引用本文
汪桂霞, 苏俊宏, 徐均琪, 时凯. 等离子体闪光法识别薄膜损伤的误判消除方法[J]. 光谱学与光谱分析, 2018,38(11): 3341-3346.
WANG Gui-xia, SU Jun-hong, XU Jun-qi, SHI Kai. Misjudgment Elimination Method on Identification of Thin Film Damage by Plasma Flash Method[J]. Spectroscopy and Spectral Analysis, 2018,38(11): 3341-3346.
Doi:10.3964/j.issn.1000-0593(2018)11-3341-06  
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等离子体闪光法识别薄膜损伤的误判消除方法
汪桂霞, 苏俊宏*, 徐均琪, 时凯
西安工业大学光电工程学院, 陕西 西安 710021
*通讯联系人 e-mail: sujhong@126.com

作者简介: 汪桂霞, 女, 1982年生, 西安工业大学光电工程学院讲师 e-mail: noragirl6@126.com

收稿日期: 2018-04-28
基金: 国家自然科学基金项目(61378050), 陕西省国际科技合作与交流计划项目(2016KW-036), 陕西省教育厅重点实验室科研计划项目(16JS037)资助
摘要

传统的等离子体闪光法, 是根据探测器是否接收到来自薄膜样片周围发射的闪光信号, 对薄膜是否发生损伤进行评判, 这样的评判方法极易把空气与薄膜的等离子体闪光混淆而发生误判。 为了消除这种误判, 提出通过比较空气和薄膜各自的等离子体闪光的点燃时间, 利用两者时间上的差异, 实现对传统等离子体闪光法误判现象的消除方法。 为了验证新方法的可靠性, 借助于多光子吸收和级联电离理论, 建立了空气等离体子体点燃时间的计算模型, 根据薄膜与激光的相互作用原理建立了薄膜被击穿时的等离子体点燃时间计算模型, 利用建立的模型仿真计算了空气和薄膜的等离子体闪光点燃时间分别为1.856和7.843 ns; 搭建实验装置以实现对传统等离子体闪光法的更新, 在装置中的不同位置设置三个光电探测器分别采集入射激光信号、 空气和薄膜等离子体闪光信号, 采集入射激光信号的光电探测器置于聚焦透镜的侧面, 另外两个探测器位于薄膜样片周围且左右对称放置, 分别用于采集薄膜的等离子体闪光信号和空气的等离子体闪光信号, 所有光电探测器采集的信号转换为电信号后同步传输至示波器, 以入射激光信号为基准信号, 其与空气和薄膜等离子体闪光信号的起始时刻之差, 分别为空气和薄膜等离子体闪光点燃时间。 脉宽为10 ns、 波长为1 064 nm的Nd∶YAG脉冲激光以0.015 cm的聚焦光斑半径、 82.4 mJ的入射能量作用于光学厚度为 λ/4、 直径为20 mm的单层Al2O3薄膜样片上后, 采集上述激光作用条件下的各路信号, 经处理后得到的空气和薄膜的等离子体闪光点燃时间测试值分别为2.7和7.8 ns; 理论计算和实验测试结果表明, 空气的点燃时间总是小于薄膜的点燃时间, 二者有很好的一致性。 说明当强激光作用于单层Al2O3薄膜表面时, 空气等离子体闪光先于薄膜等离子体闪光发生。 基于空气和薄膜等离子体闪光点燃时间上的这种差异, 利用闪光信号时间上的差别就可准确分辨出薄膜是否发生损伤, 从而获得识别薄膜损伤与否的判据, 这种从时间差异上识别薄膜等离子体闪光损伤的新方法, 无论从理论上还是实验上均为传统等离子体闪光法误判现象的消除提供了技术基础。

关键词: 空气等离子体闪光; 薄膜等离子体闪光; 点燃时间; 损伤误判
中图分类号:TH843 文献标志码:A
Misjudgment Elimination Method on Identification of Thin Film Damage by Plasma Flash Method
WANG Gui-xia, SU Jun-hong*, XU Jun-qi, SHI Kai
Department of Photoelectric Engineering, Xi’an Technological University, Xi’an 710021, China
Abstract

Based on whether the detector receives a flash signal emitted from surrounding of the thin film sample, the traditional plasma flash method can evaluate whether the thin film is damaged, while it can be easy to confuse plasma flash of air and with that of thin film and make a misjudgment. The elimination of misjudgment on traditional plasma flash method can be realized through comparing the ignition time of the plasma flash of the air and thin film and using the difference of time between them to eliminate this misjudgment. In order to verify the reliability of the new method, a model for calculating the ignition time of air plasma was established by means of the theory of multiphoton absorption and cascade ionization. On the other hand, a calculation model of the same kind was established when the thin film was broken through, and the plasma flash ignition time of air and thin film was calculated to be 1.856 and 7.843 ns respectively by using these established model simulations. The experimental device was set up to update the traditional plasma flash method, and three photodetectors were set up at different positions in the device to collect incident laser signals, air and thin film plasma flash signals, respectively, and the photodetector collecting the incident laser signal was placed on the side of the focusing lens, and the other two detectors were placed around the thin film sample and stay bilateral symmetry, which were used to collect the plasma flash signal of the film and the air, respectively. The signals collected by all photoelectric detectors were converted into electrical signals and sent to oscilloscope synchronously, with the incident laser signal taken as the reference signal, the difference between the initial time of the incident laser signal and the flash signal of air and thin film plasma was the flash ignition time of air and thin film plasma, respectively. When the Nd∶YAG pulse laser, whose pulse width is 10 ns and the wavelength is 1 064 nm, with a radius of 0.015 cm and incident energy of 82.4 mJ laser acts on the sample of single layer Aluminum trioxide film with the optical thickness λ/4 and the diameter of 20 mm. Acquiring various signals under the above laser action, the measured values of plasma flash ignition time for air and thin film after treatment were 2.7 and 7.8 ns respectively. The theoretical calculations and experimental results showed that the ignition time of air is always smaller than that of the film, which is in good agreement with each other. The results showed that the flash of air plasma is earlier than that of thin film when strong laser acts on the surface of single layer Aluminum trioxide film. This difference between the plasma flashes ignition time of air and thin film can be used to accurately identify whether the film is damaged and obtain the criterion to identify if the film is damaged or not . This new method for identifying the flash damage of thin film plasma from time difference provides a technical basis for the elimination of misjudgment in conventional plasma flash method both theoretically and experimentally.

Keyword: Air plasma flash; Film plasma flash; Ignition time; Misjudgment of thin film damage
引 言

高能脉冲激光作用于薄膜表面时, 因脉冲作用时间非常短, 薄膜表面被辐照位置处因薄膜内部的吸收而迅速升温, 在热传导尚未发生时就会产生气化, 薄膜表面物质蒸汽中的原子被激发或离化, 形成等离子体闪光, 致使膜层发生损伤[1, 2, 3, 4]。 因此, 通过探测分析薄膜表面是否有等离子体闪光信号, 就可判别薄膜是否损伤[5, 6, 7, 8, 9]。 然而, 高能脉冲激光在传输过程中, 当光束能量密度超过空气击穿能量阈值时, 会发生光学击穿现象, 产生空气的等离子体闪光[10, 11, 12, 13, 14, 15, 16, 17, 18, 19, 20], 其会对薄膜等离子体闪光形成干扰, 从而对薄膜损伤的识别造成误判。 因此, 若能分别得到激光诱导空气和薄膜的等离子体闪光点燃时间, 就能从时间差异上分辨出空气和薄膜产生的等离子体闪光, 从而消除用传统等离子体闪光法判别薄膜损伤时的误判现象。 文献[10]预估了激光诱导击穿空气等离子体在几个纳秒内被点燃, 文献[9]也指出了Al靶等离子体点燃时间为数十个纳秒数量级的结论, 但是均未给出点燃时间定值的计算和实验测量方法。 本文以单层Al2O3膜为例, 理论模拟计算了空气(tb)和薄膜(tm)产生等离子体闪光的点燃时间, 同时对两者进行了实验测量。 通过比较tb和tm大小, 可以从时间上分辨出空气和薄膜的等离子体闪光, 达到消除薄膜损伤误判的目的, 为发展和改进薄膜损伤的传统等离子体闪光识别方法提供了新的技术判据。

1 消除薄膜损伤误判原理方法

传统等离子体闪光法判别薄膜损伤的原理示意图如图1所示。 Nd∶ YAG激光器1发出的强激光经过滤光片2、 衰减器3后, 由聚焦系统4聚焦于被测样品台7处的薄膜附近诱导其击穿而发生等离子体闪光, 能量计6实时读取分束器5的反射光能量, 计算机8为操作控制台。 探测元件9探测闪光信号, 若有闪光发生, 其将闪光信号转换为电信号传送给计算机8, 由此判断薄膜已经损伤。

图1 原理示意图Fig.1 Schematic diagram

实际上, 激光在传输过程中, 当入射激光能量密度超过空气击穿能量阈值时, 会产生空气等离子体闪光, 其将会对薄膜等离子体闪光造成干扰, 导致探测器9因为无法分辨探测的信号是空气还是薄膜的等离子体闪光信号而发生薄膜损伤误判现象。

为了消除误判, 可分别测量并比较空气和薄膜等离子体闪光的点燃时间(tb和tm), 只要tb≠ tm, 就可以在时间上对两者进行分辨。 在图1基础上改进后的原理示意图如图2所示。 Nd∶ YAG激光器1发出的强激光经过滤光片2、 衰减器3后, 由聚焦系统4聚焦于被测样品台7处的薄膜附近, 诱导其击穿而发生等离子体闪光, 能量计6实时读取分束器5的反射光能量, 计算机8为操作控制台。 探测器9、 探测器10和探测器13分别为THORLABS生产的高速自由空间光电探测器DET08CL/M, DET025AL/M和DET25K/M, 它们分别采集入射激光、 空气和薄膜等离子体闪光信号并转换为电信号, 三路电信号通过同样的SMA同轴电缆, 由罗德与施瓦茨公司生产的RT01014四通道示波器12输出显示, 得到信号电压随时间变化的曲线。 认为采集信号从无到有的时刻分别为入射激光到达焦点、 空气和薄膜等离子体闪光起始时刻, 以入射激光信号为基准信号, 其与空气和薄膜等离子体闪光信号的起始时刻之差, 分别为空气和薄膜等离子体闪光点燃时间(tb和tm)。 由于入射激光能量很大, 为了保护探测器9, 在其前放置衰减片组11。

图2 改进后原理示意图Fig.2 Schematic diagram after improving

2 方法验证
2.1 点燃时间的建模计算

2.1.1 空气等离子体闪光点燃时间的计算

空气被激光击穿的主要机制就是光子吸收和级联电离。 多光子吸收过程是指一个原子同时吸收k个光子, 这些光子的总能量不低于该原子的电离势, 从而使其发生电离。 在形成空气等离子体的过程中, 电子密度ne1随时间t的变化率如式(1)所示[8, 10]

dne1dt=ANk32Ik(t)(1)

在式(1)中, I(t)=I0exp{-4ln2[(t-τ p)2/ τp2]}为激光脉冲随时间的变化规律, I0= Eτpπr2为入射激光初始光强, A= σkwk-1(k-1)!(hw)k为多光子吸收率, w= 2πcλn为光频, τ p为激光脉宽, E为入射激光能量, r为激光聚焦光斑半径, N为空气分子密度, k为电离一个原子需要同时吸收的光子数, σ 为原子阶跃的光子吸收截面, h=6.626× 10-34为普朗克常数。

在被激光辐照的区域, 一般存在自然产生的电子和由多光子电离产生的早期电子, 它们被统称为初始电子。 初始电子从激光的电场获得能量, 当此能量足够大时, 如果和原子碰撞, 就能使原子激励被电离, 如此连续碰撞, 发展成为电子崩或级联电离。 级联电离中电子密度ne2随时间t的变化率如式(2)所示[8, 10]

dne2dt=neN377qw2νmN2I(t)(2)

在式(2)中, q为空气系数, ν m为电子动量转移碰撞频率, c=3× 108 m· s-1是光速, λ 为入射激光波长, n=1.000 3为空气折射率。

联合式(1)和式(2), 对某一气体在考虑多光子吸收和级联电离的基础上, 其击穿过程中的总电子密度ne随时间t的变化率如式(3)所示

dnedt=neN377qw2νmN2I(t)+ANk32Ik(t)(3)

在式(3)中分别取N=2.7× 1019 cm-3, q=1021 cm-1· s-1· V-2, ν m=3.947 7× 1013 s-1, ν =1015 s-1, σ =10-16 cm-2, λ =1.064× 10-6 m, τ p=10-8 s, r=0.015 cm。 在常温常压的空气中, 空气击穿的时刻可以定义为电子密度等于1013 cm-3对应的时刻, 此时空气被认为已经击穿, 空气等离子体已经被点燃[8, 9, 10]。 若作用强激光能量E=82.4 mJ, 得到tb计算结果如图3所示, tb为1.856 ns。

图3 tb仿真计算Fig.3 Simulation of the ignition time of laser-induced air plasma tb

2.1.2 薄膜等离子体闪光点燃时间的计算

由激光和材料相互作用原理[9]可知, 强激光作用于薄膜表面后, 薄膜表面一薄层首先被强激光加热至气化, 该气化层继续吸收入射激光能量, 致使温度继续上升, 由saha方程可知其电离度也提高, 达到一定程度时即形成了等离子体。 若从电子(离子)密度增加过程的角度来说明薄膜等离子体的产生, 最初薄膜表面上少量的自由电子的数量多少对电离过程、 击穿阈值、 薄膜等离子体闪光点燃时间都有很大的影响, 称为初始自由电子。 在薄膜表面气化层形成的过程中, 初始自由电子通过逆韧致吸收过程吸收入射激光能量, 电子密度会增大, 且电子会不断的吸收入射激光能量, 继续电离下去, 到达一定程度后形成雪崩之势, 即薄膜等离子体被点燃。

若e, m, ν e, E, w分别表示电荷量、 电子质量、 电子碰撞频率、 激光场场强、 激光角频率; E=2P/(cε 0), P, c, ε 0分别表示激光功率密度, 光速, 介电常数; Nec, Ne, Ne0分别是击穿临界值时刻的电子密度、 t时刻的电子密度和初始时刻电子密度, ν L表示原子或分子的电离速率, EL为蒸气原子或分子的电离能, 则薄膜被击穿时, 蒸气中电子密度Ne必定达到了临界值Nec, 设经过tm达到Nec, 即发生光学击穿时刻为tm, 得等离子体点燃时间tm为[21]

tm=1νLlnNecNe0=2mw2ELe2E2νelnNecNe0(4)

若作用强激光波长λ =1 064 nm, 脉宽τ p=10 ns, 能量E=82.4 mJ, 聚焦光斑半径r=0.015 cm, 由式(4)计算光学厚度为λ /4的单层Al2O3薄膜的等离子体闪光的点燃时间tm为7.843 ns, 如图4所示。

图4 tm仿真计算Fig.4 Simulation of the ignition time of laser-induced film plasma tm

2.2 点燃时间的实验测量

实验测量原理如图2所示, 高功率Nd∶ YAG固体激光器的激光输出波长为1 064 nm, 输出能量为5~235 mJ可调, 聚焦光斑半径为0.015 cm, 脉冲宽度10 ns。 实验样品为光学厚度为λ /4的单层Al2O3薄膜(中心波长为1 064 nm), 基底材料是直径为20 mm的K9玻璃。 为了保证激光器输出能量的稳定性, 实验中激光器的输入电压保持不变。 探测器9、 探测器10和探测器13可采集的光谱范围分别为800~1 700, 400~1 100和150~550 nm, RT01014四通道示波器12带宽为1 GHz, 采样率为10 GHz sample· s-1, 采样精度可达到0.1 ns。

表1为10组相近入射激光能量作用下tb和tm的实验数据, 示波器12用1 μ s采样时间得到三路采集信号, 分别记录每路信号从无到有的起始时刻, 用CH1, CH2和CH3分别表示入射激光、 空气和薄膜等离子闪光信号起始时刻, 则tb为CH2和CH1的差值, tm为CH3和CH1的差值。 把10组实验数据平均处理后可知, 在入射激光能量为82.4 mJ时, tb约为2.7 ns, tm约为7.8 ns。

表1 tb和tm实验数据 Table 1 Experimental results of tb and tm
2.3 结果验证

根据上述理论计算和实验测试的tb和tm结果, 可得tb和tm关系, 如表2所示。

表2 理论与实验tb和tm比较 Table 2 Comparison of the theoretical and experimental tb and tm respectively

由表2可知, 无论理论计算还是实验测试, 均可得到tb< tm的结论, 且理论计算和实验测试得到的结果符合较好, 说明当强激光作用于单层Al2O3薄膜表面时, 空气等离子体闪光先于薄膜等离子闪光发生, 基于空气和薄膜等离子体闪光点燃时间上的这种差异, 利用闪光信号时间上的差别就可准确分辨出薄膜是否发生损伤, 从而获得识别薄膜损伤与否的判据, 消除了在用传统等离子体闪光法判别薄膜损伤时造成的误判。

3 结 论

薄膜激光损伤阈值(LIDT)的测量与薄膜是否损伤的判定, 二者是密不可分的, 要准确测量LIDT, 就必须正确地判断薄膜是否发生了损伤。 传统等离子体闪光法识别薄膜损伤时, 因光谱探测器设置的原因, 极易把空气和薄膜产生的等离子体闪光混淆而产生误判。 为了得到可靠的LIDT, 就必须消除这种误判。 通过比较空气和薄膜各自的等离子体闪光的点燃时间(tb和tm), 利用两者时间上的差异, 实现了对传统等离子体闪光法误判现象的消除。 当脉宽为10 ns、 波长为1 064 nm的Nd∶ YAG脉冲激光以0.015 cm的聚焦光斑半径、 82.4 mJ的入射能量作用于光学厚度为λ /4、 直径为20 mm的单层Al2O3薄膜样片上时, 分别理论计算和实验测量了tb和tm, 理论计算的tb和tm分别为1.856和7.843 ns, 实验测试值分别约为2.7和7.8 ns, 理论计算和实验测试结果一致性较好, 且无论理论计算还是实验测试, 均有tb< tm。 说明当强激光作用于单层Al2O3薄膜表面时, 空气等离子体闪光先于薄膜等离子闪光发生, 利用等离子体闪光在时间上的差异, 就能准确分辨出空气和薄膜等离子体闪光, 从而消除用传统等离子体闪光法判别激光薄膜损伤时造成的误判。 这种消除薄膜损伤误判的新方法, 不仅丰富和发展了传统等离子体闪光方法, 而且对揭示高能激光诱导薄膜和薄膜表面空气击穿产生等离子体闪光的机理也有重要意义。

The authors have declared that no competing interests exist.

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