环状烯烃聚合物基底材料的太赫兹复介电常数和损耗特性研究
巩辰, 左剑*, 张存林
首都师范大学物理系, 太赫兹光电子学教育部重点实验室, 北京 100048
*通讯联系人 e-mail: zuoj@cnu.edu.cn

作者简介: 巩 辰, 1991年生, 首都师范大学物理系硕士研究生 e-mail: misaka86@cnu.edu.cn

摘要

太赫兹时域光谱(THz-TDS)已被用于研究包括液体, 半导体, 爆炸物和气体等多种材料。 然而自由空间太赫兹光谱系统存在着一些检测局限性, 如微量物质难以被检测、 系统尺寸难以实现微型化、 空气中水的强烈吸收引起的信号衰减较大等问题。 为了解决这些问题, 研究人员设计了基于金属波导传输线结构的太赫兹芯片集成器件, 通过飞秒红外激光激励传输线上的光电导材料实现太赫兹波的产生和检测。 然而, 在这些芯片上传输的太赫兹信号的频谱宽度很难达到自由空间太赫兹时域光谱系统的频带宽度, 一个重要原因是由于传输信号受到随频率增加的传输线损耗所导致的衰减。 通常这些损耗主要由三个部分组成: 导体损耗, 介电损耗和辐射损耗。 研究表明: 使用低介电常数材料作为共面传输线的衬底, 将减少这种介电常数的失配, 从而避免冲击波辐射损失; 使用具有低损耗角正切的基底材料可以减少太赫兹传输线的损耗。 环烯烃聚合物(COP)是一种具有环状烯烃结构的非晶性透明共聚物的材料, 在太赫兹波段具有很高的透射率, 为了探究这种材料是否能用于共面传输线的衬底, 需要通过太赫兹时域光谱技术和介电函数理论分析它在太赫兹频段的光谱和介电特性, 以及对这种材料作为基底时用在太赫兹传输线的传输特性进行仿真计算分析。 使用透射式太赫兹时域光谱系统, 对三种COP、 熔融石英和PMMA进行了光谱测试, 提取了它们的透射时域信号, 采用Dorney和Duvillaret等提出的物理模型计算复介电函数。 实验表明: 与其他两种材料相比, COP材料在1 THz处的透过率更高, 可以达到94.5%, 同时介电损耗和介电常数更低, 其中介电损耗在1 THz处达到4.31×10-4, 因此将COP作为传输线基底材料时能有效减少基底的介电损耗。 同时COP材料的介电常数在0.2~2.8 THz范围内维持在约2.3的水平, 也有效减弱了辐射损耗。 对实验材料基底组成的共面波导传输线进行了HFSS模拟, 获得了它们的正向传输衰减系数(S21 parameter), 并对由基底引起的介电损耗和辐射损耗进行了计算分析。 模拟和计算结果也表明在同一传输线结构下, 与其他材料相比COP作为基底时的损耗更小。 通过太赫兹时域光谱法与介电响应分析, 表明了在太赫兹波段具有较低介电常数的COP材料更适合作为太赫兹传输线结构的基底材料, 它可以有效的降低因基底引起的介电损耗和辐射损耗。 这为太赫兹传输线的设计过程中衬底材料的选择与应用提供了实验和理论依据。

关键词: 太赫兹时域光谱系统; 环烯烃聚合物; 太赫兹传输线
中图分类号:O433.4 文献标志码:A
Analysis of Complex Dielectric Constant and Loss Properties of Cyclic Olefin Polymer Substrate by Terahertz Time-Domain Spectroscopy
GONG Chen, ZUO Jian*, ZHANG Cun-lin
Key Laboratory of Terahertz Optoelectronics, Ministry of Education, Department of Physics, Capital Normal University, Beijing 100048, China
*Corresponding author
Abstract

Terahertz time-domain spectroscopy (THz-TDS) has been used to study various materials including liquids, semiconductors, explosives, and gases etc. However, the conventional free-space terahertz spectroscopy technology has fundamental limitations in the field of trace analysis, and the signal attenuation caused by the absorption of water in the air is also great. To solve these problems, the researchers designed the integrated terahertz chip based on a metal waveguide transmission line structure. What’s more, the terahertz waves are generated and detected by the photoconductive materials laid on the transmission lines. However, the spectral width of the terahertz signal transmitted on chip is difficult to reach the bandwidth of the free-space THz-TDS signal, because the signal is attenuated due to the loss of the transmission line with increasing frequency. These losses are mainly composed of three parts: conductor loss, dielectric loss and radiation loss. It has shown that low permittivity of the materials as the substrates for coplanar transmission lines will reduce this mismatch of dielectric constants and avoid shock wave radiation losses, and the usage of substrate materials with low loss tangents can reduce the dielectric loss. Cyclic olefin polymers (COPs) are considered as alternative substrate materials that can reduce terahertz transmission line losses due to their high transmission in the terahertz band. To clarify whether this material can be used for the substrate, we need to analyze its spectral and dielectric properties by both THz-TDS and dielectric theory, and the transmission characteristics of the substrate materials on the terahertz transmission lines were simulated and analyzed. Three types of COPs, fused silica and PMMA were tested by transmission THz-TDS. In addition, the complex dielectric function were calculated from the time-domain data according to the physical model proposed by Dorney and Duvillaret et al.. Compared with the other two materials, the COP material has a higher transmittance of 94.5% at 1 THz, while the dielectric loss with 4.31×10-4 at 1 THz and the dielectric constant are lower. Therefore, when the COP is used as the substrate of the transmission line, the dielectric loss of the substrate can be effectively reduced. The dielectric constant was about 2.3 in the range of 0.2~2.8 THz, which also effectively reduced the radiation loss. What’s more, the coplanar waveguide transmission lines made from different substrate materials were simulated by HFSS and their forward transmission attenuation coefficients (S21 parameter) were obtained. Meanwhile, the dielectric loss and radiation loss caused by the substrates were also compared. Both the simulation results and dielectric analysis show that the COP has lower loss compared to other materials as the substrate of transmission line structure. Based on terahertz dielectric response analysis, COP material with lower dielectric constant in the terahertz band is more suitable as the substrate material for the terahertz transmission line, which can effectively reduce the dielectric loss and radiation loss caused by the substrate. This provides experimental and theoretical basis for the choice and application of suitable substrate materials in the design of terahertz transmission lines.

Keyword: THz-TDS; Cyclic olefin polymers (COPs); Terahertz transmission line
引 言

作为了解物质在太赫兹波段光学特性的一种有效手段, 太赫兹时域光谱(THz-TDS)已被用于无损检测、 药品的性质检测、 各种材料的频谱分析等应用[1, 2, 3]。 但它在使用过程中主要限制是空气中的水气产生的吸收损耗, 使用时需要在样品仓充入氮气或者干燥空气来解决这个问题。 作为解决该问题的另一种方法之一, 研究人员开发出了一种芯片集成设备[4]。 使用金属波导传输线连接两个光电导开关, 将飞秒激光聚焦到光电导开关上, 激发出来的太赫兹脉冲沿传输线传播, 传输线上的消逝电场穿透紧邻的样品, 从而实现材料性质的太赫兹频谱测量[5]。 如英国利兹大学的Byrne等[6]制作的基于微带传输线的片上THz-TDS系统, 以及Dazhang等[7]制作的基于Goubau线片上THz-TDS系统。 与自由空间THz-TDS技术相比, 它们有几个优点。 首先, 由于电场大部分被限制在传输线周围, 对大气湿度不敏感, 相比自由空间测量它们对样品的介电特性更敏感。 其次, 太赫兹脉冲在片上系统中可以传播几毫米的距离, 通过使用合理设计的光刻图案来消除或延迟传输线中阻抗不连续点的反射, 可以增加脉冲测量的时间窗口, 从而增加频谱分辨率[8]。 为了充分利用片上THz-TDS的优势, 传输线的结构设计至关重要。 特别是传输线的介质基底, 它对脉冲信号的传输损耗有较大的影响。 受基底影响的损失主要有两个部分, 其中之一是由偶极极化和离子电导引起的介电损耗[9], 另一个是由于衬底与空气之间的介电常数差较大, 传输线上的电脉冲群速度会比衬底上的相速度更快, 从而将它们的一些能量以冲击波的形式辐射到衬底中, 造成的辐射损耗[10]

Cheng等的研究表明, 使用低介电常数衬底可以减少因介电常数失配而引起的冲击波辐射损耗。 并且, 同时具有低损耗角正切的聚合物(如苯并环丁烯(Benzocyclobutene, BCB)和SU-8)也对因基底引起的介电损耗有所抑制[11]。 它们被广泛应用于微带传输线(microstrip line, MSL), 其具有简单的几何设计、 小尺寸和易于集成。 然而, 由于MSL的局域电场大部分被限制在介电层内, 样品与电场的相互作用较弱, 难以获得样品的频谱信息。 如图1所示, 与MSL相比, 共面波导(coplanar waveguide, CPW)和共面带状线(coplanar stripline, CPS)等共面传输线(coplanar transmission line, CTL)结构更易于检测放置在芯片表面上的样品, 因为它们的电场更多的存在于空气区域。 但是用于MSL的衬底材料不能直接用于CTL, 因为CTL需要支撑衬底, 例如支撑芯片的硅衬底。 这些支撑衬底引入了额外的介电常数, 增加了传输线的损耗。 CTL的理想衬底材料需要足够坚固以支撑芯片, 并具有良好的介电性能以传播太赫兹信号。

图1 (a)微带线(MSL), (b)共面波导(CPW)和(c)共面带状线(CPS)的结构和场分布Fig.1 Structures and field distributions of (a) microstrip line (MSL), (b) coplanar waveguide (CPW) and (c) coplanar stripline (CPS)

环烯烃聚合物(cyclic olefin polymer, COP)是近年来逐渐引起人们高度重视的无定形高分子材料, 它是一种具有环状烯烃结构的非晶型透明共聚物, 拥有许多吸引人的特性, 比如低吸湿性、 高阻水性、 高透光性、 良好的耐热性能、 机械性能、 稳定的化学性质、 耐酸碱性等诸多优点[12]。 它通过环烯烃单体的开环易位聚合及氢化获得。 与其同类的聚合物还有使用环烯烃单体与乙烯链式共聚获得的环烯烃共聚物(cyclic olefin copolymer, COC)。 近年来研究人员发现它在太赫兹频段内拥有高透明性和低损耗, 被认为是有望在未来的太赫兹器件中发挥作用的材料之一。 现在已有使用COP材料制造的基于微结构聚合物光纤的太赫兹波导[13], 人工电介质多层太赫兹透镜[14]和微流控装置[12]。 然而, 很少有报道使用这种材料作太赫波传输线路基板。 针对这一应用需求, 我们需要对这种材料的太赫兹波段的介电特性开展测试与分析。

在本文中, 我们使用透射THz-TDS表征了COP材料和其他常见的介电衬底材料的太赫兹光学性质, 分析了它们的复介电函数特征, 并对各个基底组成的共面波导传输线进行了HFSS模拟。 通过对这些衬底的太赫兹光谱参数的提取分析以及不同基底材料作为传输线结构进行的HFSS模拟验证之间的结果比对, 这为COP作为太赫兹传输线的潜在适用性衬底材料应用提供了理论和实验依据。

1 实验部分
1.1 材料

实验所用的COP样品均由瑞翁贸易(上海)有限公司提供。 三种样品的厚度均为2 mm的板材, 型号分别为480R, E48R和RS420。 它们之间的区别在于依据不同用途而添加的脂肪酸酯化合物或烃基化合物等添加剂。 其中480R和E48R均为无色透明固体片, 它们由于其高透明度被用于制作透镜、 样品池等光学元件。 RS420是一种白色不透明固体片, 这种型号的COP材料是专用于微波射频天线、 传输线基底而设计的。 为了明确该材料与其他材料在太赫兹介电性能上的不同, 我们还测试了1 mm厚的光学级PMMA板(由Goodfellow Cambridge Ltd.提供), 1 mm厚熔融石英片和0.3 mm厚的蓝宝石片(由深圳六碳科技有限公司提供)。 所有样品都被切成2 cm× 2 cm的正方形以用于测试。

1.2 设备与数据处理

研究中使用的是实验室自主搭建的透射式太赫兹时域光谱系统, 其装置信息、 原理以及仪器参数可参考文献[15]。 该系统有效频谱范围为0.2~2.8 THz, 在系统测试过程中, 整个太赫兹系统光路充满氮气来降低空气中的水气对光路系统中太赫兹波吸收的影响, 控制温度在25 ℃左右, 湿度为3%以下。 每个样品进行多次测量, 再将太赫兹时域光谱系统采集的实验数据进行频域处理。 实验中先测量氮气环境中的太赫兹时域谱作为参考信号, 再测量透过样品之后的太赫兹时域谱作为样品信号, 经过快速傅里叶变换得到对应的频域谱。 基于菲涅尔原理得出被测样品折射率n(ω )、 消光系数k(ω )等光学参数。 并通过下式得到样品的复介电常数

ε˙(ω)=ε'(ω)-iε″(ω)

复介电函数的实部为

ε'(ω)=n2(ω)-κ2(ω)

复介电函数的虚部为

ε″(ω)=2n(ω)κ(ω)

表征样品介电损耗的介电损耗角正切为

tanδ=ε'(ω)ε″(ω)

2 结果与讨论
2.1 COP材料的太赫兹介电光谱

实验测得的透射太赫兹时域光谱参考信号和样品信号如图2(a)所示。 样品信号相对于参考信号存在时间延迟, 这是由于样品的折射率引起了附加光程造成的。 在样品信号中可以观察到相对于参考信号的幅值衰减。 通过1 mm厚度的 PMMA传输的太赫兹脉冲峰值下降了约38.9%, 1 mm厚度的熔融石英下降了15.8%, 而2 mm厚COP只下降了6.8%。 图2(b)是从图2(a)通过傅里叶变换得到的频域谱, 可以看出COP在太赫兹频段的透过率更高。 为了评估被测材料的介电性能, 我们根据前面所述的方法提取了它们的介电常数和损耗角正切, 结果如图3所示。 同时总结了在1 THz下每个样品的透射率, 折射率, 介电常数和损耗角正切, 其数据显示在表1。 所测得的熔融石英折射率和PMMA介电常数数据均与之前发表过的文献接近[16, 17], 确认了数据的有效性。

表1 1 THz时各个基底材料的光学参数 Table 1 Optical parameters of each sample at 1 THz

图2 (a)样品和参考的THz透射时域信号; (b)由(a)中的数据通过傅里叶变换获得的太赫兹频谱Fig.2 (a)Transmitted THz time-domain signal of samples and reference; (b)Terahertz frequency spectroscopy by Fourier transformation from the data in (a)

图3 各个样品在太赫兹频段的介电常数Fig.3 Real permittivity of each sample

从图3中可以看出, 各个样品随频率升高所呈现的介电常数变化有不同的趋势。 熔融石英的介电常数随频率升高, 但PMMA随频率降低, 显示出异常的色散特性。 不同型号的COP因为所含添加剂的原因, 其介电常数略有不同, 但在三种材料中最低, 维持在2.3左右, 即使在高频范围内也几乎没有变化。 如图4所示, 在介电损耗角正切上, PMMA表现出最强的损耗, 损耗角正切达到0.02, 而在高频部分可以达到0.07。 熔融石英也显示出随着频率上升的趋势, 在高频段接近0.01。 COP与其他介电材料相比, 在整个实验波段中维持10-4的低损耗角正切值。一般认为所观察到的太赫兹吸收是由于光辐射与声子的无序激发相互作用引起的[18]。 对于PMMA的介电特性, 已有文献表明在2.3 THz出现的异常色散特性是由于玻璃态振动特性引起的玻色峰[17]。 玻色峰是非晶态的本征特征, 它与相对过剩的振动模相关。 同时电介质内部分子的交替极化和晶格碰撞引起的能量耗散, 也造成了吸收。 可以确定的是, 太赫兹脉冲穿过COP材料时, 能量耗散较低, 将其作为传输线介电基底时能减少介电损耗。 并由于其较低的介电常数, 对辐射损耗也有一定程度的减弱。

图4 各个样品在太赫兹频段的损耗角正切Fig.4 Loss tangent of each sample

2.2 不同基底材料传输线特性的HFSS模拟

为了详细了解使用各个材料作为基底时太赫兹传输线的传输特性, 我们使用Ansys的高频结构模仿真软件(HFSS)进行模拟。 我们在HFSS中绘制传输线的3D结构模型, 并且在设备模型的两端分配端口。 然后根据麦克斯韦方程求解传输线结构内的场和传播模式。 传输线系统的损耗通过S21正向传输参数进行说明。 S21是输出与输入功率的对数比, 以分贝(dB)测量, 其中0 dB表示无损传输, -dB值表示传输期间的信号损耗。 我们用THz-TDS中测得的不同材料介电参数值输入模型中, 对不同基底的共面波导(CPW)传输线结构进行了模拟, 其中结构参数为: W=80 μ m, s=5 μ m, t=0.5 μ m, 线长L=1 mm, 电介质基板的厚度设定为h=320 μ m, 这些参数与已发表文献中使用的参数数量级相同[7]。 获得的传输参数结果如图5所示。 S21参数表明随着频率的增加, 相关的辐射损耗也随之增加。 COP材料作为基底的损耗在各个基底中最低。 同时, 熔融石英基底在大约1.2 THz之上存在一些损耗特征, 这些是由传播电磁波的模式色散引起的。

图5 使用各个基底构成的共面波导在HFSS 模拟中得到的S21参数结果
2.3 由基底引起的损耗机制分析
Fig.5 S21 parameters obtained from HFSS simulation of CPW deposited on each materials

根据图5结果所示, 选取不同基底材料会对传输线的损耗有不同的影响。 由基底材料带来的损耗一般可以归因于介电损耗和辐射损耗。 在2.1节我们提到过, 电介质内部分子的交替极化和晶格碰撞会引起能量耗散。 当外部时变电场作用时, 分子内偶极矩将随时变电场作交变的取向运动。 如果时变电场的频率很低, 取向极化能够跟上外加电场的变化, 电介质的极化过程与静电场作用下的极化过程没有多大区别; 但当时变电场频率很高, 转向运动将受到周围介质粘滞阻尼的影响而难以跟上电场的变化速度从而出现滞后。 电磁波会供给电介质电能克服介质内的粘滞阻力, 强迫固有偶极矩转动而使电介质变热, 引起介电损耗。 当上层电介质是空气(假设无损)时, 对于准TEM模, 根据Wheeler的近似, Welsch和Pratt推导出传输线的介电损耗为[19]

αd=27.3εr(εeff-1)εeff(εr-1)ftanδ (dB·m-1)

式中ε r是衬底的介电常数, ε eff是传输线有效介电常数, f是频率。

辐射损耗是由基底和空气介电常数失配时部分能量以冲击波形式被辐射引起的。 当电荷加速运动时就会发射电磁辐射, 而电荷的均匀运动则不会引起辐射。 Cherenkov已经证明当电荷移动的速度比材料中电磁辐射的相速度快时, 电磁辐射会以冲击波的形式发射, 这种效应首先是对电单极子进行分析的, 但是该物理模型对于高阶矩也成立。 Grischkowsky已在1987年证明超短电脉冲在半无限介电衬底表面上的金属传输线传播时, 产生了这种Cherenkov锥形的电磁冲击波, 这是太赫兹传输线的主要损耗来源[10]。 Frankel通过全数字时域传输线矩阵分析方法获得共面波导的辐射损耗为[20]

αr, CPW=π5221-εeff(f)εr2/εeff(f)εr·(s+2w)2εr3/2c3K(k')K(k)f3

式中, 参数Ws可参考图1, c是真空中光速, k=s/(s+2W), k'= 1-k2, K(k)是第一类完整椭圆积分。

把每个材料的介电参数代入上述方程式, 以得到它们的介电损耗和辐射损耗, 如图6所示。 可以看出, COP的介电损耗保持在较低值, 而其他材料随频率增加而增加; 同时COP的辐射损耗也相对其他材料较低。 对于片上系统的设计而言, 低介电损耗的衬底材料会有助于获得一个较高带宽太赫兹信号。

图6 各个基底材料介电损耗和辐射损耗(用于共面波导时)随频率的变化Fig.6 (a) Dielectric loss (b) and radiation loss (CPW) of each material

3 结 论

通过太赫兹光谱和介电响应计算分析表明, COP材料比其他常规材料在太赫兹频段拥有更低色散和低损耗特性, 可以有效抑制传输线上的介电损耗与辐射损耗。 同时, 我们对COP及其他基底材料构成的共面波导传输线结构使用HFSS模拟软件进行了模拟。 模拟结果表明, 与其他材料相比, 使用COP材料作为基底的共面波导的损耗较低。 这些结论对于研发太赫兹传输线以及片上太赫兹时域光谱系统具有很大的理论和实践指导意义。

The authors have declared that no competing interests exist.

参考文献
[1] Zand onell C. Nature, 2003, 424: 721. [本文引用:1]
[2] Katsuyoshi Aoki, Kentaro Shiraki, Toshiaki Hattori. Appl. Phys. Lett. , 2013, 103: 173704. [本文引用:1]
[3] Taday P F. Philos. Trans. of the Royal Society of London Series, A Math. Phys. Eng. Sci. , 2004, 362(1815): 351. [本文引用:1]
[4] Peter Haring Bolívar, Michael Nagel, Frank Richter, et al. Phil. Trans. R. Soc. Lond. A, 2004, 362: 323. [本文引用:1]
[5] Cunningham J, Byrne M, Upadhya P, et al. Appl. Phys. Lett. , 2008, 92: 032903. [本文引用:1]
[6] Byrne M B, Cunningham J, Tych K, et al. Appl. Phys. Lett. , 2008, 93: 182904. [本文引用:1]
[7] Dazhang L, Cunningham J, Byrne M B, et al. Appl. Phys. Lett. , 2009, 95: 092903. [本文引用:2]
[8] ZUO Jian, ZHANG Liang-liang, GONG Chen, et al(左剑, 张亮亮, 巩辰, ). Acta Physica Sinica(物理学报), 2016, 65(1): 010704. [本文引用:1]
[9] Nguyen C. Radio-Frequency Integrated-Circuit Engineering. Hoboken: John Wiley & Sons, 2015. [本文引用:1]
[10] McGowan R W, Grischkowsky D, Misewich J A. Appl. Phys. Lett. , 1997, 71: 2842. [本文引用:2]
[11] Cheng H J, Whitaker J F, Weller T M, et al. IEEE Transactions on Microwave Theory and Techniques, 1994, 42(12): 2399. [本文引用:1]
[12] Nunes P S, Ohlsson P D, Ordeig O, et al. Microfluidics and Nanofluidics, 2010, 9(2): 145. [本文引用:2]
[13] Anthony J, Leonhardt R, Argyros A. J. Opt. Soc. Am. B, 2011, 28(5): 1013. [本文引用:1]
[14] Takebayashi Y, Konno T, Shimada S, et al. Applied Physics A, 2014, 115(2): 501. [本文引用:1]
[15] YANG Shuai, ZUO Jian, LIU Shang-jian, et al(杨帅, 左剑, 刘尚建, ). Spectroscopy and Spectral Analysis(光谱学与光谱分析), 2016, 36(12): 3870. [本文引用:1]
[16] Mira Naftaly, Robert E. Miles. Proceedings of the IEEE, 2007, 95(8): 1658. [本文引用:1]
[17] Yusuke Hashimoto, Tatsuya Mori, Seiji Kojima. Molecular Crystals and Liquid Crystals, 2016, 629(1): 258. [本文引用:2]
[18] Strom U, Taylor P C. Phys. Rev. B, 1977, 16(12): 5512. [本文引用:1]
[19] Welch J D, Pratt H J. IEEE/NEREM Rec. , 1966, 8: 100. [本文引用:1]
[20] Frankel M Y, Whitaker J F, Mourou G A. IEEE J. Quantum. Elect. , 1992, 28(10): 2313. [本文引用:1]