脉冲Nd:YAG激光诱导钼等离子体UTA辐射特性研究
吴涛1, 何俊1, 王世芳2, 汤朝红1
1. 武汉工程大学理学院, 湖北 武汉 430074
2. 湖北第二师范学院物理与机电工程学院, 湖北 武汉 430205

作者简介: 吴涛, 1980年生, 武汉工程大学理学院副教授 e-mail: wtlaster@126.com

摘要

利用Nd:YAG激光作用于真空腔内的高纯固体钼(Mo)靶产生等离子体, 并测量了不同脉冲激光功率密度下Mo等离子体在2~9 nm范围内的时间积分光谱。 基于碰撞辐射平衡模型(CRM)和Cowan程序计算得到不可分辨跃迁峰(UTA)原子光谱数据, 并假设谱线展宽为高斯线形, 获得了在不同电子温度和电子密度下的理论模拟光谱, 模拟光谱与实验光谱吻合的较好。 实验与理论研究光谱表明: Mo ⅩⅥ-Mo ⅩⅫ离子的3 d-4 f不可分辨跃迁峰位于水窗波段, 通过控制脉冲激光参数和采用合适的等离子体约束条件, 获得水窗辐射波段Mo离子的高丰度布居, 有望将激光Mo等离子用于单脉冲活体细胞显微成像水窗光源。

关键词: 激光等离子体; 水窗光源; 不可分辨跃迁峰;
中图分类号:O434.13 文献标志码:A
Analysis of UTA Spectra of Nd:YAG Pulse Laser Produced Mo Plasmas
WU Tao1, HE Jun1, WANG Shi-fang2, TANG Chao-hong1
1. School of Science, Wuhan Institute of Technology, Wuhan 430074, China
2. Department of Physics and Mechanical & Electrical Engineering, Hubei University of Education, Wuhan 430205, China;
Abstract

The high purity molybdenum (Mo) sample were irradiated with the Nd:YAG pulse laser to generate plasmas in a vacuum chamber. The time integrated emission spectroscopy of laser produced Mo plasmas was measured in the spectral range of 2~9 nm using different laser power density. Based on collision-radiative model (CRM) and unresolved transition arrays (UTA) data of highly charged Mo ions calculated with Cowan code, the theoretical synthetic spectra at different electron temperature and electron density were obtained assuming individual spectral line obeyed Gaussian broadening. Fair agreements between simulated and experimental spectra have been achieved. Experimental and theoretical spectra show that the UTAs of 3 d—4 f transitions in Mo ⅩⅥ-ⅩⅫ ions have several peaks lying in water window region. By controlling the laser pulse parameters and optimizing the plasmas confinement conditions, it is expected to obtain high ion fraction of highly charged Mo ions irradiating photons in water window wavelength region, showing the potential for water window living cell microscopic imaging sources in the future.

Keyword: Laser produced plasmas; Water window sources; UTA; Molybdenum
引言

脉冲激光聚焦辐照于各种靶材发生相互作用, 瞬间会产生高温高密的等离子体, 这种激光等离子体发出的高亮度超极紫外辐射在激光核聚变[1]、 等离子体诊断[2]、 X射线吸收光谱[3]、 极紫外光刻光源[4, 5]及水窗(2.34~4.38 nm)成像光源[6, 7, 8, 9, 10]等领域具有广阔的应用前景。 利用水窗波段的超极紫外辐射光源对生物样品显微成像时, 相比电子显微成像等其他方式, 无需特殊的样品处理, 可以在含水的自然状态下甚至可以对活体生物细胞或者冷冻细胞原始样品进行直接高分辨瞬态成像, 不会对生物细胞造成破坏, 是生命科学研究的有力工具。 目前, 可以用于水窗成像的候选X射线光源主要有四种: 同步辐射光源, 自由电子激光, 放电等离子体(DPP)和激光等离子体(LPP)光源。 同步辐射和自由电子激光由于装置庞大、 价格昂贵等因素制约了其在实验室范围内的运用, 而DPP及LPP光源具有体积小、 价格相对低廉和辐射强度高等优点, 成为实验室水窗生物细胞显微成像的主要潜在候选X射线光源。 而且, LPP光源相比DPP光源, 具有光源光斑小、 光源辐射收集本领高和成像分辨率高, 没有等离子体对放电电极的腐蚀及机械热负载的限制等优点, 近年来成为国际上研究的热点。

目前, 根据靶材的原子序数大小, 激光低Z、 中Z和高Z元素等离子体用于水窗成像光源的可行性都有一定研究。 瑞典皇家理工学院的H. Hertz等[11]基于液氮射流对LPP低Z元素水窗成像光源进行了长期大量的研究, 开展了利用类氢N离子的2.48 nm及类氦N离子2.88 nm谱线结合窄带TiO2/ZnO多层膜反射镜对生物细胞显微成像的原理性研究。 爱尔兰都柏林大学的O’ Sullivan等[12]开展了一系列中、 高Z元素激光等离子体在水窗软X射线波段的光谱研究, 研究了中Z元素的3p— 4d, 3d— 4f, 4p— 4d及4d— 4f跃迁和高Z元素的4p— 4d, 4d— 4f, 4d— 5f, 4d— 5p, 4f— 5g及其伴线的不可分辨跃迁峰(UTA), 期望获得能够和多层膜反射镜波段相匹配的宽带UTA辐射的最佳候选元素。 近期, 日本宇都宫大学的Higashiguchi等[13]也开展了用Nd: YAG激光Bi等离子体位于水窗波段的4p— 4d及4d— 4f的UTA辐射于水窗成像光源的理论与实验研究。 中国科学院上海光机所较早也开展了激光等离子体水窗波段X光辐射的研究[14], 提出了利用飞秒激光高Z元素等离子体黑体辐射实现超快时间分辨水窗显微成像的可行性。 我们利用Nd: YAG激光诱导Mo等离子体在2~9 nm波段的光谱进行了理论与实验研究, 探索了激光Mo等离子体作为实验室平台上进行单脉冲水窗生物细胞高分辨瞬态显微成像光源的可行性。

1 实验部分

实验使用的是调Q脉冲Nd: YAG激光器, 输出波长1 064 nm, 脉宽150 ps(FWHM), 实验使用的最大单脉冲能量为280 mJ, 激光束通过焦距为10 cm的聚焦镜作用于真空腔(10-6 Torr)内的高纯圆形平板Mo靶上, 聚焦焦斑直径约为30 μ m; 通过改变入射激光脉冲能量, 于Mo靶面的激光功率密度可在6.5× 1013~4.3× 1011 W· cm-2范围内变化。 利用步进电机控制的靶材旋转和移动, 时序控制器用于同步测量光谱信号, 提高测量光谱信号的信噪比。 光谱仪放置在与入射激光轴线成30° 角的位置上, 利用刻线密度2 400 mm-1的掠入射光栅光谱仪结合背感光X射线CCD测量得到了2~9 nm波段的激光Mo等离子体时间积分发射光谱, 如图1所示。 实验中利用激光诱导Si3N4等离子体中C, Si和N等离子的已知谱线对激光Mo等离子体光谱波长进行标定与校准, 光谱波长测量的不确定度为0.004 nm (rms值)。

图1 Nd: YAG激光Mo等离子体2~9 nm波段辐射实验光谱Fig.1 Experimental spectra of a Nd: YAG laser produced Mo plasmas in the 2~9 nm region

从图1可以看出测量得到的激光Mo等离子体在2~9 nm波段范围内, 在连续谱上叠加有UTA辐射和较强的分立线状谱线。 当激光功率密度增大时, 激光Mo等离子的辐射光谱强度随之增强, 能更清楚的看到高电离态Mo离子的UTA辐射特征, 并且正好处于水窗波段。 为了对图1中的线状谱线的来源进行辨认, 我们利用Cowan程序[15]计算了Mo Ⅹ Ⅴ , Mo Ⅹ Ⅵ 和Mo Ⅹ Ⅶ 离子的M壳层电子跃迁谱线进行了计算, 通过理论计算与实验测量谱的比对并借助于和文献[16]中的研究结果的对比分析, 最后共确定出9条Mo Ⅹ Ⅴ -Ⅹ Ⅶ 离子谱线, 详细辨认结果及理论计算得到的振子强度和跃迁几率列于表1中。 在图1中还标出了比较强的两条谱线Mo Ⅹ Ⅴ 3d1S0— 4f1P1和Mo Ⅹ Ⅴ 3d1S0— 4p1P1, 根据Boltzmann作图法, 通过这两条谱线的相对强度计算出当入射激光功率密度6.51013 W· cm-2, 光学深度取为15时, 等离子体的电子温度约为150 eV(1 eV=11 600 K)。 利用Cowan程序的计算结果表明, 图1中激光Mo等离子体在2~9 nm波段的辐射大致可以分为三个区域: 2.0~3.6 nm波段主要由Mo Ⅹ Ⅴ -Mo Ⅹ Ⅻ 3d— 4f以及Mo Ⅺ Ⅹ -Mo Ⅹ Ⅹ Ⅲ 3d— 4p的UTA跃迁贡献, 另外Mo Ⅹ Ⅵ -Mo Ⅹ Ⅹ Ⅳ 3p— 4s, 3p— 4d, 3s— 4p跃迁谱线波长也落在该区域; 3.0~6.0 nm波段主要由Mo Ⅹ Ⅴ -Mo Ⅹ Ⅻ 3d— 4p及其伴线3d104sn4pm— 3d94sn4pm+1(n=1, 2和m=0, 1, 2, 3, 4, 5)跃迁贡献; 6~9 nm波段主要由Mo Ⅹ Ⅵ -Mo Ⅹ Ⅹ Ⅹ 3p— 4d跃迁贡献, 相关UTA峰对应贡献的跃迁类型示于图1中。

表1 Mo Ⅹ Ⅴ -Ⅹ Ⅶ 离子M壳层电子跃迁谱线辨认结果 Table 1 Identification of M-shell transition lines occuring in the spectra of Mo Ⅹ Ⅴ -Ⅹ Ⅶ ions
2 结果与讨论

激光诱导产生的等离子体状态是随时间变化的, 对该过程的完整描述应采用时变的碰撞辐射模型(CRM)[17]并结合辐射磁流体动力学。 然而, 稳态的CRM也能对激光等离子体中的离子态丰度及时间积分的发射光谱给出正确合理的解释。 由于我们测量得到的是时间积分的等离子体光谱, 包含了各种等离子体电子温度, 不能用单一的电子温度来描述。 为此, 我们基于碰撞辐射平衡模型计算了不同电子温度下离子的丰度, 计算结果如图2所示, 计算中电子密度取为波长1.06 μ m的Nd: YAG激光等离子体的临界密度1021 cm-3。 从图2可以看出, 当等离子体温度在50~150 eV范围内时, M开壳层离子的丰度占据了绝大部分。 合成光谱模拟计算时, 激光等离子处于局域热平衡态, 各离子的能级布居可以采用Boltzmann假设[18], 跃迁谱线的波长和跃迁概率由Cowan程序计算得到。 利用Cowan程序计算时, Slater-Condon 系数Fk, GkRk取为0.95, 自旋轨道积分系数取为1, 并且考虑了组态相互作用。 基于CRM模型计算得到离子丰度数据, 并考虑各价态离子的上能级布居, 结合Cowan程序计算得到UTA跃迁数据及其强度; 依据测量所采用光栅光谱仪的仪器展宽限制, 我们假设激光等离子体中发射谱线Gaussian类型展宽为0.0033 nm, 得到了等离子体在电子温度分别为150, 100和80 eV时辐射的理论模拟光谱。 为了便于模拟光谱和实验光谱的比较, 在电子温度分别为150和100 eV情形下, Mo Ⅹ Ⅴ -Ⅹ Ⅹ Ⅳ 3d— 4f的UTA 与 Mo Ⅹ Ⅵ -Ⅹ Ⅹ Ⅳ 3p— 4s, 3p— 4d, 3s— 4p跃迁的理论模拟光谱和实验光谱的比对一起示于图3中。 图3中虚线左侧模拟光谱对应的等离子体温度为150 eV, 右侧为100 eV。 从图3中可以清楚的看出, 实验测量得到的各个UTA峰所对应的贡献离子可以和模拟结果一一对应起来。 类似的, 在电子温度分别为150和80 eV时, Mo Ⅹ Ⅴ -Ⅹ Ⅹ Ⅲ 3d— 4p的UTA模拟光谱一起示于图4中。 在图4中, 当等离子体温度为80 eV时, Mo Ⅹ Ⅴ 和Mo Ⅹ Ⅵ 的3d— 4p跃迁的理论模拟光谱在4.5~5.2 nm波段和实验测到的光谱波长及辐射强度都吻合的非常好。 最后, 当等离子体温度为150 eV时, Mo Ⅹ Ⅴ -Ⅹ Ⅹ Ⅹ 3p— 3d跃迁的理论模拟光谱与实验光谱的对比示于图5中, 两者也吻合的较好。 在图3, 图4和图5中, 通过对不同激光等离子体温度下的理论模拟光谱与实验光谱比较可知, 80 eV的等离子体温度下Mo Ⅹ Ⅴ -Ⅹ Ⅶ 离子具有较高的丰度, 100 eV的等离子体温度对应的Mo Ⅹ Ⅶ -Ⅹ Ⅸ 离子具有较高的丰度, 而在2.0~2.8 nm波段的辐射光谱主要来源于150 eV的高温等离子体产生的较高丰度和较强跃迁的高价Mo Ⅹ Ⅷ -Ⅹ Ⅻ 离子。

图2 基于CRM模型Mo离子丰度及平均电离度随等离子体电子温度的变化曲线Fig.2 Ion fractions and average ionization of Mo plasma as a function of electron temperature calculated using CRM

图3 基于稳态辐射平衡模型, 等离子体温度为150和100 eV时, 波长2.0~3.6 nm范围内的Mo Ⅹ Ⅴ -Ⅹ Ⅻ 3d— 4f的UTA模拟光谱与实验光谱的比较Fig.3 Comparison between the recorded spectrum and simulated spectra of Mo Ⅹ Ⅴ -Ⅹ Ⅻ 3d— 4f unresolved transition arrays in the wavelength region of 2.0~3.6 nm assuming a steady-state CRM for plasma temperature of 150 and 100 eV

图4 基于稳态辐射平衡模型, 等离子体温度为150和80 eV时, 波长2.8~6.0 nm范围内的Mo Ⅹ Ⅴ -Ⅹ Ⅻ 3d— 4p的UTA模拟光谱与实验光谱的比较Fig.4 Comparison between the recorded spectrum and simulated spectra of Mo Ⅹ Ⅵ -Ⅹ Ⅹ Ⅲ 3d— 4p unresolved transition arrays in the wavelength region of 2.8~6.0 nm assuming a steady-state CRM for plasma temperature of 150 and 80 eV

图5 基于稳态CR模型, 等离子体温度为150 eV 时, 波长6.0~9.0 nm范围内Mo Ⅹ Ⅴ -Ⅹ Ⅹ Ⅹ 3p— 3d的UTA跃迁模拟光谱与实验光谱的比较
插图为电子温度为150 eV, 电子密度为1021 cm-3时离子丰度的布居
Fig.5 Comparison between the recorded spectrum and simulated spectra of Mo Ⅹ Ⅴ -Ⅹ Ⅹ Ⅹ 3p— 3d unresolved transition arrays in the wavelength region 2.8~6.0 nm assuming a steady-state CR model for plasma temperature of 150 eV
The ion fraction calculated by using the CR model for the electron temperature Te=150 eV and electron density ne=1021 cm-3 is shown in the inset

从以上分析可知, 时间积分光谱不同波段来源于不同价态离子贡献和激光等离子体中电子温度的时空变化特性是一致的。

最后值得指出的是, 实验和理论结果分析表明, Mo Ⅹ Ⅴ -Ⅹ Ⅻ 离子的3d— 4f的UTA正好位于水窗波段, 通过选择和合适的多层膜反射镜或者波带片匹配UTA的辐射峰值, 并通过实验和理论研究确定合适的激光参数和等离子体约束条件实现不同价态Mo离子丰度布居的调控, 有望将激光Mo等离子体的超极紫外辐射用于水窗波段的活体生物细胞显微成像光源。

3 结论

实验上, 采用Q-开关Nd: YAG脉冲激光作用在真空腔内高纯度的Mo靶样品上产生钼等离子体, 利用掠入射光栅光谱仪和背感光X射线CCD获得了2~9 nm波段的Mo等离子体发射光谱。 理论上, 基于激发态粒子数布局满足归一化玻尔兹曼分布的假设和稳态碰撞辐射模型获得了在不同电子温度和电子密度下不同电荷态下Mo离子的丰度变化曲线。 基于玻尔兹曼作图法的原理和Mo Ⅹ Ⅴ 离子的辐射谱线得出了Mo等离子体的电子温度。 随后, 考虑了组态相互作用的影响, 利用Cowan程序, 计算了Mo Ⅹ Ⅴ -MoⅩ Ⅻ 离子的n=3~3及n=3~4的共振辐射谱线及其伴线辐射, 通过对Mo Ⅹ Ⅴ , Mo Ⅹ Ⅵ , Mo Ⅹ Ⅶ 离子的3d— 4p, 3d— 4f, 3d— 3p谱线计算并与实验测量谱线进行比对, 对实验测量谱线进行了辨识。 最后基于CRM模型和高价态Mo离子的UTAs计算数据, 并将谱线假定为高斯展宽线型, 合成了在不同电子温度下的等离子体辐射光谱, 结果表明理论模拟光谱和实验光谱十分吻合。 实验和理论结果分析表明, Mo Ⅹ Ⅵ -MoⅩ Ⅻ 离子的3d-4f的不可分辨跃迁峰正好位于水窗波段, 通过控制激光参数和等离子体约束条件, 获得水窗辐射波段辐射的Mo离子的高丰度布居, 将有助于激光Mo等离子体用于水窗成像光源。 水窗成像光源的实现将有利于生物学中活体细胞的显微成像以及全息照相技术的发展。

The authors have declared that no competing interests exist.

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