多波段激光雷达颗粒物质量浓度探测方法
饶志敏, 何廷尧*, 华灯鑫, 陈若曦
西安理工大学机械与精密仪器工程学院, 陕西 西安 710048
*通讯联系人 e-mail: tingyao.he@xaut.edu.cn

作者简介: 饶志敏, 1987年生, 西安理工大学机械与精密仪器工程学院博士研究生 e-mail: 1805695165@qq.com

摘要

为了获得大气颗粒物的质量浓度廓线, 提出一种基于多波段激光雷达回波信号的大气气溶胶消光系数与颗粒物质量消光效率相结合的新型算法。 该方法利用覆盖紫外到近红外波段的激光雷达作为遥感探测工具, 获取气溶胶的消光与后向散射系数, 反演得到气溶胶粒子谱分布; 同时, 根据米散射理论算出气溶胶消光效率, 结合粒子谱分布, 提出颗粒物质量消光效率模型, 从而建立基于消光系数与质量消光效率相结合的反演颗粒物质量浓度的新型数学模型与算法。 采用该算法对两组不同天气条件多波段激光雷达实测数据进行反演, 并与地表采用的颗粒物浓度对比, 证明该方法的可行性, 为实现颗粒物质量浓度空间分布的探测提供科学依据和方法论。

关键词: 气溶胶; 多波段激光雷达; 质量消光效率; 颗粒物的质量浓度
中图分类号:TN958.98 文献标志码:A
Remote Sensing of Particle Mass Concentration Using Multi-Wavelength Lidar
RAO Zhi-min, HE Ting-yao*, HUA Deng-xin, CHEN Ruo-xi
School of Mechanical and Precision Instrument Engineering, Xi’an University of Technology, Xi’an 710048, China
Abstract

A novel method for particulate matter mass concentration measurement has been proposed based on a multi-wavelength lidar covering the ultraviolet to the near infrared spectra. The proposed method combined extinction coefficients at working wavelengths with quantity of mass extinction efficiency (MEE), which is defined as the ratio of extinction coefficient and mass concentration of particulate matter in unit volume, makes the mass concentration of particulate matter retrievable. To determine the values of the MEE, a mathematical model was developed based on the extinction efficiency data of certain wavelength reported with the Mie theory and the particle size distribution data derived from a multi-wavelength lidar. Retrieved results of mass concentration from two experimental cases with clear and fog/haze weather conditions, which s in line with the monitoring results at the ground level reported by the Environmental Agency. The proposed method invert the recent problem on aerosol sources monitoring and open new lidar capabilities on atmospheric research.

Keyword: Aerosol; Multi-wavelength lidar; Mass extinction efficiency; Particulate matter mass concentration

引 言

在大气科学中, 把大气介质和混合于其中的尘埃、 烟雾、 冰晶、 花粉等粒径为0.001~100 μ m的悬浮固体或液体颗粒组成的体系称为气溶胶[1]。 气溶胶主要分布在对流层, 它影响着大气的辐射平衡、 化学过程、 区域乃至全球的气候及环境变化。 受气象条件和人为排放的影响, 气溶胶的形状、 成分等在大气中随地点和高度的不同变化很大[2, 3]

目前, 对大气颗粒物质量浓度的检测主要采用直接测量和间接等效测量方法, 包括采样称重法、 β 射线法、 TEOM颗粒物质量监测仪等[4]。 这些测量基本都还局限于点测量或者空间网格式分布测量。 受气象条件以及其他人为因素的影响, 大气颗粒物质量浓度空间分布变化很大, 点测量获得的信息不足以完整地反映颗粒物在大气中停留和传输的物理过程。 另一方面, 激光雷达作为大气气溶胶探测的有力工具[5, 6, 7], 在大气气溶胶光学特性探测方面具有其他探测手段无法比拟的优势, 是观测颗粒物时空分布的有效手段[8, 9, 10, 11]。 在边界层结构、 气溶胶消光系数反演等领域, 激光雷达探测技术也已经非常成熟, 实现了数十米至十几公里大范围的气溶胶消光和后向散射系数空间分布高时空分辨率探测[12, 13]。 但在颗粒物质量浓度的探测上, 目前尚未有成熟的激光雷达探测方法。 近年来, 我国在颗粒物的监测上有了较大进展, 通过实验观测获得了我国部分地区的气溶胶成分、 数浓度、 质量浓度等重要数据[14]。 然而, 大范围、 大尺度的颗粒物质量浓度空间连续分布的监测技术仍不太成熟。

针对当前颗粒物质量浓度局限于点测量, 大尺度空间分布测量技术还不太成熟的难题, 本文提出利用覆盖紫外到近红外波段的多波段激光雷达对气溶胶进行探测, 通过气溶胶粒子谱分布和消光效率反演及分析, 获得颗粒物质量消光效率(mass extinction efficiency, MEE), 并结合不同波段的消光系数反演得到颗粒物质量浓度廓线, 构建激光雷达定量探测颗粒物质量浓度的理论和方法, 拓展及提升激光雷达的应用能力。

1 理论分析
1.1 多波段激光雷达系统

多波段激光雷达结构原理如图1所示, 系统主要由发射系统, 接收系统, 分光系统以及数据处理系统四部分组成。 系统采用Nd∶ YAG固体激光器作为激励光源, 同时发射1 064, 532和355 nm的激光脉冲。 为了提高系统在低层大气的探测能力, 减小探测盲区, 发射和接收系统采用同轴结构。 激光器发出的脉冲经过倍频、 整形和扩束后由反射镜射向大气; 多波段脉冲与大气中物质相互作用后产生散射现象, 由望远镜接收后向散射信号, 随后信号经透镜准直后发射进入分光系统, 经分光镜(BS1)、 滤光片(IF1)以及分光镜(BS2)、 滤光片(IF2)分光和滤波后, 355和532 nm波长的信号分别进入PMT(光电倍增管)探测器, 1 064 nm波长的信号经滤光片(IF3)进入APD(雪崩二极管)探测器; 探测器将光信号转变为电信号后由示波器对信号数据进行采集, 最后由计算机进行数据反演分析, 从而获得大气参量的高度分布。 多波段激光雷达系统主要参数如表1所示。

图1 多波段激光雷达结构示意图Fig.1 Schematic of the multi-wavelength lidar system

表1 多波长激光雷达系统主要参数 Table 1 Specifications of the multiple wavelength lidar
1.2 颗粒物质量浓度反演算法流程

基于多波段激光雷达遥感数据反演颗粒物质量浓度的算法总体流程如图2所示。 首先, 通过传统的算法(Klett, Fernald法)反演得到不同波长的的气溶胶消光系数廓线; 其次, 基于粒子谱算法反演得到颗粒物粒子谱分布特征, 结合由米散射理论求得的特定波长下的气溶胶消光效率可以得到颗粒物质量消光效率(MEE)。 最后, 通过气溶胶消光系数与质量消光效率相结合的方法, 计算出颗粒物的质量浓度。

图2 颗粒物质量浓度反演算法流程图Fig.2 Calculation steps for inversion of particulate matter mass concentration

1.3 消光效率的计算

根据米散射理论可知, 将某光学参数的效率与球形粒子的最大几何截面之比定义为米效率表达式如式(1)[15]

Qi=σiπr2(1)

式(1)中, σ i为散射截面, 表示粒子散射光的总能量等于数值为σ 的一块面积从入射光中截取的能量; i可代表消光(ext), 吸收(abs), 散射(sca)或后向散射(b)。 消光效率可表示为

Qext=2α2n=1(2n+1)Re(an+bn)(2)

式(2)中, anbn均为复函数, 代表了从边界条件得到的米散射参数, 且由米散射理论可知, anbn可以通过粒子复折射率m、 尺度数α 的相关函数式计算获得。 如图3所示, 通过仿真计算, 得出355, 532和1 064 nm三个波段的消光效率随粒子半径变化的分布情况; 其中, 复折射率m=1.33+0.001i, 粒子半径变化范围为0.01~10 μ m。

图3 消光效率随粒子半径变化规律Fig.3 Changes of extinction efficiency with the particle radius

1.4 气溶胶粒子谱分布反演

气溶胶粒子的散射特性依赖于入射激光的波长, 因此利用355~1 064 nm波段范围的激光能够有效探测气溶胶粒子谱分布。 由米散射理论可知, 气溶胶粒子的消光系数与其数密度有着直接的关系, 波长为λ 的气溶胶光学参数与气溶胶粒子谱之间满足第一类Fredholm积分方程[16]

gp(λ)=rminrmax34rQext(r, λ, m)dvdrdr(3)

式(3)中, g表示光学参量, r气溶胶粒子半径, m复折射率, λ 波长, v(r)球形粒子的体积分布函数, Qext球形粒子消光效率。 当各参量满足式(4)

Kp(r, λ, m)=34rQext(r, λ, m)(4)

则有式(5)

gp(λ)=rminrmaxKp(r, λ, m)dvdrdr(5)

由数值分析的方法可知, 体积谱分布可以通过利用B样条函数乘以一个系数因子的方法去近似

dvdr=nwnBn(r)+ε(r)(6)

式(6)中, n表示样条函数的个数, ε (r)为计算误差。 当计算误差趋于无限小时, 球形粒子的体积分布可表示为

dvdr=nwnBn(r)(7)

将式(7)代入式(5)中, 即可得到式(8)

gp(λ)=nApn(m)wn(8)

其中Apn(m)wn可表示为式(9)

Apn(m)=rminrmaxKp(r, m)Bn(r)dr(9)

如果用矩阵方程的形式表示式(8)可得

g=Aw(10)

式(10)中, gp行列向量, wn行列向量, Ap× n的矩阵。 将式(10)化简如下

w=A-1g(11)

将式(11)正则化后可得到

wn=(ATA+γH)-1ATg(12)

1.5 颗粒物质量浓度计算

颗粒物质量消光效率(MEE)表征的是对于任意给定的粒子谱分布和激光波长, 单位体积内的消光系数与颗粒物质量浓度的比值, 是粒子谱分布特性和消光效率的函数

MEE=πrminrmaxr2Qext(r, λ, m)n(r)dr43πρrminrmaxr3n(r)dr(13)

式(13)中, ρ 为粒子标准密度, ρ =2(g· cm-3)。

由式(13)可知, 计算所得的MEE与粒子谱分布情况、 负折射率m、 激光波长λ 以及粒子半径变化范围[rmin, rmax]有关。 最后, 通过气溶胶消光系数与质量消光效率相结合获得颗粒物的质量浓度, 如式(14)所示

C(z)=σ(z)MEE g·m-3(14)

2 实验验证

利用多波段激光雷达系统开展晴天、 雾霾天气条件下实验观测, 计算出气溶胶颗粒物分布变化特征以及对应的颗粒物质量消光效率、 颗粒物质量浓度, 分析检验方法的可行性。

2.1 晴朗天气

2014年7月2日西安地区天气晴朗, 根据西安市环境保护局公布的数据, 该日空气质量二级(良), 地表观测的PM10和PM2.5颗粒物质量浓度日平均值分别为81和37 μ g· m-3。 采用传统的Klett和Fernald法[19, 20]反演多波段激光雷达回波信号, 得到355, 532和1 064 nm三个不同波段的气溶胶消光系数和后向散射系数随高度变化曲线如图4所示。 从图中可以看出, 消光系数值较小, 随着高度的增加而减小, 且随波长的增大而减小。

图4 2014年7月2日观测的西安上空气溶胶消光(a)与后向散射(b)系数随高度变化廓线Fig.4 Vertical profiles of aerosol extinction coefficient (a) and backscatter coefficient (b) performed at Xi’ an on 2 July 2014

晴朗天气条件下, 粒子半径区间选取0.01~10 μ m, 由城市工业型气溶胶特征选取复折射率m=1.46+0.003i, 反演1.0, 1.5以及3.0 km三个不同高度处的气溶胶粒子谱分布, 如图5所示。 气溶胶粒子谱属于低幅值双峰对数正态分布, 在大气底层(高度1.5 km以下), 大气中小粒子个数比较多, 且随着高度的上升, 小粒子的比重有所下降。 与1.0 km处相比, 含量相对较少的大粒子数(r> 2 μ m)在1.5 km高度处的反而更多。 高度为3.0 km处的粒子含量较少, 粒子半径区间0.04~1.5 μ m基本呈均匀分布。

图5 1.0, 1.5以及3.0 km三个不同高度处的气溶胶粒子体积谱分布Fig.5 Particle size distributions at different heights of 1.0, 1.5 and 3.0 km respectively

根据式(13), 计算得到355, 532和1 064 nm三个波段的颗粒物质量消光效率随高度变化曲线, 结果如图6(a)所示; 三波段的质量消光效率变化趋势较为一致, 然而, 355 nm波段的质量消光效率曲线随高度变化出现很大波动。 这主要由于气溶胶粒子的散射信号大小依赖于发射激光波长, 且粒子的半径与激光波长相当时散射最强, 355 nm的质量消光效率受占大比重的小粒子影响所致。

图6 2014年7月2日晴朗天气条件下的质量消光效率和质量浓度廓线Fig.6 Vertical profiles of mass extinction efficiency (a) and mass concentration (b) on 2 July 2014

根据式(14), 结合气溶胶消光系数与质量消光效率计算得到颗粒物的质量浓度廓线, 如图6(b)所示。 颗粒物质量浓度总体变化趋势呈现随高度增加而逐渐减小现象, 底层大气受到人类日常生活和工作的直接影响, 颗粒物含量远大于高层大气。 355 nm探测得到的高度1.0 km 处的颗粒物质量浓度约为20 μ g· m-3, 532 nm为28 μ g· m-3, 而1 064 nm探测获得值约为45 μ g· m-3。 考虑激光波长与不同粒径粒子的散射依赖特性, 该测得值与环保部门所测的地表PM2.5颗粒物质量浓度值(37 μ g· m-3)相差不大。 初步分析, 误差的主要来源除了反演算法的一些参数取值(如粒径范围, 复折射率等)外, 两者测量的不同高度也是重要因素之一。

2.2 雾霾天气

2015年1月26日西安地区为雾霾天气, 根据西安市环境保护局公布的数据, 该日空气质量为五级(重度污染), 地表观测的PM10和PM2.5颗粒物质量浓度日平均值分别为331和244 μ g· m-3。 反演得到三波段的气溶胶消光系数和后向散射系数随高度变化曲线如图7所示。 从图中可以看出, 由于雾霾天气颗粒物的浓度较大, 气溶胶的光学参量值都非常大, 信号存在较大衰减, 探测高度明显降低。

图7 2015年1月26日观测的西安上空气溶胶消光与后向散射系数随高度变化廓线Fig.7 Vertical profiles of aerosol extinction coefficient and backscatter coefficient performed at Xi’ an on 26 January 2015

雾霾天气条件下, 粒子半径区间仍取0.01~10 μ m, 城市工业型气溶胶特征取复折射率m=1.46+0.003i, 分别反演1.0, 1.47和2.1 km三个不同高度处的气溶胶粒子谱分布, 如图8所示。 在高度2.1 km以下, 大气中仍以小粒子为主, 随着高度的上升, 小粒子的比重有所下降。 在底层1.0 km高度处大粒子数(r> 2 μ m)较多, 从整个气溶胶粒径谱分布函数来看, 该处的颗粒物粒径较大。

图8 1.0, 1.47以及2.1 km三个不同高度处的气溶胶粒子体积谱分布Fig.8 Particle size distributions at different heights of 1.0, 1.47 and 2.1 km respectively

颗粒物的质量消光效率和质量浓度随高度变化曲线如图9所示。 雾霾天气下三波段的质量消光效率变化趋势较为一致, 然而355 nm波段的质量消光效率曲线随高度变化再次出现较大波动, 这主要还是由于气溶胶粒子的散射强度依赖于发射激光波长。 霾天气条件下, 大气底层的颗粒物质量浓度非常大, 且一定高度内(1.75 km以下)其变化趋势并不明显。 高度大于1.75 km后, 颗粒物质量浓度迅速减小, 可见, 底层颗粒物质量浓度相比于高层的颗粒物质量浓度要大很多, 对人类生活及健康造成危害。 探测得到的大气底层颗粒物质量浓度值约为220μ g· m-3(取532 nm探测值), 与环保部门的地表测得值(244 μ g· m-3)相近, 能够较为准确的反映出大气颗粒物质量浓度的分布情况。

图9 2015年1月26日雾霾天气条件下的质量消光效率和质量浓度廓线Fig.9 Vertical profiles of mass extinction efficiency (a) and mass concentration (b) on 26 January 2015

3 结 论

根据覆盖紫外到近红外波段的多波段激光雷达测量的大气回波信息, 通过传统的算法(Klett, Fernald法)反演得到355, 532和1 064 nm波段廓线上各空间分布点的气溶胶消光系数和后向散射系数(反映气溶胶相对浓度); 并结合颗粒物粒子谱分布特征(反映气溶胶微物理特性)与米散射理论求得气溶胶粒子的消光效率, 获得颗粒物质量消光效率(MEE); 最终通过气溶胶消光系数与质量消光效率相结合的方法获得颗粒物的质量浓度(反映气溶胶绝对浓度)。 在晴天和雾霾天气条件下, 利用多波段激光雷达实验数据对该算法进行验证, 证明该颗粒物质量浓度反演算法具有一定的可行性。

该算法还有许多不足之处, 比如, 误差值评估, 该方法的适用范围分析, 影响反演精度的主要参数(粒径范围, 复折射率, 大气光学厚度等)等。 作者相信该新方法对定量分析气溶胶对大气环境影响的研究具有重要意义, 具有很大的应用前景, 欢迎更多的学者进行研究讨论。

The authors have declared that no competing interests exist.

参考文献
[1] Andreae M O, Crutzen P J. Science, 1997, 276(5315): 1052. [本文引用:1]
[2] Aloyan A E, Arutyunyan V O, Lushnikov A A, et al. Journal of Aerosol Science, 1997, 28(1): 67. [本文引用:1]
[3] Pérez N, Pey J, Cusack M, et al. Aerosol Science and Technology, 2010, 44(7): 487. [本文引用:1]
[4] He T Y, Stanic S, Gao F, et al. Atmospheric Measurement Techniques, 2012, 5(5): 891. [本文引用:1]
[5] Fang H, Huang D. Chinese Optics Letters, 2004, 2(1): 1. [本文引用:1]
[6] Ansmann A, Riebesell M, Weitkamp C. Optics Letters, 1990, 15(13): 746. [本文引用:1]
[7] Shipley S T, Tracy D H, Eloranta E W, et al. Applied Optics, 1983, 22(23): 3716. [本文引用:1]
[8] Freutel F, Schneider J, Drewnick F, et al. Atmos. Chem. Phys. , 2013, 13(2): 933. [本文引用:1]
[9] Dumka U C, Moorthy K K, Kumar R, et al. Atmospheric Research, 2010, 96(4): 510. [本文引用:1]
[10] Parsiani H, Mèndez J. Wseas Transactions on Systems, 2008, 7(11): 1218. [本文引用:1]
[11] Li J S, Durry G, Cousin J, et al. Journal of Quantitative Spectroscopy and Radiative Transfer, 2011, 112(9): 1411. [本文引用:1]
[12] Pappalardo G, Amodeo A, Pand olfi M, et al. Applied Optics, 2004, 43(28): 5370. [本文引用:1]
[13] Ansmann A, Wand inger U, Riebesell M, et al. Applied Optics, 1992, 31(33): 7113. [本文引用:1]
[14] HAN Dao-wen, LIU Wen-qing, LIU Jian-guo, et al(韩道文, 刘文清, 刘建国, ). Chinese Journal of Lasers(中国激光), 2006, 33(11): 1567. [本文引用:1]
[15] SHENG Pei-xuan, MAO Jie-tai, LI Jian-guo(盛裴轩, 毛节泰, 李建国). Aerophysics Physics(大气物理学). Beijing: Peking University Press(北京: 北京大学出版社), 2013. [本文引用:1]
[16] Müller D, Wand inger U, Ansmann A. Applied Optics, 1999, 38(12): 2346. [本文引用:1]
[17] Klett J D. Applied Optics, 1981, 20(2): 211. [本文引用:1]
[18] Fernald F G. Applied Optics, 1984, 23(5): 652. [本文引用:1]