引用本文
梁业恒, 邓孺孺, 黄靖岚, 熊龙海, 秦雁, 刘朱婷. 典型重金属污染水体光谱特征分析——以广东省大宝山尾矿水为例[J]. 光谱学与光谱分析, 2019,39(10): 3237-3244.
LIANG Ye-heng, DENG Ru-ru, HUANG Jing-lan, XIONG Long-hai, QIN Yan, LIU Zhu-ting. The Spectral Characteristic Analysis of Typical Heavy Metal Polluted Water——a Case Study of Mine Drainage in Dabaoshan Mountain, Guangdong Province, China[J]. Spectroscopy and Spectral Analysis, 2019,39(10): 3237-3244.
Doi:10.3964/j.issn.1000-0593(2019)10-3237-08  
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典型重金属污染水体光谱特征分析——以广东省大宝山尾矿水为例
梁业恒1, 邓孺孺1,2,*, 黄靖岚3, 熊龙海1, 秦雁1, 刘朱婷4
1. 中山大学地理科学与规划学院, 广东 广州 510275
2. 广东省水环境遥感监测工程技术研究中心, 广东 广州 510275
3. 中山大学新华学院, 广东 广州 510520
4. 广东省环境监测中心, 广东 广州 510308
*通讯联系人 e-mail: eesdrr@mail.sysu.edu.cn

作者简介: 梁业恒, 1987年生, 中山大学地理科学与规划学院博士后 e-mail: liangyeheng@163.com

收稿日期: 2018-08-27 接受日期: 2019-01-06
基金: 中国博士后科学基金资助项目(2017M612792), 国家自然科学基金项目(41071230和41701222), 广东省省级科技计划项目(2017B020216001), 广东省自然科学基金项目(2017A030313238)资助
摘要

目前水体重金属遥感反演相关研究仍比较薄弱。 自然界中重金属污染水体的光谱特征研究是重要的基础性工作, 是将来实现卫星遥感反演时波段选择的重要理论依据, 也是遥感反演模型所必须的基础参数。 首先利用Analytical Spectral Devices(ASD)光谱仪, 测量获得以大宝山尾矿水为例的典型重金属污染水体在两种水深和两种光照条件下的离水反射率光谱曲线, 发现在600~700 nm(红波段)均有稳定的反射峰, 然后进一步与自然界常见的两类水体(浑浊水体和富营养化水体)的反射峰位置进行对比, 发现: 以长湖水库石英砂厂附近为例的浑浊水体反射峰在550~700 nm(绿、 红波段), 以北江韶关冶炼厂附近为例的富营养化水体反射峰在550~600 nm(绿波段), 3种水体的反射峰位置各异, 说明该重金属污染水体反射率光谱与这两类水体具有很好的可分性。 然后在测量水体反射率基础上, 结合水质遥感模型和进行室内消光系数测量, 反演得到大宝山尾矿水体的总散射系数和总吸收系数光谱, 并进一步分离水分子吸收作用, 最终得到水中成分的综合吸收系数光谱曲线, 结果表明: 在紫光波段吸收最强, 在红光波段吸收最弱; 具体表现为: 从400 nm开始, 吸收系数快速递减, 在蓝绿光波段递减速度变缓, 从黄光波段又开始快速递减, 到676 nm达到极小值, 然后又快速增强至750 nm, 随后变化减缓。 最后结合水样的水质化验结果, 对该重金属污染水体的光谱成因进行分析, 发现现场水色和水中成分的综合吸收系数光谱特征皆与作者前期研究测量获得的硫酸铁溶液颜色及其吸收系数光谱特征吻合, 因此认为水中成分的光谱特征是由硫酸铁及其水解产物所引起。 以上说明该重金属污染水体的光谱特征明显, 反射峰和强吸收波长位置明确, 这是将来利用卫星遥感手段反演水中重金属浓度的重要特征波段。 该研究获得了以大宝山尾矿水为例的典型重金属污染水体反射率、 消光系数、 散射系数和吸收系数的光谱结果, 为日后推广至其他种类重金属矿的尾矿水体及水中成分光学参数反演提供方法依据, 也为将来利用卫星遥感技术对水中重金属浓度进行定量提取打下良好的理论基础。

关键词: 水体重金属污染; 反射率光谱; 吸收光谱; 光谱特征分析; 水体重金属遥感
中图分类号:O657.3 文献标志码:A
The Spectral Characteristic Analysis of Typical Heavy Metal Polluted Water——a Case Study of Mine Drainage in Dabaoshan Mountain, Guangdong Province, China
LIANG Ye-heng1, DENG Ru-ru1,2,*, HUANG Jing-lan3, XIONG Long-hai1, QIN Yan1, LIU Zhu-ting4
1. School of Geography and Planning, Sun Yat-sen University, Guangzhou 510275, China
2. Guangdong Engineering Research Center of Water Environment Remote Sensing Monitoring, Guangzhou 510275, China
3. Xinhua College of Sun Yat-sen University, Guangzhou 510520, China
4. Guangdong Environmental Monitoring Center, Guangzhou 510308, China
*Corresponding author
Abstract

At present, the research on remote sensing inversion of heavy metal in water is still relatively weak, therefore the study on the spectral characteristic of heavy metal polluted water in nature is an important basic work, which is an important theoretical basis for the band selection when realizing the remote sensing inversion, and the measuring results are also the important parameters necessary for the remote sensing inversion model in the future. Firstly, using Analytical Spectral Devices (ASD) spectrometer, measuring the water-leaving reflectance spectrum curve of mine drainage of Dabaoshan Mountain as an example of typical heavy metal polluted water under two different water depths and light conditions, we found that there was a stable reflection peak in 600~700 nm (red light). Then further comparing the reflection peak position of mine drainage of Dabaoshan Mountain with two types of water (turbid water and eutrophication of water) which are common in nature, we found that the reflection peak position of Changhu Reservoir near the Quartz Factory as an example of turbid water was in 550~700 nm (green and red band) and that of Beijiang River near the Shaoguan Smelter as an example of eutrophication of water was in 550~600 nm (green band), and the position of the reflection peak of these three kinds of water was different, which means that the reflection spectrum of this heavy metal polluted water has a good separability with these two common types of water. On this basis, through a combination of water quality remote sensing model and the indoor water extinction coefficient measurements, we obtained the scattering coefficient and absorption coefficient spectrum of the mine drainage of Dabaoshan Mountain, and further eliminated water molecules absorb effect, finally got the absorption spectrum curve of compositions in this heavy metal polluted water, with the results showing that: it absorbed the strongest in purple band, while the weakest in red band; Starting from 400nm, the absorption coefficient decreased rapidly, then slowdown in the blue and green light band; arrived at the yellow light band, it decreased rapidly again until 676 nm, which reached the minimum; then it increased rapidly to 750nm, and then the change slowed down. Finally, combined with the water quality test results of water samples, the causes of the spectrum of the heavy metal polluted water were analyzed, and we found that the water color in-situ and its absorption coefficient spectrum characteristics were consistent with the color and absorption coefficient of ferric sulfate solution measured in our previous study, therefore we considered that the spectral characteristic of this water sample was caused by the ferric sulfate and its hydrolysate. The results above showed that the absorption spectrum of the mine drainage of Dabaoshan Mountain had obvious characteristics, and the position of the reflection peak and strongest absorption wavelength was clear, which were the important characteristic bands for future extraction of heavy metal concentration in water using satellite remote sensing technique. In this paper, the reflectance spectrum, extinction coefficient spectrum, scattering coefficient spectrum and absorption coefficient spectrum of the mine drainage of Dabaoshan Mountain as an example of typical heavy metal polluted water were obtained for the first time, which provides a method basis for the optical parameters inversion of drainage in other heavy metal mines and also lays a good theoretical foundation for the quantitative extraction of heavy metal concentration in water using remote sensing technology in the future.

Keyword: Heavy metal polluted water; Reflectance spectrum; Absorption spectrum; Spectral characteristic analysis; Remote sensing of heavy metal in water
引 言

随着我国工业化的快速发展, 对矿区资源开采力度不断加大, 水体重金属污染事件近年来愈发频繁, 污染规模不断扩大, 对人类生命安全造成严重威胁。 卫星遥感在环境监测方面可以发挥其宏观大范围的优势, 将来对水体重金属污染监测具有巨大的应用潜力。 邓孺孺等[1, 2]早已建立起水中各组分浓度与遥感反射率的函数表达式, 但目前水体重金属遥感的有效提取尚未得到真正实现, 仍停留在模型研究的理论阶段。 为了使水体重金属的遥感反演得以应用, 亟需解决以下两方面问题: (1)自然界重金属污染水体的地面光谱特征如何? 是否存在特征吸收(或反射)波段? 这是将来应用到卫星影像反演时进行敏感波段选择的重要理论依据; (2)根据目前的水质遥感模型, 仍需要测量得到该模型所需的水中组分光学参数, 如各种重金属的吸收系数、 散射系数、 散射相函数等。 针对第二方面问题, 作者在前期研究中已开展了部分常见重金属的光学参数测量工作, 获得了水中铜、 铁、 镉常见化合物的吸收系数(或消光系数)[3, 4, 5], 但重金属的光学参数库仍需不断扩充和完善。 针对上述两方面问题, 选择存在典型重金属污染问题的广东省韶关市大宝山尾矿水体作为研究对象, 结合野外和室内光谱测量实验获得其反射率和消光系数光谱, 然后进一步计算得到水中成分的吸收系数光谱曲线, 最后对光谱结果进行特征分析、 可分性讨论和成因分析。

近年来, 关于重金属污染水体方面的研究, 学者主要围绕水中重金属的形态分布特征及迁移转化规律[6, 7, 8, 9]和污染特征分析及其污染评价[10, 11, 12, 13]等方面进行, 而关于此类水体的光学参数获取及其光谱特征分析等方面研究尚未见报道, 本研究获得其反射率、 消光系数、 散射系数和吸收系数的光谱结果, 这为将来利用遥感手段反演水中重金属浓度时, 选择敏感波段提供重要理论依据, 同时水样的散射系数、 吸收系数等光学参数皆是今后水体重金属遥感反演模型所需的重要基础参数。

1 实验部分
1.1 研究区域

选取的研究区域大宝山是一个以铁锌矿为主多种重金属复合的矿山, 其尾矿水富含铁、 锌、 铜、 镉、 铅等重金属, 该区域对研究自然界水体受到重金属污染后的光谱特征非常适合。 野外光谱测量实验选择晴朗天气进行, 光照条件强且稳定, 共选取了5个水体样点进行了反射率光谱测量, 测量样点具体经纬度如表1所列, 地理位置如图1所示。 为了研究不同水深和光照条件对重金属污染水体反射率光谱的影响, 在此类水域选取了3类样点[图1(a)]: A点水深较浅, 不超过0.5 m; B点水深较深, 超过1 m; C点为阴影区。 同时为了进一步讨论该重金属污染水体与自然界常见的两类水体反射率光谱特征的区别, 同时选取了长湖水库石英砂厂附近的河流作为浑浊水体类型[D点, 图1(b)]和韶关钢铁厂附近的北江作为富营养化水体类型[E点, 图1(c)]进行对比。

图1 采样点地理位置
(a): 大宝山尾矿水(A, B, C处); (b): 长湖水库石英砂厂附近的河流(D处); (c): 韶关钢铁厂附近的北江(E处)Fig.1 The sampling points location
(a): Mine drainage in Dabaoshan Mountain (Point A, B, C); (b): River near Quartz Factory in Changhu Reservoir (Point D); (c): Beijiang River near the Shaoguan Smelter (Point E)

表1 光谱测量样点的经纬度 Table 1 The latitude and longitude of sampling points for spectral measurement
1.2 水体反射率测量方法

水体反射率光谱测量实验采用目前普遍接受的水面测量法[14], 为了消除先后测量标准板和目标水体所引起的入射辐照度的变化, 实验采用双通道ASD地物光谱仪, 可使标准板和待测水体在光照条件完全一样的情况下进行测量, 示意图如图2所示。 测量波长范围为350~950 nm, 光谱采样间隔为1 nm。

图2 水体反射率光谱测量示意图Fig.2 The schematic diagram of water reflectance spectral measurement

由于水面的波动性, 总会有光线经过镜面反射进入光谱仪探头, 从而令水体反射率在测量过程不断地变化。 而水面镜面反射光来自太阳耀光和天空光, 故需分别对二者进行消除。

根据唐军武等[14]的研究, 通过光谱仪在极短积分时间内对目标水体测量多组数据(本次实验积分时间为17 ms, 测量次数为30组), 再测量遮挡直射光后的标准板反射辐亮度, 可依次将太阳耀光和天空光的影响消除。 最后, 利用式(1)进行待测水体反射率计算

Rw=R0LwL0(1)

其中, Rw为待测水体反射率; R0为标准板反射率, 为已知量; Lw为消除镜面反射后的离水辐亮度; L0为光谱仪测量到的标准板辐亮度。

1.3 分离水分子的水中成分吸收系数光谱反演原理

在获得了水样反射率的基础上, 结合水质遥感模型, 进一步计算水样的吸收系数光谱。 根据邓孺孺等人提出的水质遥感模型[1], 在水深很大的时候, 离水反射率R可表达为

R=BP(Θ)4μK(2)

其中, P(Θ )为散射相函数, μ 为观测几何参数, K和B分别为水样的总消光系数和总散射系数。

总消光系数K可以通过室内实验测量获得, 因此, 总散射系数B即可利用式(2)反算得到, 进而计算得到总吸收系数A, 再分离水分子的吸收, 最终得到水中成分的综合吸收系数。

1.3.1 测量水样总消光系数

水样总消光系数K按照邓孺孺等提出的测量方法获得, 测量原理是: 通过测量不同水层厚度的水样透射辐亮度, 采用比值法计算得到。 具体测量方法可参照邓孺孺等相关文献[15, 16], 受篇幅限制在此不再赘述。

采集与前面测量反射率同一处的水样25 L带回实验室内, 测量水层厚度依序从1 cm增加到15 cm, 每次间隔为1 cm。 水样总消光系数K计算公式如式(3)

K=-1h1-h2lnL1L2(3)

其中, L1为测量厚度h1水样的透射辐亮度, L2为测量厚度h2水样的透射辐亮度。

1.3.2 计算水样总吸收系数光谱

假设测量水体为朗伯体, 散射强度各向同性, 故认为散射相函数P(Θ )=1; 观测几何参数μ 由当时实地光谱测量环境决定, 具体计算方式为

μ=secθz+secθv(4)

其中, θ z为测量时候太阳天顶角(通过查万年历获得实验时候该处的太阳天顶角为37° ), θ v为光谱仪测量方向天顶角(由测量者决定, 本次实验为45° )。

因此, 式(2)中只有总散射系数B未知, 将式(3)和式(4)代入式(2), 即可计算出水样总散射系数B为

B=4μKRP(Θ)(5)

而水样总消光系数K是由总散射系数B和总吸收系数A组成, 所以, 水样总吸收系数A可用下式计算

A=K-B(6)

1.3.3 分离水分子的吸收

水中成分的吸收系数才是最终水体重金属遥感模型所需参数, 因此需将水分子的吸收作用分离。 此时, 我们认为式(6)中水样的总吸收系数A包含了水分子的吸收系数α w和水中成分的综合吸收系数α HM, 即

A=αw+αHM(7)

水分子的吸收系数α w是稳定的物理参数, 已被邓孺孺等测量出来[16], 最终分离水分子后的吸收系数可由式(8)计算

αHM=A-αw(8)

以上各光学参数的测量(或计算)结果的单位均为cm-1。

2 结果与讨论
2.1 实验结果

根据1.2节的原理得到5个实验地点的水体反射率光谱如图3所示。

图3 不同类型水体的离水反射率光谱曲线Fig.3 The reflectance spectra of different kinds of water

式(2)适用于水深很大的情况, 同时也是为了避免水底反射的影响, 因此我们挑选光照强烈(非阴影区)水深较大的B点为例进行水样光学参数反演。 根据1.3节的原理, 得到该处总消光系数、 总散射系数、 总吸收系数光谱如图4所示。 总散射系数光谱特征与反射率光谱相似, 总吸收系数光谱则与之呈很好的“ 互补” 关系(散射强, 则吸收弱; 吸收强, 则散射弱), 说明该重金属污染水体中的成分, 在400~606和715~900 nm范围以吸收为主, 在606~715 nm范围以散射为主。

图4 大宝山尾矿水(B点)总消光系数、 总散射系数、 总吸收系数光谱(400~900 nm)Fig.4 The total extinction coefficient, scattering coefficient and absorption coefficient spectra (400~900 nm) of mine drainage in Dabaoshan Mountain (Point B)

图5为分离水分子吸收作用前后, B点水样和水中成分的吸收光谱对比。 由于水分子在近红外波段有强烈吸收, 可见如不分离该吸收作用, 会使水中成分的吸收光谱在近红外波段(700~900 nm)的计算值偏大。

图5 大宝山尾矿水吸收光谱(B点)在分离水分子吸收的前后对比Fig.5 Comparison of absorption spectra before and after separation of water molecule absorption of mine drainage in Dabaoshan Mountain (Point B)

2.2 大宝山尾矿水反射率光谱特征分析

大宝山尾矿水三处的水体反射率光谱曲线如图6所示。

图6 大宝山尾矿水反射率光谱曲线Fig.6 The reflectance spectra of mine drainage in Dabaoshan Mountain

从图6可发现: 在350~550 nm, 水体反射率在4%以下; 从550 nm开始反射率迅速增大, 在650 nm附近达到最大值, 最高可达14%以上, 随后迅速减小; 在750~950 nm, 水体反射率降为7%以内。 水体反射率在水深较浅区域(A点)最高, 水深较深区域(B点)次之, 而在阴影区(C点)最低, 这是由于浅水区受到底质反射的影响, 反射率会比深水区和阴影区高。 对比三个样点测量结果对比可知, 大宝山矿尾水在不同水深和光照条件下在600~700 nm(红波段)的反射峰均存在, 说明其反射光谱特征稳定。 这一反射特征与现场水体颜色呈现砖红色吻合(图7), 说明反射率光谱测量结果合理。

图7 大宝山尾矿水现场照片Fig.7 Photo of mine drainage in Dabaoshan Mountain

2.3 大宝山尾矿水中成分吸收光谱特征分析

为了更好分析分离水分子吸收后大宝山尾矿水中成分的吸收光谱特征, 在波段上用相应颜色标注(近红外波段用深红色表示), 如图8所示。

图8 分离水分子吸收后大宝山尾矿水中成分(B点)吸收光谱(400~900 nm)Fig.8 Absorption spectrum after separation of water molecule absorption of composition of mine drainage in Dabaoshan Mountain (Point B) from 400 to 900 nm

结果显示, 该吸收光谱特征为: (1)在紫光波段吸收最强, 在红光波段吸收最弱; (2)从400 nm开始, 吸收系数快速递减, 在蓝绿光波段递减速度变缓, 从黄光波段开始又快速递减, 到676 nm达到极小值, 然后又快速增强至750 nm, 随后在近红外波段变化减缓, 吸收作用与黄绿光波段相当。

2.4 大宝山尾矿水中成分的光谱成因分析和水体反射率光谱可分性讨论

为了讨论大宝山尾矿水中成分的光谱成因, 我们采集与光谱测量位置相同的水样进行化验分析, 得到的化验分析结果如表2所示, 从中可知大宝山尾矿水体中重金属以含铁、 锌为主, 二者共占了参与化验的重金属含量的99%以上; 而配位体则以硫酸根为主, 也是占了参与化验分析配位体含量的99%以上, 故可推断大宝山矿尾水体主要含有硫酸铁、 硫酸锌等化合物及其水解产物。 水中成分的吸收光谱与之前作者测量得到的硫酸铁溶液吸收光谱的吸收集中在紫蓝波段吻合[4], 而且从图7可观察到尾矿水体颜色为砖红色, 这也与硫酸铁溶液及其水解产物颜色一致, 这说明了水样的红光反射峰及水中成分的吸收光谱特征是由硫酸铁及其水解产物所引起。

表2 采样点的水质化验结果* Table 2 The water quality test results of sampling points

为了讨论重金属污染水体的反射率光谱与自然界两种常见类型水体的可分性, 同时测量了长湖水库石英砂厂附近的浑浊水体和北江韶关冶炼厂附近的富营养化水体的反射率曲线(见图3), 并对这两种水体也进行采样化验分析(见表2)。 从图3可见, 受到重金属污染的水体反射率光谱均有别于这两类水体, 具体表现为: (1)长湖水库石英砂厂水体反射率在550~700 nm(绿、 红波段)有一宽反射峰, 而大宝山尾矿水体在550~600 nm(绿波段)反射率较600~700 nm(红波段)低。 长湖水库水体反射率曲线表明该水体以反射绿、 红光为主, 同时从化验结果来看, 该处水体的CODMn、 氨氮等水质参数含量较低, 而浑浊度相对较高, 说明水体浑浊, 含沙量高, 故现场水体呈现泥黄色, 与其反射率光谱特征吻合。 而大宝山尾矿水体则以反射红光为主显现出的是砖红色, 与该浑浊水体有区别。 (2)韶关冶炼厂附近的北江水体从化验结果来看, 该处水质的总磷、 总氮和叶绿素a含量达到了水体富营养化标准。 其反射率整体不高, 在550~600 nm(绿波段)有一反射峰, 故现场水体呈现暗绿色, 而大宝山尾矿水体的反射峰则在600~700 nm(红波段), 二者反射峰刚好错开。

综上所述, 大宝山尾矿水体的反射率光谱特征区别于自然界常见的两种类型水体(浑浊水体和富营养化水体), 其独特的光谱响应波段由硫酸铁及其水解产物所引起。

3 结 论

利用ASD光谱仪, 首次获得了以大宝山尾矿水为例的典型重金属污染水体的反射率、 消光系数、 散射系数和吸收系数的光谱曲线。 一方面, 水体反射率光谱结果显示其在600~700 nm存在稳定的反射峰, 并与浑浊水体和富营养化水体反射率光谱进行对比分析, 认为该反射峰可作为区分该重金属污染水体的特征波段; 另一方面, 水中成分的吸收光谱特征明显, 强吸收(紫蓝光波段)和吸收谷(红光波段)波长位置十分明确, 结合化验结果来看, 大宝山尾矿水主要含硫酸铁为主, 其吸收光谱特征与此相吻合。 以上皆是将来利用卫星遥感手段进行提取的重要特征波段: 吸收谷使对应遥感波段影像明亮, 吸收峰则使对应遥感波段影像暗淡, 类似归一化植被指数, 如果将这两类波段进行比值运算, 可大大突出这类重金属污染水体在遥感影像上的信息。

将来进一步与已有的水质遥感模型相结合, 以此为突破口, 应用到国家将要发射的搭载着高光谱成像传感器的卫星上(如高分五号), 可望实现水体重金属浓度的定量遥感反演这一难题。 所采用的水体光学参数反演方法, 可推广至其他典型重金属矿尾矿水体(如铜矿、 镉矿等), 为完善重金属光学参数库提供方法依据, 同时也为将来深入研究成分更为复杂的重金属污染水体的光谱特征及实现其浓度定量遥感反演提供基础参数和打下良好的理论基础。

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