太赫兹时域光谱与频域光谱研究综述

引用本文

曹灿, 张朝晖, 赵小燕, 张寒, 张天尧, 于洋. 太赫兹时域光谱与频域光谱研究综述. 光谱学与光谱分析, 2018,38(9): 2688-2699
CAO Can, ZHANG Zhao-hui, ZHAO Xiao-yan, ZHANG Han, ZHANG Tian-yao, YU Yang. Review of Terahertz Time Domain and Frequency Domain Spectroscopy. Spectroscopy and Spectral Analysis, 2018,38(9): 2688-2699. 复制到剪切板

Doi: 10.3964/j.issn.1000-0593(2018)09-2688-12
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太赫兹时域光谱与频域光谱研究综述

曹灿^1,², 张朝晖^1,^2,^*, 赵小燕^1,², 张寒^2,³, 张天尧^1,², 于洋^1,²

1. 北京科技大学自动化学院, 北京 100083

2. 北京市工业波谱成像工程技术研究中心, 北京 100083

3. 北京科技大学计算机与通信工程学院, 北京 100083

*通讯联系人 e-mail: zhangzhaohui@ustb.edu.cn

作者简介: 曹灿, 1992年生, 北京科技大学控制科学与工程系博士研究生 e-mail: 18810699648@163.com

收稿日期: 2017-07-11 接受日期: 2017-11-28

基金项目: 国家自然科学基金项目(61302007), 中国博士后科学基金项目(2017M610771)和北京科技大学中央高校基本科研业务费专项资金项目(FRF-BD-16-005A)资助

摘要

近年来太赫兹技术因其重要的理论研究价值和广泛的应用前景引起了科学界的普遍关注。太赫兹光谱技术作为太赫兹科学发展的主要方向之一, 可分为频域光谱与时域光谱两种。它的出现解决了太赫兹波段下无法产生宽带辐射源的难题, 使得光谱学上存在的太赫兹断层得以填补。随着这项技术的发展, 对太赫兹波段下物质特性的研究也逐步拓展到生物医学、材料、通信、安检为代表的各个领域。从产生原理、性能特点、应用领域等方面对两种光谱进行比较, 进而阐述了两种太赫兹光谱的优缺点以及其应用优势。

关键词: 太赫兹光谱; 频域; 时域; 发射器与探测器; 性能特点; 应用领域

中图分类号:O433 文献标识码:R

Review of Terahertz Time Domain and Frequency Domain Spectroscopy

CAO Can^1,², ZHANG Zhao-hui^1,^2,^*, ZHAO Xiao-yan^1,², ZHANG Han^2,³, ZHANG Tian-yao^1,², YU Yang^1,²

1. School of Automation & Electrical Engineering, University of Science and Technology Beijing, Beijing 100083, China;

2. Beijing Engineering Research Center of Industrial Spectrum Imaging, Beijing 100083, China

3. School of Computer & Communication Engineering, University of Science and Technology Beijing, Beijing 100083, China;

Abstract

In recent years, terahertz wave has attracted much attention and interest from the scie.pngic community because of its important theoretical research value and broad application prospects. Terahertz spectroscopy is one of the main directions of terahertz scie.pngic development, which is divided into two types: frequency domain spectrum and time domain spectrum. Its appearance has solved the problem of producing broadband radiation source in terahertz band, and made the terahertz fault in spectroscopy to be filled. With the development of this technology, the research about the radiation characteristics of terahertz has been gradually extended to the biomedicine, materials science, communication science, security inspection fields and so on. This paper compares the two kinds of spectrum from the production principle, performance characteristics and application ,and it introduces in detail the advantages and disadvantages as well as the superiority in some research fields of two kinds of terahertz spectrum.

Key words: Terahertz spectroscopy; Frequency domain; Time domain; Emitter and detector; Performance characteristics; Application

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引言

太赫兹(Tera Hertz)波一般指频率在0.1~10 THz之间的电磁波, 其波长大概在0.03~3 mm范围内, 介于微波与红外之间。该波段在电磁波谱中所处位置特殊, 相关理论介于宏观电磁学与微观光子学之间的过渡区^[1]。与传统光源相比, 太赫兹波具有瞬态性、低能性、宽带性以及相干性等许多独特的优势。同时, 太赫兹波谱也因其极强的透射性、较高的分辨率及与生物大分子作用敏感等良好性能, 被应用到越来越多的领域当中。

太赫兹辐射在19世纪已经为人们所发现。然而, 由于一直缺乏成熟稳定的辐射源和探测器, 太赫兹谱段的物质特性一直是科学界的“ 真空地带” 。直到20世纪80年代, 美国Bell实验室的Auston等发现了砷化镓光电导探测效应^[2], 太赫兹发射器和探测器进而相继出现, 而一种可靠、稳定的研究太赫兹谱段物质特性的科学工具— — 太赫兹光谱技术也随即问世, 为太赫兹的研究与探索提供了一个行之有效的方法。

从事太赫兹光谱技术研究的基础平台装置是太赫兹光谱仪。早期出现的太赫兹光谱仪为时域光谱仪, 在20世纪80年代由AT& T公司的Bell实验室和IBM公司的Watson TJ研究中心研制出来, 目前已经得到广泛应用。但直到近几年, 太赫兹频域光谱仪才由Toptica, Emcore等太赫兹仪器生产商推向国际市场, 它的出现在一定程度上弥补了时域光谱仪所存在的不足, 并与时域光谱仪形成互补的态势。

1 太赫兹时域光谱

太赫兹时域光谱是将Tera Hertz(THz)脉冲与样品发生相互作用, 测量作用后的THz电场强度随时间的变化曲线。若需要, 可对时域曲线进行傅里叶变换, 计算出样品的频域强度及相位信息。

1.1 太赫兹时域光谱仪

进行太赫兹时域光谱研究的基础平台装置为太赫兹时域光谱仪。典型的太赫兹时域光谱仪由超快脉冲激光器、 THz发射器、 THz探测器及时间延迟控制器等组成。

1.1.1 发射器

这里所采用的太赫兹发射器为宽带脉冲辐射源。目前大多数宽带脉冲辐射源都是由超短激光脉冲激发半导体材料后产生的。光电导偶极天线技术与光学整流效应是最常见的两种方法。

(1) 光电导方法

20世纪90年代初, Auston和Grischkowsky等用光电导偶极天线技术产生了THz电磁辐射脉冲^{[3, 4, 5]}: 用光电导材料作为辐射天线, 用光子能量大于半导体禁带宽度的超短脉冲激光照射半导体材料, 激发产生电子-空穴对; 被激发的自由载流子在外加偏置电场的作用下瞬时加速, 产生电流强度迅速增加的瞬态电流, 将储存的静电势能以电磁脉冲的形式释放出来, 并通过天线向自由空间传播, 如图1所示。

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	图1 典型光电导天线装置Fig.1 Schematic diagram of typical photoconductive antenna device

鉴于弛豫时间的尺度范围, 当激发光脉冲的脉宽在飞秒尺度时, 所辐射的脉冲宽度将位于皮秒量级, 即以太赫兹电磁波为主的脉冲。这一电流脉冲在远场的太赫兹辐射场强与该电流脉冲的时间微分具有相同的形式

$E_{THz} = \frac{1}{4 π ε_{0}} \frac{A}{c^{2} z} \frac{\partial J (t)}{\partial t} = \frac{Ae}{4 π ε_{0} c^{2} z} \frac{\partial N (t)}{\partial t} μ E_{b}$ (1)

其中A是光生载流子照射的面积, ε ₀是真空介电常数, c是真空光速, z是测量点距太赫兹发射源的距离, N是光生自由电子的密度, e是电子电荷, μ 是电子的迁移率, E_b则是偏置电场的场强。通过式(1)可知, 光电导偶极天线技术产生的太赫兹辐射场强的大小主要受电子迁移率μ 、偏置电场场强E_b以及光生自由电子的密度N等因素的影响。作为产生太赫兹脉冲关键部件的光电导材料, 其应具有高的载流子迁移率, 高的介质耐击穿强度, 低的带隙和尽可能短的载流子寿命。这是因为光电导天线辐射太赫兹波远场与光电导材料载流子迁移率成正比(主要是电子迁移率μ ), 所以光电导材料载流子迁移率越高, 产生的太赫兹辐射峰值越高。光电导天线发射电磁脉冲的能量主要来源于天线结构中储存的静电势能。如果天线两端的偏置电压E_b越高, 太赫兹辐射的强度就越高。具有高介质耐击穿强度的光电导体, 能够经受更高的偏置电压, 同样可以产生峰值较高的太赫兹辐射场。同时, 低的带隙和尽可能短的载流子寿命又能通过影响光生自由电子的密度N来提高太赫兹辐射的场强, 因此经常在半导体材料中引入适当浓度的缺陷, 形成陷阱或复合中心以减少载流子的寿命。

通常情况下, 光电导天线材料一般选用Si、掺Cr的GaAs、掺Fe的InP等。其特性参数对比如表1所示。

表1 光电导材料性能对比^{[6, 7]} Table 1 Performance comparison of photoconductive materials

(2)光整流方法

当两束光线在非线性介质中时, 它们将发生混合, 从而产生和频振荡与差频振荡现象。如果入射到非线性介质中的是超短脉冲激光, 由差频振荡效应会辐射出一个低频的电磁脉冲。当入射激光的脉宽在亚皮秒量级时, 则辐射出的电磁脉冲的频率上限就会在太赫兹量级, 这是因为所辐射的电磁波的频率上限与入射激光的脉宽有关。该现象被称为太赫兹光整流效应, 是一种非线性效应, 是电光效应的逆过程, 如图2所示。该装置不需要外接偏置电场, 可以采用整块电光晶体作为辐射器。

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	图2 光整流效应Fig.2 Optical re.pngication effect

经理论推导可得到光整流产生的太赫兹辐射, 在远场近似下的太赫兹电场强度为^[8]

$E_{THz} \propto X^{(2)} \frac{\partial^{2} I (t)}{\partial t^{2}}$ (2)

其中, X⁽²⁾表示二阶非线性极化率, I(t)为极化电流的时变函数。然而, 实际使用的非线性晶体在太赫兹波段吸收损耗往往特别显著。现在将晶体对太赫兹波吸收损耗考虑进去^{[9, 10]}, 则入射波到太赫兹波能量转换效率可表示为

$η_{THz} \approx \frac{8 Ω^{2} d_{eff}^{2} L^{2} I}{ε_{0} n_{opt}^{2} n_{THz} c^{3} α_{THz}^{2}}$ (3)

其中, Ω 为太赫兹波的角频率, d_eff为有效非线性光学系数, I为入射光强, ε ₀为真空中的介电常数, c为真空中的光速, L为非线性晶体的长度, α _THz为太赫兹波段晶体的吸收系数, n_opt和n_THz分别为入射激光和太赫兹波的折射率。

根据光整流的效率转换式(3)可知, 性能良好的非线性晶体应具有较大的有效非线性光学系数、较小的吸收系数, 同时还要求晶体具有较宽的透光范围、较大的抗损伤阈值以及良好的机械性能与物理化学性能。

目前, 常见的用于产生太赫兹波的非线性晶体有LiNbO₃, GaAs, ZnTe和DAST等, 相关的性质参数如表2所示。

表2 常用的光整流晶体的基本性质^{[11, 12, 13, 14]} Table 2 Basic properties of Frequently-used optical re.pngication crystals

比较光电导和光整流这两种产生太赫兹脉冲的机制可知: 用光电导天线辐射的太赫兹脉冲能量通常要比用光整流效应所产生的太赫兹脉冲的能量强。这是因为光整流效应产生的太赫兹波的能量仅仅来源于入射的激光脉冲能量, 而光电导天线辐射的太赫兹波能量则主要来自外加的偏置电场, 如果要想获得能量较强的太赫兹脉冲, 可以通过调节外加电场的大小来实现。同时, 光整流效应产生的太赫兹脉冲较光电导天线所产生的脉冲而言频率更高、频谱宽度更宽。二者相关参数对比如表3所示。

表3 太赫兹脉冲发射源的比较 Table 3 Comparison of terahertz pulse emission sources

此外, 产生宽带太赫兹脉冲辐射的方法还有等离子体振荡、光激发电子非线性传输线等。

1.1.2 接收器

太赫兹时域光谱仪中的接收器, 需要使用相干探测器。目前最常用的方法是光电导采样和自由空间电光采样, 这两种方法都是通过记录太赫兹辐射电场信号的时域波形, 并由傅里叶变换得到其振幅和相位的频率分布。

(1)光电导采样

光电导采样是最早用于探测太赫兹脉冲的相干探测方法^[15], 由Auston利用RO-SOS实现, 其基于光电导发射机理的逆过程^[16]: 以半导体光电导天线作为太赫兹接收元件, 采样脉冲激发光电导介质产生自由载流子, THz电场作为偏转电场, 促使载流子运转产生电流, 利用所产生的光电流与太赫兹驱动电场成正比的特性, 可测量太赫兹瞬间电场。再通过THz脉冲与采样脉冲之间的不同时间延迟就能确定整个THz电场。目前这种方法常采用的材料是低温生长的GaAs、半绝缘的GaAa、半绝缘的InP等。

(2)自由空间电光采样

该方法基于探测光与太赫兹辐射在电光晶体中激发的线性电光效应^[17], 即电光晶体的折射率与外加电场成比例改变的现象。这是光整流效应的逆效应, 是三个波束非线性混合的过程。这种效应能够将线性偏振的采样脉冲转换为稍椭圆的偏振脉冲, 对该椭圆度进行测量, 就能获得当采样脉冲到达时的瞬态THz电场。与光电导采样类似, 利用THz脉冲与采样脉冲之间不同的时间延迟可以确定整个THz电场。自由空间电光采样常使用的材料是GaP, ZnTe和DAST等。

这两种不同的太赫兹脉冲相干探测方法, 其工作性能比较如表4所示。

表4 太赫兹脉冲探测器的比较 Table 4 Comparison of terahertz pulse detectors

1.1.3 典型的时域光谱仪结构原理

针对不同的样品、不同的测试要求、不同的太赫兹波与样品的作用方式, 可以采用透射式、反射式、差分式、椭扁式等不同的探测模式。其中, 最常见的为透射模式。图3为其结构装置图。

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	图3 典型太赫兹时域光谱仪结构装置图Fig.3 Schematic diagram of typical THz-TDS

其工作原理如下: 来自飞秒激光器的脉冲序列被分束镜分为两束。其中能量较大的一束(泵浦脉冲)经时间延迟系统后入射到THz发射器产生THz脉冲。另一束作为探测光(探测脉冲)与THz脉冲汇合后共线通过THz探测器, 并以此来驱动THz探测器进行测量, 利用THz脉冲透过样品, 测量由此产生的THz电场强度随时间的变化。通过控制时间延迟系统调节泵浦脉冲和探测脉冲之间的时间延迟, 扫描这个时间延迟就可以获得THz脉冲的时域波形^[18]。该波形经傅里叶变换之后, 就可得到被测样品的频谱, 对比放置样品前后频谱的改变, 就可获得样品的透射率、折射率、吸收系数、介电常数等光学参数。

1.1.4 仪器性能特点

太赫兹时域光谱仪具有以下特点:

(1)采用相干测量方式, 一般测量两条线, 因此能够获得所测电场的幅度和相位, 从而方便提取样品的吸收系数、折射率、介电常数等光学参数;

(2)具有大约0.1~10 THz的宽带宽;

(3)动态范围大, 具有大于10⁵的高信噪比, 如此高的信噪比允许相对较少的扫描时间, 从而提高了系统的稳定性;

(4)具有瞬态性, 太赫兹脉冲的典型脉宽在皮秒数量级, 可以方便地对各种材料包括液体、高温超导体、铁磁体等进行时间分辨光谱的研究, 而且通过取样测量技术, 能够有效地抑制背景辐射噪声的干扰;

(5)探测灵敏度高, 可在室温下工作。

尽管太赫兹时域光谱仪有上述优势, 但是仍然存在以下不能忽视的缺陷制约了其在实际生产中的应用:

(1)仪器中延迟线的存在, 在根本上决定其频谱分辨率不高, 通常在30 GHz左右。这使得在使用过程中, 很多样品的太赫兹频谱信息表现的不够细致甚至缺失, 严重干扰了实验结果的客观准确性;

(2)光路中样品、探测器所处的光程复杂, 相位敏感, 极大地增加了实验操作的难度;

(3)由于最后测得的样品结果是其在时域谱上的信息表现, 若要获得频域谱, 还需对数据进行傅里叶变换等数据处理, 这加大了仪器的系统误差, 降低了实验结果的可靠性。

1.2 应用领域

实际测定的太赫兹时域光谱如图4所示。它的应用主要包括测定物质的太赫兹透射谱、反射谱等光谱响应, 获取物质在太赫兹波段的折射系数、薄膜介电常数等参数, 探索凝聚态物质内部的结构性质以及测量薄膜厚度等。

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	图4 典型太赫兹时域光谱图Fig.4 Typical terahertz time domain spectrogram

1.2.1 太赫兹时域透射光谱

(1)吸收光谱

透射光谱常用于研究电介质等材料的吸收性质。如图5所示, 当一束太赫兹波E₀从空气照射在样品上时, 由菲涅尔定律可知, 会在样品表面产生折射波r_0s和透射波t_0s, 透射波t_0s在样品的另一个表面又会发生同样的现象, 产生透射波t_s0和折射波r_s1。折射波r_s1在样品内部经过多次反射, 会产生如t_{s0_1}, t_{s0_2}等一系列透射波, 也称为回波。所有透射波叠加在一起即为所接收到的包含样品信息的太赫兹时域信号。

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	图5 太赫兹波透过样品示意图Fig.5 Schematic diagram of terahertz wave through the sample

根据Duvillaret等1996年提出的获取样品太赫兹波光学参数的方法^{[19, 20, 21]}, 对于较厚的样品, 由于主波峰值E_sam(t)可以和第一个回波峰值E_echo1(t)在时域谱中很好的分离开, 所以可以只用主波峰值信息来得到所需的光学参数。

在实际实验过程中分别获取太赫兹波E₀直接通过空气后的时域波谱E_ref(t)作为参考信号, 和在同一环境和温度下, 通过样品后的时域波谱E_sam(t)作为样品信号。然后对它们进行傅里叶变换, 得到其频率谱E_ref(ω )和E_sam(ω )。根据太赫兹波在空气和样品中的传播过程以及朗伯定律, 且由于大部分对太赫兹波吸收的物质, 都满足消光系数k_s≪1, 通过化简可得如下关系式

$\begin{array}{l} \frac{| E_{sam} (ω) |}{| E_{ref} (ω) |} = \frac{4 n_{s}}{(1 + n_{s})^{2}} \exp [- \frac{αd}{2}] \\ ϕ (ω) = - (n_{s} - 1) \frac{ωd}{c} \end{array}$ (4)

式中n_s为样品的折射率, α 为样品的吸收系数, d为样品厚度, c为真空中的光速。

通过对式(4)进行变换就可得到样品的光学参数, 如折射率n_s(ω )和吸收系数α (ω )

$\begin{array}{l} n_{s} (ω) = 1 + \frac{c}{ωd} ϕ (ω) \\ α (ω) = - \frac{2}{d} \ln \{\frac{| E_{sam} (ω) |}{| E_{ref} (ω) |} \frac{[n_{s} {(ω) + 1]}^{2}}{4 n_{s} (ω)}\} \end{array}$ (5)

(2)光泵浦太赫兹探测(OPTP)技术

将光学泵浦探测技术与太赫兹时域透射光谱技术相结合, 可以研究超快载流子动力学问题^[22]。其优势在于既能直观地观测到样品信号的光致变换所反映出来的信息, 又能提供一个亚皮秒量级的时间分辨率。当泵浦光对半导体进行光激发时, 导带中的电子和价带中的空穴占据了一些能态, 从而会减少样品对太赫兹光的透射, 产生饱和吸收, 但随着受激载流子的复合, 这种饱和效应也随之退化, 对太赫兹探测光的透射也随之升高。因此, 通过对太赫兹探测光瞬态透射谱的研究, 就可以获得半导体材料中非平衡载流子分布的动力学过程及光学信息。光泵浦太赫兹探测(OPTP)技术作为一种新的研究半导体超快载流子动力学的技术, 已经取得了不少研究成果^{[23, 24, 25]}。

OPTP系统装置如图6所示。与传统的太赫兹时域光谱仪相比, 该装置工作过程中会产生三种不同的THz脉冲。其中, 光束1为探测路, 光束2为泵浦路, 光束3为产生路。多出的光束2(泵浦路), 经过延时装置后入射到样品上, 对样品进行光激励。除此之外, 探测信号的方法与传统时域太赫兹探测系统相同。

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	图6 光泵浦-THz探测光路示意图Fig.6 Schematic diagram of optical-pump terahertz-probe measurement

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	图7 n-Si不同泵浦能量下THz传输情况(Δ T/T₀)与泵浦产生光之间时间延迟的关系Fig.7 The relationship of the time delay and the transmission performance under different pumping energy of n-Si

图7为采用OPTP系统对半导体n-Si进行超快载流子动力学研究的结果图。当THz透过半导体样品时, 它对半导体表面的载流子变化和分布十分敏感, 因此半导体表面的载流子动力学信息可以通过THz信号的峰值透过率来反映。实验结果采用了OPTP系统的一维扫描方式, 其中T₀为未受光泵浦激励时THz脉冲透过半导体n-Si的峰值透过率, Δ T为受到光激励后半导体n-Si的峰值透过率与未受光激励的峰值透过率之差, 横坐标为THz产生路与光泵浦路之间的时间延迟。从实验结果图中可以看出, 泵浦光能量功率越大, 光生载流子越多, THz透射率越低。这种现象是由于光电导σ 的变化引起的, σ 与Δ T/T₀关系如下^{[26, 27]}

$σ = (N + 1) (Z_{0} {d)}^{- 1} (\frac{1}{1 - | Δ T / T_{0} |} - 1)$ (6)

式中, Z₀=337 Ω 为自由空间阻抗, N为半导体样品基片的折射率, d为光在样品中的有效穿透深度(块材Si中约为10 μ m^[28])。可从式(6)中得到, |T/T₀|会随着σ 的增大而增大。所以当泵浦光增强时, 光生载流子变多而使得样品表面σ 增大, 从而致使|T/T₀|随之变大, 即半导体样品的THz透过率降低。在高能量光泵浦下, 随着时间延迟的增长, THz透过率几乎没有任何变化, 这表明Si的载流子恢复时间较长(约130 μ s), 在很长时间内由于载流子一直存在, 样品的THz透过率将一直处于较低的状态。利用OPTP系统对类似n-Si半导体样品进行载流子动力学的研究, 能够很好的揭示其内部规律, 是一种有效的研究方法。

1.2.2 太赫兹时域反射光谱

当被测样品是光厚介质(如重掺杂载流子的半导体)时, 就需要使用反射光谱来对其进行探测。将从样品上和反射镜上所测得的脉冲信号E_sam(t)和E_ref(t)进行傅里叶变换后可得到各自的复值E_sam(ω )和E_ref(ω )。考虑样品内部的多次反射情况, 它们的比值为

$\begin{array}{l} \frac{E_{sam}^{R} (ω)}{E_{ref}^{R} (ω)} = \frac{[\dot{n} s^{2} - 1] \{1 - \exp [- 2 i \frac{ω}{c} \dot{n} sd]\}}{[{\dot{n}}_{s} {+ 1]}^{2} - [{\dot{n}}_{s} {- 1]}^{2} \exp [- 2 i \frac{ω}{c} \dot{n} sd]} \times \\ \frac{[{\dot{n}}_{ref} {(ω) + 1]}^{2} - [{\dot{n}}_{ref} {(ω) - 1]}^{2} \exp [- 2 i \frac{ω}{c} {\dot{n}}_{ref} (ω) d]}{[{\dot{n}}_{ref} {(ω)}^{2} - 1] \{1 - \exp [- 2 i \frac{ω}{c} {\dot{n}}_{ref} (ω) d]\}} \end{array}$ (7)

式(7)中, ${\dot{n}}_{s}$ =n_s-ik_s, 其中n_s为样品的折射率, k_s为消光系数。 ${\dot{n}}_{ref}$ (ω )表示反射镜的折射率。这里要求反射镜的表面和样品放置在同一水平面上, 稍微的错位就会导致相位变化很大, 所以它们之间的误差要尽量减小到1 μ m以下。

传统的反射光谱与透射光谱在结构上的差别仅在于前者接收反射脉冲, 而后者接收透射脉冲, 且二者的参数提取方法与所测的量也相似。经理论推导和实践证明, THz脉冲入射角θ 通过1/cos2θ 影响测得的折射系数, 当折射系数较高时误差更大。尤其对于有损耗样品, 折射系数的实部和虚部都将受到样品替换的影响。由于这些问题的存在, 反射光谱技术并不成熟, 目前只有很少几个利用反射光谱成功测量折射系数的例子。

(1)太赫兹衰减全反射光谱

将传统太赫兹反射光谱与衰减全内反射光谱(ATR)的优势相结合, 就得到了一种全新的检测方法— — 太赫兹衰减全内反射光谱系统(TD-ATR)。该系统是在太赫兹时域光谱系统上加入相应的透镜组及ATR棱镜模块搭建而成。其目前被广泛运用于检测液体、粉末及薄膜样品, 有效地解决了极性液体(如水)在太赫兹波段由于自身的强吸收性质而不利于太赫兹波直接检测的弊端。

如图8所示, 样品与棱镜紧密接触, 当太赫兹光束透过棱镜与样品表面时, 满足折射定律。当棱镜折射率大于样品折射率时, 折射角大于入射角, 即折射光线更偏离法线方向。当入射角增大到一定程度时, 发生全反射, 这时光束并不会全部反射回棱镜, 而会透入样品一定的深度, 同时沿着界面通过波长量级距离后再次返回棱镜, 沿着反射光方向射出。透入样品的光束在样品吸收的频率范围内会被样品吸收而发生强度衰减, 在样品无吸收的范围内被全部反射。通过测量入射太赫兹波强度大小的变化, 经数据处理便可以得到样品的太赫兹时域光谱图。在该检测方法中, 反射能量变化不大, 故其适合测量极性液体(如水)和水溶液样品。

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	图8 太赫兹衰减全反射系统示意图Fig.8 Schematic diagram of attenuated total reflectance terahertz spectroscopy

(2)检测薄膜厚度

基于太赫兹时域反射光谱的塑料薄膜厚度检测装置能够很好地解决目前塑料薄膜厚度检测准确性差、测量精度低、响应速度慢及易受环境影响等问题, 进一步实时快速准确的进行塑料薄膜厚度的检测。

该装置在传统的太赫兹时域光谱仪(见图3)的基础上, 增添了系统控制器和计算机。太赫兹探测器的输出信号经系统控制器被传送到计算机进行进一步的数据处理, 根据误差理论编写程序, 运行程序计算得到薄膜厚度。

根据太赫兹波与物质的相互作用原理, 太赫兹波垂直入射到介质0和介质1界面上时将发生透射和反射。图9为太赫兹波在空气中传输遇到厚度为z的介质1后, 太赫兹波在材料经过多次透射和反射后的传输过程示意图。设太赫兹发射器到太赫兹探测器的距离为l, 薄样品的厚度为z。当介质1足够大时, 由于采样时间窗的限制, 可以不用考虑多重反射效应, 此时透射过的太赫兹信号只有第①项组成即可; 而当样品较薄时, 由于厚度较小的缘故会在太赫兹信号中引入多次反射造成的Fabry-Perot效应, 此时透射过的信号应该由①, ②, ③, …所有项之和组成。据此可以得到, 太赫兹波与物质相互作用时, 理论传递函数的表达式为

$\begin{array}{l} H_{theory} (ω) = \frac{E_{samp} (ω)}{E_{ref} (ω)} = P_{0} (l - z) P_{1} (z) T_{01} T_{10} \cdot \\ [1 + {(\overset{δ}{\sum_{i = t}} R_{10}^{2} P_{1}^{2} (z))}^{t}] \\ P_{0} (l - z) = \exp (\frac{- jω {\dot{n}}_{0} (l - z)}{c_{0}}) \\ P_{1} (z) = \exp (\frac{- jω {\dot{n}}_{1} z}{c_{0}}) \\ T_{10} = \frac{2 {\dot{n}}_{1}}{{\dot{n}}_{1} + {\dot{n}}_{0}} \\ T_{01} = \frac{2 {\dot{n}}_{0}}{{\dot{n}}_{0} + {\dot{n}}_{1}} \\ R_{10} = \frac{{\dot{n}}_{0} - {\dot{n}}_{1}}{{\dot{n}}_{1} + {\dot{n}}_{0}} \\ δ < \frac{\frac{c_{0} t_{\max}}{{\dot{n}}_{1}} - 1}{2} \end{array}$ (8)

式中, P₀(l-z), P₁(z)分别为电磁场在介质0与介质1中的传播系数, 与电磁场的频率ω 和材料的光学参数 $\dot{n}$ 有关; T₁₀, T₀₁, R₁₀分别为电磁波入射到介质0和介质1界面上时发生反射、透射现象的反射系数、透射系数; c₀为真空中光速; t_max为取样时间窗长度; δ 为多次反射系数, 取满足式(8)的最大整数值。令H_theory(ω )=H_experment(ω ), 分别比较其实部与虚部, 可以得到两个方程, 当公式中的样品厚度值已知时, 可以联立两个方程, 求出物质的折射系数n(ω )。相反地, 也可以根据塑料薄膜的厚度先验知识, 确定待测样品厚度的变化范围[a, b], 并确定容许误差tol, 利用误差理论中的黄金分割算法进行迭代优化, 即可得到满足误差范围的薄膜厚度z。

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	图9 太赫兹波与薄膜样品相互作用示意图Fig.9 Schematic diagram of interaction between terahertz wave and thin film

上述传统太赫兹时域光谱测厚方法在工作中通常需要用到差分数据采集技术^{[29, 30]}。但是, 差分采集装置往往会带来较大的失调误差, 需要一系列复杂的机械校准来减小其带来的影响。同时, 该方法还要求待测样品薄膜具有严格的厚度均匀性。目前, 已经有一项多重调制技术被用于提高该方法的准确性^[31], 更多改进的数据提取算法^{[32, 33, 34, 35]}也被运用进来。但是, 考虑到太赫兹波在样品内的多重反射带来的误差影响, 传统的太赫兹测厚方法依然只适用于测量厚度在100 μ m以上的薄膜样品。

在此基础上, Scheller和Jansen等提出了一种依托太赫兹时域光谱仪进行薄膜测厚的全新的算法^[36]。该算法利用了Fabry-Perot振荡效应, 所能测量的薄膜厚度下限仅取决于所使用时域光谱仪的系统带宽。首先, 给出一个理论上的传递函数, 该函数仅取决于折射率n、吸收系数A、样品厚度L以及反射次数M。通过假设一个近似的样品厚度L₀, 并预处理计算出一个可能的反射次数M₀, 同时在一定范围内考虑系统的信噪比, 对折射率n和吸收系数A进行优化计算, 可将该理论传递函数与实际测量中的传递函数进行比较, 得到一个实际传递函数的基本形式式(9)

$\begin{array}{l} H (ω) = A_{0} \exp (- i \frac{ω}{c_{0}} [\dot{n} - 1] L) + \\ A_{1} \exp (- i \frac{ω}{c_{0}} [3 \dot{n} - 1] L) + \dots \end{array}$ (9)

式中, c₀为光在真空下的传播速度, ω 为太赫兹波的角频率, $\dot{n}$ 为复折射率, A_i为函数的Fresnel(菲涅尔)系数, 可以很容易地通过计算得到。由于该式中指数函数的参数是线性无关的, 当所假设的样品厚度与实际有偏差时, 就会导致计算所得的折射率n和吸收系数A产生Fabry-Perot振荡效应。只有当所假设的样品厚度与实际厚度完全一致时, Fabry-Perot振荡才会消失。因此通过不断进行迭代改变假设的样品厚度, 找到使Fabry-Perot振荡振幅最小的假设厚度, 便能够得到薄膜样品的实际厚度。在该算法中, 每一个周期内的Fabry-Perot振荡都对应一个离散峰, 所以通常可以利用参数QS来更直观地衡量Fabry-Perot振荡效应的强弱, 该算法也被叫做QS算法。离散的QS值QS_k可以通式(10)来计算

$Q S_{k} = \overset{N - 1}{\sum_{n - 0}} [y (ω_{n}) \exp (- i \frac{2 π}{N} kn)], k = 0, 1, \dots, N - 1$ (10)

式中, y(ω _n)为一个光谱参数(可以是折射率、消光系数或者吸收系数), N为采样的总次数。由于折射率对于振幅波动并不敏感, 所以在多数情况下, 利用折射率作为光谱参数来计算更为优化^[39]。 QS算法在同是利用太赫兹时域光谱仪进行测厚的情况下, 大大提升了传统方法的薄膜测厚下限, 在亚微米范围薄膜厚度的测量与参数提取中有着独特的优势, 并有着广泛的应用前景。

作为一种新兴的光谱分析手段, 太赫兹时域光谱由于其本身的技术优势, 在诸多应用领域正呈现出蓬勃的发展趋势与广阔的应用前景。但是目前太赫兹时域光谱的光谱分辨率与窄波段技术相比还很粗糙, 提高光谱分辨率将是未来太赫兹时域光谱发展的主要方向。随着激光器成本的降低, 太赫兹发射与探测技术的发展, 以及更先进的光学设计的出现, 太赫兹时域光谱必将在相关的研究和应用中发挥更大的作用。

2 太赫兹频域光谱

太赫兹频域光谱的核心是利用频率可调谐的窄带、相干太赫兹辐射源完成频谱的扫描, 用太赫兹波能量/功率计测量不同频率太赫兹波的能量或功率, 直接获得样品在频域上的信息, 进而计算获得相关的光学参数。

2.1 太赫兹频域光谱仪

进行太赫兹频域光谱研究的基础平台装置为太赫兹频域光谱仪。最初的太赫兹频域光谱仪, 都是在回波管(BWO)作为光源的基础上组建起来的^[38]。根据测量方式的不同可分为透射式与反射式。然而由回波管组成的太赫兹频域光谱仪在大于1 THz时功率很低, 常规的辐射热量仪不易探测到太赫兹波。同时当测量很宽的光谱范围时, 需要把很多回波管(BWO)及其倍频器拼接起来, 给实验带来不便。随着技术的发展, 更多的可调频太赫兹源与接收器出现, 频域光谱仪的结构与原理也得到了改良与优化, 性能也有了很大的提升。

2.1.1 可调频太赫兹源

频域光谱仪中所使用的太赫兹辐射源为窄带连续波辐射。产生窄带连续波辐射最常用的两种方法是非线性光学混频技术和自由电子激光技术。

(1)非线性光学混频技术

两束或两束以上不同频率的单色强光同时入射到非线性介质后, 可以产生频率等于两束激光频率差值的光电流^{[39, 40, 41]}。这是一种可在很宽范围内调谐的类似激光器的光源, 可发射从红外到紫外的相干辐射。当频率差位于太赫兹波段时, 光电流可沿着发射线传播或通过天线向自由空间辐射。目前有两种光混频器: 分离元件光混频器和分布式光混频器。分离元件光混频器使用MEMS(微机电系统)技术制作具有微小光电导缝隙的电极, 在电极之间施加很大的偏置电场。光电导体放置在天线或天线阵列的策动点上, 被两束激光所照射。分离元件光混频器工作方式类似极大带宽的电流源, 在太赫兹波段驱动天线产生辐射。分布式光混频器基于相似的原理, 但由激光所产生的光场将沿着混频器的结构传播, 并不像分离元件混频器那样位于一个单独的点上。

(2)自由电子激光技术

自由电子激光器是一种传统的太赫兹辐射源, 其基本原理如图10所示: 利用通过周期性扭摆磁场产生的高速电子束和光辐射场之间的相互作用, 使电子的动能传递给光辐射而使其辐射强度增大。利用这一基本思想而设计的激光器称为自由电子激光器(简称FEL)。由粒子加速器提供的高速电子束(流速接近光速)经偏转磁铁导入一个扭摆磁场。由于磁场的作用, 电子的轨迹将发生偏转而沿着正弦曲线运动, 其运动周期与扭摆磁场的相同。电子在洛伦兹力作用下加速运动, 通过自发辐射, 产生太赫兹电磁波。自由电子激光器的频率随入射电子能量的增大而增大, 因而是连续可调的, 其频谱可以从远红外跨越到X射线。同时自由电子激光器还具有频谱范围广、峰值功率和平均功率大、相干性好等优点。但是它体积庞大, 使用不方便, 一般只用于科学研究。这是目前可以获得太赫兹最高输出功率的方法^[42]。

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	图10 自由电子激光器示意图Fig.10 Schematic diagram of free electron laser

除此之外, 还有量子级联激光器、微波倍频、气体激光等方法用来产生窄带连续波太赫兹辐射。表5总结了不同的太赫兹连续波发射源的相关参数对比。

表5 太赫兹连续波发射源的比较 Table 5 Comparison of terahertz continuous-wave emission sources

2.1.2 接收器

测量频域光谱仪中的太赫兹连续波, 既可以使用非相干的探测技术, 又可以使用相干探测技术。目前最常用的相干探测技术为混频器差频检测, 最常用的非相干探测技术为热释电探测。

(1)混频器和差频检测

混频器是一种非线性电子学元件。它可以以直接探测的形式测量太赫兹辐射(属于非相干探测, 灵敏度较低)。但是, 它的更常见的应用方式是与本地振荡器结合进行差频测量, 从而极大地提高测量灵敏度, 并且由于是相干测量, 还能提供相位信息。如图11所示, 差频测量装置需要一个本地振荡器。该本地振荡器产生一个和待测信号频率接近的单一频率电磁波, 称作参考波。待测信号和参考波同时通过混频器进行差频, 产生一个中频波。相对于待测信号而言, 该中频波的频率较低, 容易用电子学方法进行放大与处理。这一中频波经过一个特定频率的滤波器滤波后, 再进行放大, 即可获得特定频率的信号。由于差频测量具备带通滤波的特性, 因此它可以用来进行频谱的测量, 而且具备很高的灵敏度。它的噪声等效功率能达到10^-21~10^-19 W· Hz^-1, 远高于直接探测的方式。常用的混频器有肖特基二极管混频器、超导体-绝缘体-超导体混频器以及热电子辐射热计混频器三种形式。其中, 前者可以工作在常温下, 而后两者则需要在低温下工作。相对而言, 肖特基二极管混频器的灵敏度较后两者低; 超导体-绝缘体-超导体混频器可以工作在亚太赫兹波段(低于1 THz), 而高频的测量需要使用热电子辐射热计混频器。差频探测的缺点是需要本地振荡器, 增加了成本和操作的复杂性, 而且不容易将其集成为探测器阵列。

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	图11 差频检测示意图Fig.11 Schematic diagram of difference-frequency detection

(2)热释电探测器

热释电探测器利用热释电效应探测太赫兹辐射的功率。热释电效应即当晶体的温度改变时, 其两端产生电势差的现象。具有热释电效应的晶体, 其晶胞具有极性。热释电探测器利用热释电晶体在受到辐射时的温度改变, 从而引起的电压改变来测量辐射在该晶体上的能量。常见的热释电晶体包括氯化硫酸三甘氨酸(DTGS)和钽酸锂等。虽然热释电探测器的灵敏度低, 但是它结构精简, 便于操作, 且可工作在常温条件下。当前, 热释电二维探测器阵列已经成为产品。

除此之外, 常用的非相干探测技术还有辐射热计、戈莱盒等。非相干探测技术的优点是可以探测的频段非常宽, 而且使用相对比较简单; 缺点包括灵敏度低, 被背景噪声影响较大, 不能反映相位信息, 而且其响应速度一般比较慢。而相干探测技术的特点恰好相反。表6给出了不同的太赫兹连续波探测器的相关参数对比。

表6 太赫兹连续波探测器的比较 Table 6 Comparison of terahertz continuous-wave detectors

2.1.3 典型的频域光谱仪结构原理

目前太赫兹领域中最典型的频域光谱仪主要以非线性光学混频技术与混频器为结构基础。 1995年Brown等通过实验证明了利用DFB半导体激光器和低温生长的GaAs混频器能够产生连续频率可调的THz光源辐射^[43], 频率可达5 THz, 但是功率较低。 1998年他们又利用DFB半导体激光器和两片低温GaAs混频器实现了连续THz的光源辐射和探测^[44], 证明了以DFB半导体激光器和GaAs混频器为基础的频域太赫兹光谱仪的稳定性。它主要由两个DFB半导体激光器、 GaAs混频器、锁定探测装置、加压装置组成, 其装置示意图如图12。来自两个DFB半导体激光器的光束先汇合再分束, 其中一束辐射到加有偏压装置的混频器上产生THz波, 该波经过样品后到达作为探测器的混频器上与分束的另一束激光汇合, 二者混频之后产生出可以探测的电流信号。由于是相干探测, 能同时探测到样品THz频谱的相位和幅度。以这种方式组建的太赫兹频域光谱仪, 不仅拥有回波管(BWO)系统所有的优点, 并且由于DFB半导体激光器、混频器等器件的轻便简单与耐用性强, 使得整个系统更加精简、容易操作。

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	图12 典型太赫兹频域光谱仪实验装置图Fig.12 Schematic diagram of typical THz-FDS system

2004年, 加利福尼亚大学的Bjarnason等, 利用掺杂Er原子的低温低生GaAs基片, 实现了20 GHz~2 THz的辐射, 功率在88 GHz时最高可达12 μ W^[45]。这为太赫兹频域光谱仪提供了更为理想的辐射光源, 也使人们对于太赫兹频域光谱仪的研究与使用步入了一个新的阶段。

2.1.4 仪器性能特点

太赫兹频域光谱仪相对于时域光谱仪而言有着自己独特的优势:

(1)它可以测量样品对某一特定频率太赫兹波的响应时间或者其他物理量的连续变化曲线, 进行定频测量, 时域光谱仪不具备此特点;

(2)频域光谱仪的测量分辨率较高, 一般在MHz的水平, 远高于时域光谱仪的测量分辨率;

(3)频域光谱仪在测量中得到样品信息直接在频域谱上呈现, 不需要像时域光谱仪一样进行傅里叶变换等繁琐的数据处理, 有效地减少了系统误差, 提高了实验结果的可靠性。

作为一种新兴的太赫兹光谱系统, 太赫兹频域光谱仪相比于时域光谱仪的发展来说并不是十分成熟, 存在着一些显著的缺陷。首先, 在高频率下工作时, 频域太赫兹光谱仪过低的辐射功率导致常规的辐射热量仪无法进行探测; 其次, 频域光谱仪与时域光谱仪相比, 所能测量的频谱带宽要窄很多。这些不足在一定程度上制约了频域光谱仪在实际生产中的应用, 其性能还有很大的提升空间。

2.2 应用领域

太赫兹频域光谱在研究需要高光谱分辨率体系和物理系统单频响应方面有着重要的应用。图13即为典型的太赫兹频域光谱仪测量样品所得到的频域谱。

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	图13 典型太赫兹频域光谱图Fig.13 Typical terahertz frequency domain spectrogram

(1)太赫兹频域光谱在气体检测中的应用

当待测样品为气体时, 为了得到更为准确的样品光谱信息, 需要仪器分辨率保持在MHz的水平, 这是传统的时域光谱所难以达到的。而频域光谱仪由于其独特的结构原理, 拥有较高的光谱分辨率, 能够满足检测气体样品的条件要求, 这是太赫兹频域光谱最为突出的应用领域之一。图14即为监测煤自燃气体中CO浓度的太赫兹频域光谱装置, 是太赫兹频域光谱在气体检测方面典型的应用。

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	图14 监测煤自燃气体中CO浓度的太赫兹频域光谱装置示意图Fig.14 Schematic diagram of terahertz frequency-domain spectroscopy for monitoring the concentration of carbon monoxide in spontaneous combustion gases

其工作原理为: 利用智能真空泵将装置内部抽空, 用净化器净化自燃性测定仪产生的煤自燃气体, 安全阀门保持气室内压力的恒定, 并通过调节阀、截止阀、闸阀等实现装置中各部分的开与关, 采用太赫兹频域光谱仪, 太赫兹波透过气室时部分会被CO吸收, 再利用太赫兹探测器接收透过气室的太赫兹波, 根据相应公式计算CO浓度, 连续进行即可实现对CO浓度的监测。该装置利用太赫兹频域光谱仪分辨率高及能够透过气相物质的特点, 将其应用于煤自燃气体中CO浓度的监测中, 无需重复实验, 且大大缩短了进样的间隔时间, 实现了CO浓度的连续监测。检测结果同时得到振幅和相位的信息, 且得到的吸收峰很尖锐, 无谱线重叠现象, 因此气体浓度的检测精度高。与传统的超声检测仪及气相色谱仪相比, 实现了小流量气体的浓度监测及连续监测, 且受周围环境影响很小。同时, 该装置结构简单, 操作方便, 结果精度高。

(2)太赫兹频域光谱在分子磁体研究上的应用

分子磁体由于在低温下各向异性势垒的存在, 其各个能级的占据数不同, 会出现对应能级间距的光吸收, 而大多数分子磁体的能级间距都处在THz光子能量范围内, 非常适合用太赫兹频域光谱研究其性质。德国Physikalisches研究所的研究人员利用他们组建的一套太赫兹频域光谱仪对单分子磁体Mn12家族进行研究, 发现了Mn12-AC的跃迁吸收在零场冷却和场冷却线性的不同^[46]。零场冷却时, 零场的吸收峰是对称的; 而当场冷却时, 其对应的吸收峰是不对称的。根据这一实验现象揭示了来自于磁化率张量非对角元的非均匀加宽效应。

(3)太赫兹频域光谱在超导体研究方面的应用

超导能隙作为超导序参量, 是超导物理中一个重要的研究对象, 各类超导体的能隙一般在几个到十几个毫电子伏的量级上, 适合用太赫兹频域光谱研究其能隙性质, 探索其内在的规律。图15为利用频域光谱仪获得的La_1.88Sr_0.12CuO₄单晶太赫兹频域透射谱^[47], 可以明显看出超导以后能隙以下的低频反射率接近1, 随着温度降低能隙变大, 低频高反射率区域向高频扩展, 并且温度越低台阶形反射率曲线越陡, 曲线陡变的位置就是超导能隙; 图16是根据MgB₂薄膜的THz频域透射谱和相应的相移算出的光电导率实部和虚部^[47], 能隙位置在实部低频的极小处。虚线是理论计算的曲线, 其T_e=32 K, 超导前后改变能明显看出光电导的变化。

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	图15 La_1.88Sr_0.12CuO₄单晶的太赫兹透射谱Fig.15 Terahertz transmission spectrum of La_1.88Sr_0.12CuO₄

与时域光谱相比, 频域光谱在应用方面还处于起步阶段。但是卓越的性能特点, 让其在基础研究领域、工业生产生活及军事领域都有着极其广阔的应用前景与潜力。尤其在气体检测方面, 频域光谱因其较高的频谱分辨率表现尤为突出。

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	图16 MgB₂薄膜的光电导率实部和虚部Fig.16 The real part and imaginary part of photoconductivity for MgB₂

3 两种光谱的对比

3.1 产生原理对比

从事太赫兹光谱技术研究的基础平台装置是太赫兹光谱仪。太赫兹时域光谱仪相比于频域光谱仪出现的更早, 普及度更高。经过长时间的发展与积累, 时域光谱仪已经成为研究太赫兹科学的一个重要手段。但是由于结构原理的限制, 其在使用上依然有很多不足:

(1)仪器的稳定性由于系统中延迟线的存在而降低。

(2)作为辐射源的飞秒激光器体积过于庞大笨重, 而体积轻便的光纤飞秒激光器价格又极为昂贵, 这在一定程度限制了时域光谱仪在实际生产中的应用。

(3)根据仪器的工作原理, 系统的分辨率与所得时域信号的长度成反比, 而时域信号的长度又与延迟线的可调节长度有关。系统中的延迟线可调节长度较短, 从结构原理上决定了太赫兹时域光谱仪的分辨率较低。

较之于太赫兹时域光谱仪, 频域光谱仪在结构上轻便很多, 所使用的器件更为廉价, 对实验环境的要求也更为宽松, 这就使太赫兹频域光谱仪更容易在生产应用中进行普及与推广。同时, 频域光谱仪在使用中所产生的THz辐射为连续波, 这区别于时域光谱仪中所产生的THz脉冲波, 能够得到更为全面的样品辐射信息。而独特的结构原理也在根本上决定了频域光谱仪拥有较高的频谱分辨率, 这是时域光谱仪所无法达到的。

3.2 性能特点对比

根据上文所述, 二者在性能上互有优劣。表7给出了二者在性能特点上的相关参数对比。

表7 太赫兹频域光谱与时域光谱性能的比较 Table 7 The comparison of Terahertz Time Domain and Frequency Domain Spectroscopy in performance

3.3 应用领域对比

太赫兹时域光谱与频域光谱凭借各自独特的性能特点, 有着不同的应用方向。时域光谱适用于对传统的固体、液体样品进行光谱测量分析, 获得其折射系数、吸收率、反射率、介电常数等光学参数。并且由于时域光谱在使用时产生的太赫兹辐射为脉冲辐射, 更侧重应用于物质在THz波段的特

征光谱以及基于特征光谱的物质识别及定量化研究中。而频域光谱则因为拥有较高的光谱分辨率, 在检测气体样品时有着显著的应用优势。同时, 频域光谱在使用中产生的太赫兹波辐射为连续波, 更适合应用于物质的THz波成像技术研究中。如果能将二者紧密联系, 充分发挥各自的性能优势, 势必会使太赫兹技术在更多领域得到更好地应用与发展。

4 结论

太赫兹光谱作为太赫兹科学的主要发展方向之一, 有时域光谱与频域光谱之分。二者在产生原理、性能特点上有很大差异, 这也决定了它们各自不同的应用领域。传统的时域光谱频谱范围宽、测速快, 适用于对固体、液体样品进行光谱测量分析。而频域光谱作为一种新兴的光谱探测技术, 较已存在多年的时域光谱有着频率分辨率高、不需后续复杂的数据处理等优势, 适用于对气体样品进行检测。但目前频域光谱还存在很大的提升空间, 例如辐射功率低、频谱范围窄等。相信随着太赫兹技术的发展, 频域光谱的性能将得到全面完善, 同时与时域光谱的配合互补也能使太赫兹光谱系统应用到更多的领域。

The authors have declared that no competing interests exist.

参考文献

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[29]	Jiang Z, Li M, Zhang X C. Applied Physics Letters, 2000, 76(22): 3221. [本文引用:1]
[30]	Brucherseifer M, Haring Bolivar P, Kurz H. Applied Physics Letters, 2002, 81(10): 1791. [本文引用:1]
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[43]	Mcintosh K A, Brown E R, Nichols K B, et al. Applied Physics Letters, 1995, 67(26): 3844. [本文引用:1]
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[47]	Dressel M, Drichko N, Gorshunov B, et al. IEEE Journal of Selected Topics in Quantum Electronics, 2008, 14(2): 399. [本文引用:2]

2016

0.0

... 该波段在电磁波谱中所处位置特殊, 相关理论介于宏观电磁学与微观光子学之间的过渡区^[1] ...

1982

0.0

... 直到20世纪80年代, 美国Bell实验室的Auston等发现了砷化镓光电导探测效应^[2], 太赫兹发射器和探测器进而相继出现, 而一种可靠、稳定的研究太赫兹谱段物质特性的科学工具#cod#x02014 ...

1975

0.0

... 20世纪90年代初, Auston和Grischkowsky等用光电导偶极天线技术产生了THz电磁辐射脉冲^[3,4,5]: 用光电导材料作为辐射天线, 用光子能量大于半导体禁带宽度的超短脉冲激光照射半导体材料, 激发产生电子-空穴对 ...

1990

0.0

1989

0.0

2005

0.0

2003

0.0

1993

0.0

... 经理论推导可得到光整流产生的太赫兹辐射, 在远场近似下的太赫兹电场强度为^[8] ...

2003

0.0

... 现在将晶体对太赫兹波吸收损耗考虑进去^[9,10], 则入射波到太赫兹波能量转换效率可表示为 ...

2004

0.0

... 现在将晶体对太赫兹波吸收损耗考虑进去^[9,10], 则入射波到太赫兹波能量转换效率可表示为 ...

2001

0.0

1995

0.0

2005

0.0

1999

0.0

1983

0.0

... 光电导采样是最早用于探测太赫兹脉冲的相干探测方法^[15], 由Auston利用RO-SOS实现, 其基于光电导发射机理的逆过程^[16]: 以半导体光电导天线作为太赫兹接收元件, 采样脉冲激发光电导介质产生自由载流子, THz电场作为偏转电场, 促使载流子运转产生电流, 利用所产生的光电流与太赫兹驱动电场成正比的特性, 可测量太赫兹瞬间电场 ...

2004

0.0

1999

0.0

... 该方法基于探测光与太赫兹辐射在电光晶体中激发的线性电光效应^[17], 即电光晶体的折射率与外加电场成比例改变的现象 ...

2016

0.0

... 通过控制时间延迟系统调节泵浦脉冲和探测脉冲之间的时间延迟, 扫描这个时间延迟就可以获得THz脉冲的时域波形^[18] ...

1996

0.0

... 根据Duvillaret等1996年提出的获取样品太赫兹波光学参数的方法^[19,20,21], 对于较厚的样品, 由于主波峰值E_sam(t)可以和第一个回波峰值E_echo1(t)在时域谱中很好的分离开, 所以可以只用主波峰值信息来得到所需的光学参数 ...

2008

0.0

2007

0.0

2002

0.0

... 将光学泵浦探测技术与太赫兹时域透射光谱技术相结合, 可以研究超快载流子动力学问题^[22] ...

2012

0.0

... 光泵浦太赫兹探测(OPTP)技术作为一种新的研究半导体超快载流子动力学的技术, 已经取得了不少研究成果^[23,24,25] ...

2012

0.0

... 光泵浦太赫兹探测(OPTP)技术作为一种新的研究半导体超快载流子动力学的技术, 已经取得了不少研究成果^[23,24,25] ...

2006

0.0

... 光泵浦太赫兹探测(OPTP)技术作为一种新的研究半导体超快载流子动力学的技术, 已经取得了不少研究成果^[23,24,25] ...

2008

0.0

... T/T₀关系如下^[26,27] ...

1996

0.0

... T/T₀关系如下^[26,27] ...

1989

0.0

... m^[28]) ...

2000

0.0

... 上述传统太赫兹时域光谱测厚方法在工作中通常需要用到差分数据采集技术^[29,30] ...

2002

0.0

... 上述传统太赫兹时域光谱测厚方法在工作中通常需要用到差分数据采集技术^[29,30] ...

2002

0.0