态和浓度估值得到。 仿真光谱对应在设计参数下的理论预期, 从图2可以看到, 实测亮温光谱在光谱分辨率、 谱线形状、 谱峰位置上均出现了较大偏差, 且峰偏移程度随吸收强度增加而增加。 同时, 残差结构中包含了较多的谱峰信息, 这意味着信号模型未能完整、 准确反映测量信号变化过程, 会制约后续光谱解译和定量反演的效果。

根据傅里叶变换原理, 理论干涉图中的光程差应该是无限延伸的, 而实际仪器中, 光程差总是有限的。 这就对应在干涉图上叠加了一个矩形窗函数, 其在频域对应一个sinc函数

ILSideal=F[Rect(x)]-1=2L·sinc(2πνL)(1)

探测器焦距较长, 且光路准直误差及相位误差得到良好控制的情况下, 理想线形函数贡献占主导地位。 但是, 当探测器离轴, 或干涉仪两臂相对位置关系发生变化时, 会造成额外的线形贡献, 此时必须对相应畸变进行考虑和补偿。

1.2.1 有限孔径展宽及探测器离轴效应

对于探测器而言, 视场光阑并非点光源, 而是具有一定的孔径, 这就导致孔径边缘的光线与光轴上的光线存在夹角, 由此形成的轴上、 离轴光线光程差不同, 会造成入射光频率向低波数展宽, 对于频率为ν ₀的轴上光线而言, 夹角为θ 的离轴光线对应频率为ν ₀cosθ ; 此外, 光轴准直误差、 探测器偏移等效应均会造成离轴角变化, 影响固有线形函数的形状^[6], 其从机理上与有限孔径展宽类似, 可以合并考虑, 对应的线形函数反映了仪器自身的光谱响应特征, 被称作固有线形函数^[7](Inherent ILS)。 Jerome Genest等通过有限视场积分, 证明了探测器与光轴的相对位置关系, 对应了不同的频率分量^[8]

r=fν02ν2-112(2)

其中, r为到光轴的距离, f为探测器焦距, ν 为半径r对应的离轴光线频率。 理想情况下, 当探测器像面足够大时, ν 频率的能量能够完全被探测器所接收, 固有线形函数在频域对应一个矩形窗; 当离轴角度持续增大时, 受制于探测器尺寸、 形状因素, 更低频率的ν '能量只能被探测器部分接收, 从而导致固有线形函数低波数端发生变形。

图3为根据表1得到的仿真得到的不同探测器离轴程度下的固有线形函数ILS_inherent轮廓, 其中x轴为归一化波数坐标, 即 νν0; y轴为矩形探测器中心相对光轴的位移; z轴为线形函数的相对幅度。 可以看到, 当探测器在轴时(y=0), 固有线形函数基本为一矩形轮廓, 在低波数端的缓变下降是由矩形探测器对圆形光斑的截断所致; 随着探测器中心到光轴距离的增加, 固有线形函数逐渐向低波数展宽, 且幅值逐步下降, 这是因为离轴角逐渐增大过程中, 探测器所接收能量对应的频率范围, 以及落在探测器范围内的辐射通量发生变化所致。

图3

Fig.3

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	图3 仿真得到的不同探测器离轴程度下的线形函数Fig.3 Simulated ILS functions under different distances from optical axis

1.2.2 相位误差贡献

干涉仪相位误差包括两部分^[4]:

(1)仅依赖于频率的相位误差: 主要由过零点两侧非对称采样, 以及光电部分的频率依赖造成。 可以通过短双边干涉图求取低分辨率相位误差, 然后插值到高分辨率光谱图的方法来进行校正^[9];

(2)同时依赖于频率和光程差的误差: 包括运动过程中干涉仪两臂之间的相对倾斜(tilt)与剪切(shear)效应, 以及采样误差。

对于第二种情况, 由于其依赖于光程差x, 故无法通过短干涉图获取所有光程差位置的相位误差。 Piera Raspollini等证明了当干涉仪两臂发生倾斜或剪切时, 在校正掉第一种相位误差的前提下, 畸变干涉图可以表达为如下形式^[4]

Im(x)=A(x)∫0∞S(σ)cos[2πσx+ϕ(x)]dσ(3)

其中x为光程差, σ 为频率, S(σ )为原始光谱信号, I_m(x)为包含相位误差ϕ (x)的实测干涉图, A(x)为依赖于光程差的调制效率。 对应畸变光谱为:

Sm(σ)=FT[Im(x)]=S(σ)* ILSϕ(x)=S(σ)* FT{A(x)exp[iϕ(x)]}(4)

可以看到, 相位误差引起的畸变项ILS_ϕ (σ )是调制效率和相位误差A(x)和ϕ (x)的傅里叶变换, 而二者均是x的缓变函数, 可以用低阶多项式来表示; 进而经过傅里叶变换, 得到对应的光谱畸变项ILS_ϕ (σ )。

根据前述FTIR线形成因分析, 在发生线形畸变的情况下, 完整的仿真光谱表达式应为

S'(σ)=S(σ)* ILSideal* ILSinherent* ILSϕ(4)

根据表1所述光程差、 探测器焦距等参数, 分别构建ILS_ideal, ILS_inherent和ILS_ϕ 初值, 并将其与给定的仿真氨气光谱相卷积, 使用Levenberg-Marquardt方法, 以云团浓度程长积、 温度、 相位偏移程度、 有限孔径展宽等因素为变量, 以800~1 100 cm^-1范围内的亮温谱线均方根误差为代价函数, 进行非线性迭代优化, 最终得到结果, 见表2所示。

表2

Table 2

表2(Table 2)

表2 初值参数设置及迭代结果 Table 2 Initial values and iterative optimization results 迭代变量 初始值 收敛值 云团温度/℃ 27.00 28.415 探测器离轴距离/mm 0 0.300 云团浓度-程长积/(ppmv· m) 1 500 1 830 相位误差ϕ (x)截距/rad 0 π /5.19 相位误差ϕ (x)斜率 0 0.06 调制效率A(x)截距 1 0.989 调制效率A(x)斜率 0 -0.460 均方根误差 0.39 0.210

表2 初值参数设置及迭代结果 Table 2 Initial values and iterative optimization results

利用迭代优化得到的参数组合, 分别重构ILS_inherent, ILS_ϕ , 以及最终合成线形函数对比如图4所示。

图4

Fig.4

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	图4 不同因素对应的线形函数, 及其贡献对比 (a): 理想线形函数; (b): 固有线形函数; (c): 相位误差贡献; (d): 总的线形函数Fig.4 Retrieved ILS functions due to different sources (a): Ideal ILS; (b): Inberent; (c): Phase-error contribution; (d): Ttotal ILS

可以看到, 固有线形函数会影响谱峰位置, 而依赖于光程差的相位误差则会改变谱峰对称性。 将上述合成线形函数卷积到仿真光谱上, 实现对仿真光谱的线形函数补偿。

线形函数补偿后的仿真亮温光谱与实测亮温光谱对比如图5所示。

图5

Fig.5

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	图5 经过ILS补偿后的仿真光谱与实测光谱对比Fig.5 Comparison of ILS compensated simulated spectrum with measured spectrum

通过引入对ILS_inherent, ILS_ϕ 的考虑, 有效消除了残差中的谱峰相关结构。 图2、 图5的对比表明, 几种线形误差贡献的建模和补偿, 改善了仿真光谱与实测光谱的相似度。 这意味着完善线形函数模型的引入, 能够使光谱信号仿真流程更接近真实光谱产生过程; 同时也证明线形函数误差是红外光谱测量过程中的重要影响因素, 在精确解译和定量反演中, 必须考虑线形函数畸变带来的影响。