锯齿波频率对介质阻挡放电光谱特性的影响
李雪辰, 吴凯玥, 张琦, 楚婧娣, 王彪, 刘瑞, 贾鹏英*
河北大学物理科学与技术学院, 河北省光电信息材料重点实验室, 河北 保定 071002
*通讯联系人 e-mail: jiapengying@mail.hbu.edu.cn

作者简介: 贾鹏英, 1976年生, 河北大学物理科学与技术学院讲师 e-mail: jiapengying@mail.hbu.edu.cn

摘要

采用微间隙平行平板介质阻挡放电(DBD)装置, 以氩气作为工作气体, 研究了锯齿波激励下DBD的放电图像、 发光信号、 发射光谱与锯齿波频率的关系。 研究发现随锯齿波频率增加, DBD会从均匀模式(低于10 kHz), 经历微放电丝与均匀放电共存, 并最终过渡到微放电丝占据全部的电极区(频率高于35 kHz)。 外加电压和发光波形表明, 锯齿波频率较低时的均匀放电对应高占空比的阶梯放电。 随频率增大, 出现微放电丝后, 发光波形呈现多脉冲形式, 且电压半周期中的发光脉冲个数随着锯齿波频率的增大而减小。 当锯齿波频率高于35 kHz时, 每半个电压周期的发光脉冲个数减小为一个(单脉冲放电)。 通过对放电的发射光谱进行研究, 发现发射光谱中包含氮分子的第二正带系( C3 Πu B3 Πu), OH( A2 Σ+ X2 Π)和ArI的特征谱线。 研究表明OH(308.8 nm)和ArI(750.4 nm)的谱线强度均随锯齿波频率的增大而增大。

关键词: 发射光谱; 介质阻挡放电; 阶梯放电; 脉冲放电
中图分类号:O433.1 文献标志码:A
Effect of Frequency on Spectral Charteristics of Dielectric Barrier Discharge Excited by a Saw-Tooth Voltage
LI Xue-chen, WU Kai-yue, ZHANG Qi, CHU Jing-di, WANG Biao, LIU Rui, JIA Peng-ying*
Key Laboratory of Photo-Electronics Information Materials of Hebei Province, College of Physics Science and Technology, Hebei University, Baoding 071002, China
Abstract

Using a micro-gap dielectric barrier discharge (DBD) decive in a parallel plate geometry, the frequency of the saw-tooth voltage has been varied to investigate the discharge image, the light emission signal and the optical emission spectrum of the DBD by using argon as the working gas. It is found that with increasing frequency of the saw-tooth wave, DBD could be in a diffuse mode less than 10 kHz, then it transits to many micro-discharge filaments occupying the whole electrode area (higher than 35 kHz) after the coexistence of micro-discharge filaments and diffuse discharge. Waveform of the applied voltage and the light emission indicates that, at a lower saw-tooth wave frequency, the diffuse discharge emits a stepped light emission signal with a high duty ratio. When increasing the saw-tooth wave frequency, the light emission transits into a multi-pulsed mode after the emergence of micro-discharge filaments. Moreover, the number of the light pulses per half voltage cycle decreases with increasing the driving frequency. The light pulse number presents one per half voltage cycle (single pulsed discharge) when the saw-tooth wave frequency is higher than 35 kHz. Scanning the optiacl spectra of the discharge, it can find the second positive system of nitrogen molecule( C3 Πu B3 Πu), OH( A2 Σ+ X2 Π) and ArI. The spectral intensity of OH (308.8 nm) and ArI (750.4 nm) is investigated as a function of the saw-tooth wave frequency, and the results show that they both increase when increasing the saw-tooth wave frequency.

Keyword: Optical emission spectrum; Dielectric barrier discharge; Stepped discharge; Pulsed discharge
引 言

介质阻挡放电(dielectric barrier discharge, DBD), 是一种典型的非平衡态交流气体放电, 其产生的大气压低温等离子具有广泛的应用前景。 例如, 在工业领域用于臭氧产生[1]、 表面改性[2]和污染物处理[3] 等; 在生物医疗领域用于杀菌消毒[4]等; 在军事领域用于航空器隐身[5]等。 DBD一般采用交流正弦波(几千赫兹、 射频)激励。 在氩气中混入氨气作为工作气体, Bazinette等[6]研究发现增加正弦波的频率, DBD会由大气压辉光放电转化到大气压汤森放电。 采用调制的射频激励氦气DBD, Shi等[7]发现, 改变频率和调制占空比, DBD可呈现为连续、 分立和过渡三种不同的辉光模式。 除了正弦激励外, 近些年还对纳秒脉冲激励DBD进行了研究。 Yu等[8]发现, 改变纳秒脉冲电源的频率能显著地影响DBD的放电形貌。

显然, 激励波形种类和频率等参数都会对DBD放电特性产生重要影响。 但现有研究, 最多的还是对正弦及脉冲激励DBD的放电特性进行了研究, 其他交流激励源下DBD的特性研究较少。 本文利用锯齿波激励微间隙平行平板DBD, 研究了锯齿波频率对DBD的光谱特性影响。

1 实验部分

实验装置图如图1所示。 在具有对称结构的放电装置中, 两电极分别由内直径为28 mm的圆柱形水电极构成。 每个水电极上分别覆盖0.5 mm厚的石英介质板。 两介质板之间的气体间隙固定为300 μ m。 此放电装置被放置在开放的空气环境中。 采用纯度为99.999%的氩气, 以恒定流速4.0 L· min-1通入气体间隙中。 其中一个水电极连接高压电源的输出端, 其产生的锯齿波电压峰值达到10 kV, 频率能达到几十千赫兹。 另一个水电极接地。 利用高压探头(Tektronix P6015A)对外加锯齿波电压进行测量。 利用光电倍增管(ET 9085SB)对放电发光信号进行探测。 外加电压和放电发光信号均通过示波器(Tektronix DPO4104)显示和存储。 利用光栅光谱仪(ACTON SP-2750)对放电发射光谱进行采集。

图1 实验装置图Fig.1 Schematic diagram of the experimental setup

2 结果与讨论

当外加电压的峰值(Up)为2 kV时, 随着锯齿波频率(f)增加, 气体间隙中开始出现放电, 并且放电充满整个电极覆盖的气体间隙区域。 图2给出了不同f下, 水电极一侧拍摄的放电照片。 从图2(a)可以看出, 当f为0.5 kHz时放电呈均匀模式。 继续增大频率, 达到10 kHz时, 从图2(b)可以看出在均匀放电中出现一些亮点, 表明此时气体间隙中存在一些微放电丝。 并且, 随频率增大气体间隙中微放电丝数量增加。 最终, 当f增加到35 kHz时, 在整个电极覆盖区域均布满亮点, 表明此时微放电丝占据全部的电极区。

图2 不同频率下的放电照片
(a): 0.5 kHz; (b): 10 kHz; (c): 35 kHz
Fig.2 Discharge images under different frequencies
(a): 0.5 kHz; (b): 10 kHz; (c): 35 kHz

图3分别给出对应图2的三种频率下外加锯齿波电压和总光信号的波形图。 当锯齿波频率大于10 kHz时, 尽管输入到电源上电压信号的峰峰值未变, 但输出的锯齿波电压会出现失真, 这使得锯齿波的电压峰值达不到2 kV。 由图3(a)发现, 在频率较低的均匀放电情况下, 外加电压的正负半周期的上升沿均出现一次平台状的放电, 放电为完美的阶梯放电[9]。 并且, 正负半周期阶梯放电的持续时间和发光强度基本相同。 此时, 发光平台的持续时间在整个电压周期内具有高占空比, 接近50%。 随频率增大, 出现微放电丝后, 发光波形呈现多脉冲形式, 如图3(b)所示, 光信号在外加电压每半个周期均出现4个放电脉冲, 这与多峰放电模式相似[10] 。 继续增大锯齿波频率, 电压半周期中的发光脉冲个数随之减小。 当驱动电源频率达到35 kHz时, 每半个电压周期的发光脉冲个数减小为一个(单脉冲放电), 如图3(c)所示。 继续增大驱动频率, 将一直保持单脉冲放电形式。 此时, 单脉冲放电的持续时间在整个电压周期内具有的占空比明显降低, 接近6%。 由此可知, 增加锯齿波频率, 放电阶段的形式由平台状, 转化为多峰状, 并最终转化为单脉冲状。 并且在转化的过程中, 放电阶段的持续时间在整个电压周期内具有的占空比明显降低。

图3 不同频率下外加电压和总光信号
(a): 0.5 kHz; (b): 10 kHz; (c): 35 kHz
Fig.3 Waveforms of the applied voltage and the light emission under different frequencies
(a): 0.5 kHz; (b): 10 kHz; (c): 35 kHz

图4给出放电在波长300~800 nm范围内的发射光谱。 从图中可以观察到氮分子第二正带系(C3Π uB3Π u)波长为337.1, 357.6, 380.4和405.8 nm的谱线。 氮分子谱线的出现主要源于环境中的空气扩散到工作气体中, 而空气中的主要成分就是氮气。

e+N2(X)e+N2(A, B, C)(1)

图4 300~800 nm范围内的发射光谱
Up=2 kV, f=35 kHz
Fig.4 Emission spectra in the range of 300~800 nm
Up=2 kV, f=35 kHz

同时, 还发现了OH(A2Σ +X2Π )波长为308.8和616.0 nm的谱线, 这是由于外界环境中的空气存在少量的水蒸气渗入到工作气体中。 由于在气体间隙中Ar气流的冲刷作用, 渗入到间隙中的空气含量很少, 因此氮分子和OH发射谱线相比于Ar的发射谱线要低很多。

e+H2O(X)e+H+OH(A2Σ+X2Π)(2)

发射谱中除了ArI 750.4 nm谱线, 在波长650~800 nm范围内还发现了696.5, 706.7, 714.7, 727.3, 738.4, 750.4, 763.5, 772.4和794.8 nm等谱线。 这些氩的原子谱线主要来源于氩与电子发生碰撞激发、 碰撞离化和随后的辐射复合。 这些高强度ArI谱线的存在说明了放电产生了大量的活性粒子, 即这种介质阻挡放电具有很高的化学活性。 活性粒子的产生途径如下

e+ArAr(4p, 4s)+e(3)e+ArAr++2e(4)Ar++Ar+ArAr2++Ar(4p, 4s)(5)e+Ar+Ar(4p, 4s)(6)e+Ar2+Ar(4p, 4s)+Ar(7)

由于OH及激发态Ar原子对于低温等离子体应用具有重要作用, 我们对其谱线强度进行了研究。 图5分别给出了Up为2 kV时, OH谱线(308.8 nm)强度和ArI(750.4 nm)强度随锯齿波频率的变化关系。 可见, 随着锯齿波频率的增大, OH谱线(308.8 nm)强度和ArI线(750.4 nm)强度均单调增加。 ArI线(750.4 nm)可以反映高能电子数密度[12], 当增大驱动频率, 放电从阶梯放电逐步过渡到脉冲放电, 在此过程中放电机制也由Townsend机制过渡到辉光放电机制。 相比于低频下的Townsend放电, 辉光放电具有更高的产生电子效率, 即电子密度会随着驱动频率的增加而增加。 单位时间内放电产生电子数密度随驱动频率增大, 因此ArI强度也会随着驱动频率不断增大。 OH作为一种强氧化剂[11], 能够在工业领域等用于氧化降解。 锯齿波频率增大的过程中, 放电产生电子的效率增加, 则电子与水分子的碰撞几率增加, 从而使得放电产生的OH谱线强度会随着驱动频率的增加而增大。

图5 ArI (750.4 nm)谱线强度及OH (308. 8 nm)谱线强度与频率的关系Fig.5 Spectral line intensity of Ar (750.4 nm) and OH (308.968 nm) as a function of the frequency

3 结 论

采用锯齿波激励微间隙介质阻挡放电, 以氩气作为工作气体, 通过电学和光谱学的方法研究发现, 锯齿波频率对DBD的放电图像、 发光信号和发射光谱都有明显的影响。 结果表明: 锯齿波频率小于10 kHz时DBD呈均匀模式, 增大频率DBD经历微放电丝与均匀放电共存的状态, 最终当频率达到35 kHz时DBD产生的微放电丝占据全部的电极区。 研究放电时外加电压和发光波形表明, 锯齿波频率较低时的均匀放电对应高占空比的阶梯放电。 随频率增大, 出现微放电丝后, 发光波形呈现多脉冲形式, 且电压半周期中的发光脉冲个数随着锯齿波频率的增大而减小。 当锯齿波频率高于35 kHz时, 电压半周期的发光脉冲个数减小为一个(单脉冲放电)。 采集放电的发射光谱, 发现其能够产生氮分子第二正带系(C3Π uB3Π u), OH(A2Σ +X2Π )和ArI的特征谱线。 随着锯齿波频率的增大, ArI(750.4 nm)和OH(308.8 nm)的谱线强度均随之增大。 利用气体放电理论对上述发射谱线强度随驱动频率的变化关系进行了定性分析。 这些结果对于大气压辉光放电的发射光谱分析和气体放电在杀菌消毒领域的应用具有参考价值。

The authors have declared that no competing interests exist.

参考文献
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