引用本文
宋飞龙, 金迪, 贾敏, 宋志杰. 大气压氩气环境下体积介质阻挡放电光谱特性[J]. 光谱学与光谱分析, 2018,38(6): 1675-1679.
SONG Fei-long, JIN Di, JIA Min, SONG Zhi-jie. Spectral Characteristics Study of Atmospheric Pressure Argon Volume Dielectric Barrier Discharge[J]. Spectroscopy and Spectral Analysis, 2018,38(6): 1675-1679.
Doi:10.3964/j.issn.1000-0593(2018)06-1675-05  
Permissions
Copyright©2018, 《光谱学与光谱分析》期刊社
《光谱学与光谱分析》期刊社 所有
大气压氩气环境下体积介质阻挡放电光谱特性
宋飞龙, 金迪, 贾敏, 宋志杰
空军工程大学等离子体动力学重点实验室, 陕西 西安 710038

作者简介: 宋飞龙, 1992年生, 空军工程大学等离子体动力学重点实验室研究生 e-mail: 18789430752@163.com

收稿日期: 2017-04-22
基金: 国家自然科学基金项目（51507187,91541120）资助
摘要

通过介质阻挡放电产生的等离子体可与燃料中的烃类分子发生碰撞裂解反应, 将燃料分子裂解生成更容易起爆的氢气和小分子烃类, 能有效改善液体燃料连续旋转爆震发动机的起爆性能。 该研究在真空仓中开展体积介质阻挡放电的丝状放电光谱测试, 分析了大气压氩气环境下体积介质阻挡放电的电子激发温度和电子密度随加载电压的变化规律。 丝状放电的电子激发温度通过波尔兹曼斜率法计算, 电子密度采用斯塔克展宽法计算。 发现发射谱线均由氩原子4 p—4 s能级跃迁产生; 各谱线强度随加载电压的提高均呈上升趋势, 且与电压基本呈线性关系; 对于大气压丝状放电, 加载电压对电子激发温度和电子密度没有明显影响作用, 加载电压12.5~14.5 kV范围内, 电子激发温度稳定在3 400 K附近, 电子密度在1025 m-3量级。

关键词: 丝状放电; 发射光谱; 电子激发温度; 电子密度
中图分类号:O536 文献标志码:A
Spectral Characteristics Study of Atmospheric Pressure Argon Volume Dielectric Barrier Discharge
SONG Fei-long, JIN Di, JIA Min, SONG Zhi-jie
Science and Technology on Plasma Dynamics Laboratory, Air Force Engineering University, Xi’an 710038, China
Abstract

Plasma produced through dielectric barrier discharge can react with hydrocarbon molecules in the fuel by collision cracking reaction, causing fuel molecules to be decomposed into hydrogen and small molecule hydrocarbons that are more prone to detonate, which will improve the ignition properties of the continuous rotating detonation engine with liquid fuel. In this paper, the spectral test of volume dielectric barrier discharge (DBD) was carried out in vacuum chamber in order to analyze how the electron excitation temperature and electron density of volume DBD change with the applied voltage under atmospheric pressure argon. In addition, the electron excitation temperature of filamentous discharge was calculated by the Boltzmann slope method, and the electron density was calculated by Stark broadening method. It was found that all of the emission lines arose from electronically excited argon atoms 4 p-4 s transitions. The intensities of the lines increased with the increase of the applied voltage and had a linear relationship with the voltage basically. For the atmospheric filamentous discharge, the load voltage has no obvious effect on the electron excitation temperature and the electron density. When the applied voltage is in the range of 12.5~14.5 kV, the electron excitation temperature is stabilized around 3 400 K, and the electron density is on the order of 1025 m-3.

Keyword: Filamentous discharge; Emission spectra; Electron excitation temperatures; Electron number density
引 言

连续旋转爆震发动机(CRDE)对于提高航空推进器性能有着潜在优势[1, 2]。 目前, 以空气为氧化剂可实现乙炔、 氢气、 丙烷和甲烷等气体燃料的起爆并得到持续存在的爆震波, 而对于煤油等液态燃料, 涉及到燃料的雾化、 蒸发、 以及与空气等氧化剂的掺混的问题, 则必须补氧、 补氢、 或以氧气作为氧化剂才能起爆[3]。 为使CRDE应用于现存喷气式发动机, 消除或减少补氧需求将很有必要, 而等离子体点火助燃和裂解技术使其成为可能。 彭振等[4]针对等离子体应用于脉冲爆震发动机的点火系统开展数值计算, 发现其对于爆震波的形成更有效、 可靠。 Scott Claflin[5]在其专利中将等离子应用于旋转爆震燃烧室。 Nicholas Tsolas等[6]研究了纳秒脉冲电源激励的介质阻挡放电(DBD)对C1— C4烷烃的裂解, 实验结果表明等离子体可将含碳原子数较高的大分子裂解为活性较高的小分子。 因此有必要对DBD放电特性开展研究, 为后期开展DBD裂解大分子燃料提供参数依据。

DBD是在放电电极之间放置绝缘介质, 是一种非平衡态的、 非稳定的和不均匀的放电。 由于放电电极之间存在绝缘介质, 在其放电过程中, 可有效避免电弧的生成, 使DBD产生的大量细微的快脉冲放电细丝保持在均匀、 弥散和稳定的状态。 这将非常有利于大体积稳定等离子体的形成。 目前国内外已开展了很多影响介质阻挡放电因素的研究, 如李清泉等[7]研究了电极结构、 极板间气隙间距、 介质材料和介质厚度对介质阻挡放电的影响, 发现电极结构和绝缘介质的性质对放电有很大影响。 刘璐等[8]研究了介质材料厚度对放电特性的影响以及放电气隙对介质等效电容的影响, 研究发现介电常数大且较薄的介质可以获得较大的放电功率, 同时介质等效电容随气隙距离减小而增大。 Golubovskii等[9]也研究了不同阻挡介质对介质阻挡放电的影响, 发现选取高介电常数的阻挡介质有利于产生均匀的放电。 在介质阻挡放电所用电源方面, 邵涛等[10]利用型号为SPG200N的固态发生器所产生的高压重复纳秒脉冲作激励, 研究了DBD的电特性, 并通过实验探究了磁压缩纳秒脉冲电源激励的DBD的电特性以及电压幅值、 电压极性、 脉冲重频、 介质种类对它们的影响。

目前, 针对体积DBD丝状放电的光谱分析报道很少。 本文针对大气压氩气环境下体积DBD产生的丝状放电开展光谱测试实验, 以研究加载电压对电子激发温度和等离子体密度的影响。

1 实验部分

实验系统如图1所示, 包括电源及电特性测试部分、 氩气环境产生系统、 光谱测试及数据采集系统。 放电形式采用板对板体积介质阻挡放电。 以α -Al2O3陶瓷板(长50 mm× 宽20 mm× 厚1 mm)为阻挡介质, 陶瓷板中心部分粘贴铜箔(长20 mm× 宽5 mm)作为电极, 控制DBD气隙间距6 mm。 实验前, 采用2XZ-4型旋片式真空泵对真空仓抽气, 使用配备ZDR-Ⅰ 型电阻真空计的ZJ-52T型电阻真空规管监测真空仓内气压, 气压低于1 Pa后, 关闭真空泵, 同时打开针阀, 将DSN-MFC-400A质量流量控制器(精度1%)切换至清洗状态, 使得真空仓内充满氩气, 仓内压强略大于1 atm后, 打开微量放气阀, 保持舱内压力为一个大气压。 此时, 切换质量流量控制器控制氩气(纯度99.999%)流量1 SLM, 使得真空仓内始终保持新鲜的氩气环境。 由于真空仓内容积约50 L, 因此, 可忽略氩气流动对放电的影响。

图1 实验系统原理图Fig.1 Schematic diagram of experiment

采用实验室搭建的微秒脉冲电源为DBD供电。 微秒源频率0~5 kHz可调, 电压可调范围0~18 kV, 上升沿1.2 μ s, 采用外触发精确控制放电频率为1 kHz。 P6015A型高压探头测量DBD高压端和大地之间总电压U总, P6139B型电压探头测量电容电压Uc, 使用MDO3024型数字示波器进行数据采集。 将总电压与电容电压作差, 即得加载DBD两端的电压, 以此作为实验条件, 结合本文所用的DBD击穿电压为12.0 kV, 并且加载电压高于15.0 kV时将出现严重的爬电现象。 因此, 本文研究12.5, 13.5和14.5 kV三个加载电压下的DBD光谱特性。

采用Avaspec-2048-M型四通道电荷耦合图像传感器光谱仪进行光谱诊断。 光纤探头水平置于真空仓光学玻璃窗口外侧, 距离DBD产生的等离子体15 mm, 同步采集600~1 100 nm范围内的发射光谱。 光谱仪积分时间设为1 000 ms。

2 结果与讨论
2.1 DBD放电特性

大气压条件下氩气介质阻挡放电图像如图2所示, 不同加载电压下放电图像无明显变化, 放电气隙之间分布着均匀的丝状放电通道。 对应的DBD放电波形如图3所示, 根据电流i∝ dUc/dt, 发现电流在电压脉冲的上升沿产生, 并且出现多个峰值。 这是由于随着DBD加载电压的升高, 加载在放电气隙之间的电压也随之提高, 当达到击穿电压时, 放电间隙被击穿, 形成放电通道。 放电持续的过程中, 正负电荷分别向低压端和高压端移动, 气隙中正负电荷分离形成的电场和外加电场方向相反。 一方面, 由于电子的质量比带电离子小得多, 因此电子的迁移速率较之氩离子高得多, 导致在极短时间内高压端介质板一侧积聚大量负电荷; 另一方面, 电压脉冲接近峰值, 其增加速率缓慢, 导致外加电场强度的增加速率小于逆电场强度的增加速率, 使得气隙之间的电压逐渐减小。 当其小于击穿电压后, 放电通道消失, 逆向电场强度不再增加。 随着加载电压的升高, DBD放电间隙的电压再次达到击穿电压, 导致放电间隙被击穿, 此过程重复多次, 最终加载电压达到峰值, 放电结束。 因此, 图中看到电容电压在脉冲电压上升沿阶段产生多个峰值。

图2 加载电压14.5 kV时的DBD放电图像Fig.2 Image of DBD discharge at 14.5 kV applied

图3 加载电压14.5 kV时的电压波形图Fig.3 Voltage waveform of DBD at 14.5 kV applied

2.2 氩气发射光谱

大气压条件下氩气体积介质阻挡放电发射光谱图如图4所示。 红外波段的发射谱线主要集中在690~930 nm, 并且发射谱线均由氩原子4p— 4s能级跃迁产生。 为减小误差, 本文计算中选取上能级激发能和谱线强度区分度较好的五条谱线, 所需光谱数据来自美国国家标准与技术学会网站, 列于表1。

图4 大气压氩气体积DBD发射光谱Fig.4 Emission spectrums of atmospheric pressure argon volume DBD

表1 氩原子光谱数据 Table 1 The spectral constant of Ar atom

保持真空仓内为一个大气压的氩气环境, 测定DBD加载不同电压时的发射光谱强度, 如图5所示。 电压升高, 各谱线强度均增加, 且与电压基本呈线性关系。 这是由于电压提高, 气隙间电场强度E变大, 依据mv2/2=eEλ (式中λ , m和e分别为电子平均自由程、 电子质量和电子电荷量), 电子获得更高的能量, 其与氩原子碰撞激发截面将增大, 产生更多的激发态氩原子, 从而各谱线强度增加。 对谱线强度线性拟合得出强度变化斜率, 如图所示, 不同的谱线强度随电压升高增加速率并不相同, 谱线对应的上能级激发能和跃迁概率可以解释此现象。 912.296 7 nm谱线对应的上能级激发能(12.907 eV)最小, 即所需电子激发能量最小。 因此, 随电压升高, 碰撞激发到较低激发电位的氩原子数量增加的更多, 其对应谱线强度变化斜率最大。 其余四条谱线上能级激发能相差不大, 跃迁概率和上能级激发能对谱线强度变化均有影响。 810.369 3 nm谱线相比801.478 6 nm谱线的上能级激发能高0.058 eV, 但其跃迁概率约为801.478 6 nm谱线的三倍, 因此810.369 3 nm谱线强度变化更快。 同样分析适合于852.144 2和922.449 9 nm谱线。

图5 谱线强度随加载电压变化曲线Fig.5 Spectrum intensity vs applied voltage

2.3 电子激发温度和电子密度计算

由于DBD产生的等离子体为非平衡等离子体, 通常认为其局部达到热力学平衡[11], 因此处于同种原子的两个能级上的粒子数满足波尔兹曼分布[12]。 根据波尔兹曼斜率法计算电子激发温度, 两谱线强度比值表示为

I1I2=A1g1λ2A2g2λ1exp-E1-E2kTe(1)

式(1)中, k为波尔兹曼常数, Te为电子激发温度, Ii为谱线强度, Ai为跃迁概率, λ i, gi和Ei分别表示对应谱线的波长、 上能级统计权重和上能级激发能。 对等式两边取对数, 整理得

lnI1λ1A1g1-lnI2λ2A2g2=-1kTe(E1-E2)+C(2)

以ln(Iλ /Ag)为纵坐标, 以上能级激发能E为横坐标作图, 如图6所示, 通过最小二乘法线性拟合, 得出斜率-1/kTe, 进而求出电子激发温度。 可以看出三个加载电压下, 电子激发温度稳定在3 400 K附近。

图6 通过波尔兹曼斜率法计算不同加载电压下的电子激发温度Fig.6 Electron excitation temperature at different applied voltage by Boltzmann Plot Method

另一个评价等离子体的重要指标则是电子密度。 在等离子体电子密度非常大的情况下, 非氢原子呈现二次斯塔克效应, 谱线半高全宽(Δ λ 1/2)和电子密度成比例, 可通过式(3)计算等离子体密度[13]。

Δλ1/2=2×10-16ωne[1+1.75×10-4ne1/4α(1-0.068ne1/6Te-1/2)](3)

式(3)中: ω 为电子碰撞参数; α 为离子碰撞参数; ne为电子密度; Te为电子激发温度。 为使计算结果更有说服力, 本文选取794.817 6和826.452 2 nm两条谱线分别计算电子密度。 依据Griem[14]的计算结果, α 分别为0.040和0.041, ω 均为0.032 Å 。 表2中列出分别对应于794.817 6和826.452 2 nm两条谱线的电子密度计算结果。 可以看出826.452 2 nm谱线计算的电子密度均偏低, 两条谱线对应的计算结果偏差均小于10%。

表2 DBD等离子体电子数密度 Table 2 Electron number density of DBD plasma

计算结果表明, 电子激发温度和电子密度随加载电压的升高没有表现出明显规律, 而是稳定在一个范围。 击穿电压可以解释这一现象。 各加载电压下的电压电流波形如图7所示, 可以看出, 随着加载电压的升高, 其总电压波形的峰值随之提高, 但对应的击穿电压稳定在11.5 kV。 电子的能量是由电场加速获得, 依据mv2/2=eEλ , 放电间隙击穿后, 由于击穿电压一定, 电子获得能量一定。 随着加载电压升高, 电场强度E随之提高。 但是相对于低气压状态, 大气压下电子的平均自由程小得多。 在λ 很小的情况下, 电子碰撞频率很高, 继而电子动能降低, 因此电子能量取决于击穿电压的大小。 最终导致电子激发温度和电子密度并不随加载电压升高变化, 而是稳定在一个范围。 从图7中还可看出Uc峰值基本不变, 而电流i∝ dUc/dt, 即电流基本保持不变, 由电流定义式得

ne=IμeeS(4)

图7 不同加载电压下的电压波形
(a): 12.5 kV; (b): 13.5 kV; (c): 14.5 kVFig.7 Voltage waveforms at different applied voltage
(a): 12.5 kV; (b): 13.5 kV; (c): 14.5 kV

其中I为电流, E为气隙间电场强度, ne为电子密度, μ e为大气压下自由电子在氩气中迁移速率, e和S分别为电子电荷量和放电截面积。 根据式(4)可以得出电子密度也保持不变, 这也验证了斯塔克展宽法计算电子密度结果的可靠性。

3 结 论

在大气压氩气环境下体积DBD的丝状放电光谱测试中, 发射谱线均由氩原子4p— 4s能级跃迁产生; 各谱线强度随加载电压的提高均呈上升趋势, 且与电压基本呈线性关系; 对于大气压丝状放电, 加载电压对电子激发温度和电子密度没有明显影响作用, 而是稳定在一个范围, 加载电压12.5~14.5 kV范围内, 电子激发温度稳定在3 400 K附近, 电子密度在1025 m-3量级。

The authors have declared that no competing interests exist.

参考文献
[1] Dyer R, Naples A, Kaemming T, et al. 50th AIAA Aerospace Sciences Meeting including the New Horizons Forum and Aerospace Exposition, 2012. 121. [本文引用:1]
[2] Welsh D J, King P, Schauer F, et al. 52nd Aerospace Sciences Meeting, 2014. 1316. [本文引用:1]
[3] WANG Di, ZHOU Jin, LIN Zhi-yong(王迪, 周进, 林志勇). Journal of Propulsion Technology(推进技术), 2017, 38(2): 471. [本文引用:1]
[4] PENG Zhen, WENG Chun-sheng(彭振, 翁春生). Engineering Mechanics(工程力学), 2012, 29(5): 242. [本文引用:1]
[5] Claflin S. U. S. Patent, 9046058, 2015. [本文引用:1]
[6] Tsolas N, Togai K, Yetter R A. 53rd AIAA Aerospace Sciences Meeting, 2015. 0159. [本文引用:1]
[7] LI Qing-quan, MA Lei(李清泉, 马磊). High Voltage Engineering(高电压技术), 2007, 33(9): 10. [本文引用:1]
[8] LIU Lu, SUN Yan-zhou, ZHANG Feng(刘璐, 孙岩洲, 张峰). Insulating Materials(绝缘材料), 2008, 5: 52. [本文引用:1]
[9] Golubovskii Y B, Maiorov V A, Li P, et al. Journal of Physics D: Applied Physics, 2006, 39(8): 1574. [本文引用:1]
[10] Shao T, Zhang C, Yu Y, et al. Vacuum, 2012, 86(7): 876. [本文引用:1]
[11] LIU Feng, DONG Li-fang(刘峰, 董丽芳). Journal of Hebei University·Natural Science Edition(河北大学学报·自然科学版), 2007, (S1): 201. [本文引用:1]
[12] YAN Jian-hua, TU Xin, MA Zeng-yi, et al(严建华, 屠昕, 马增益, 等). Acta Physica Sinica(物理学报), 2006, 55(7): 3451. [本文引用:1]
[13] Joshi N K, Sahasrabudhe S N, Sreekumar K P, et al. The European Physical Journal D-Atomic, Molecular, Optical and Plasma Physics, 2003, 26(2): 215. [本文引用:1]
[14] Griem H R. Physical Review, 1962, 128(2): 515. [本文引用:1]