高压氘氚靶丸的制备在高压渗透充气装置上进行。 系统所有部件均按照氚辐射防护要求设计, 以降低放射性物质操作时的危险性。 氘氚混合气体气中氘氚的原子比通过氢同位素质谱仪测量为58:42。 氘氚混合气体经铀床吸附, 然后从配气系统转移到高压渗透充气装置上, 在开始充气前又被重新转移到钒床, 高压渗透充气时钒床温度为350 ℃, 气体压力为 36 MPa, 充气时间共27 h。 高压渗透充气完成后, 通过降温将氘氚气体回收, 同时取出高压充气后的靶丸, 进行后续处理和表征。

高压充气后靶丸的总压力在拉曼实验前通过条纹移动法测得为12.4和11.6 MPa, 4.1 MPa, 分别标记为1号和2号靶丸, 3号靶丸。 其中3号靶球经取出后于常温保存一段时间, 压力有所下降。

2.2.1 靶丸内气体成分分析

对制备的高压氘氚靶丸进行了显微拉曼测试。 其中1号靶丸的光谱如图2所示。 拉曼谱峰的标识可以参照文献理论计算以及实验结果^{[6, 7]}。 氘氚混合气体的振转跃迁峰(Q支)出现在2 400~3 000 cm^-1。 实验得到氘氘(DD)的Q峰位于2 995.2 cm^-1, 氘氚(DT)位于2 744.3 cm^-1, 氚(TT)位于2 467.2 cm^-1[图2(b)]。 在200~800 cm^-1范围内, 可以看到纯转动光谱(S₀支)[图2(b)]。 DD的S₀支最强峰位于417.0 cm^-1, DT出现在251.3 cm^-1, TT则位于201.7 cm^-1。 从拉曼光谱上还可以看出氘氚混合气体中存在少量的氢, 在593.3 cm^-1可以看到HH的纯转动峰。 尽管氢的拉曼峰强度远远低于其他主要成分, 但是对于ICF靶丸, 由于氢的存在会影响聚变效率, 降低反应的中子产额, 因此必须严格控制靶丸内气体中氢的含量。 从靶丸内气体的原位拉曼测量结果可以看出, 拉曼光谱可以有效、 快速的检测靶丸内氢含量。 2号靶丸得到的谱峰位置和1号靶丸基本一致。 实验结果和文献值比较^[6], 测试得到的谱峰位置稍微偏高, 原因在于实验使用了600 gr· mm^-1光栅。 使用600 gr· mm^-1光栅可以得到更大的光谱范围(可以覆盖6种氢同位素分子的Q峰)以及更好的信噪比, 之前的实验也证明采用600 gr· mm^-1的光栅时谱峰位置比使用1 800 gr· mm^-1光栅会向高频移动^[4]。

图2

Fig.2

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	图2 1号靶丸的拉曼光谱 (a): 纯转动谱; (b): 振转光谱; 图中插入的是靶丸的照片Fig.2 Raman spectra of Target 1 (a): Pure rotational spectra; (b): Rota-vibrational spectra; Inset: Image of target under Raman analysis

在目前条件下, 由于无法对小球内气体成分进行直接测量, 只能通过配气成分估计球内气体成分(认为实验条件下渗透达到平衡, 靶丸内外成分相同), 而拉曼光谱测量提供了一种估算球内气体的简便快捷的方法, 同时可以用来验证充气工艺参数, 改进工艺流程。 拉曼定量计算是基于氢同位素的峰高正比于气体分压的假设而进行的^{[8, 9]}。 利用测得的Q支谱峰强度对氘氚相对比值进行了估计。 两个靶丸内测得的氘氚原子比均为63:37, 较之前用氢同位素质谱仪测得的配气中的氘氚比稍微偏高。 根据以上实验数据, 可以认为在充气实验条件下, 靶丸内部气体组成与原料气体基本一致, 气体渗透已经基本达到平衡, 加长渗透时间靶丸内外气体组成最终可以达到完全一致, 但是会增加氚操作的风险。 如果需要精确得到靶丸内的气体组成, 可以在相同的实验条件下制作标准曲线, 从而消除拉曼吸收截面和仪器响应因素的影响。

2.2.2 信噪比计算

对于氢同位素气体检测, 要求拉曼光谱的灵敏度要大于1%, 最好达到0.1%^[10]。 对于样品1和样品2号靶丸, 分别计算了高压靶球实验条件下DD, DT 和TT 拉曼峰Q支的信噪比(SNR), 其中噪声(σ )计算采用2 500~2 600 cm^-1数据的拟合值, 计算结果见表1。 从表1可以看到, 对于DD和DT, 其Q支拉曼信噪比均大于100, 且1号靶球大于2号靶球, 基本满足气体检测的信噪比要求。 对于TT, 两个样品的信噪比均小于60, 由噪声背景带来的测量不确定度为~2%。 要提高TT检测的其信噪比, 有两种方法: 提高激光功率和延长CCD的积分时间。 对于以上样品1和2号靶丸, 延长CCD的积分时间至60 s即可使TT的Q支信噪比大于100, 满足气体检测的要求。 同时, 后续将采用大功率激光器对系统进行升级, 提高拉曼散射信号, 以降低采集时间。 拉曼光谱的信噪比测量结果表明, 现有实验条件基本可以满足高压靶球中氢同位素的快速组成分析。

表1

Table 1

表1(Table 1)

表1 DD, DT和TT的拉曼峰信噪比 Table 1 Signal-to-noise ratios deduced from the Q1-branches Target SNR DD DT TT 1 189 155 59 2 185 137 52

表1 DD, DT和TT的拉曼峰信噪比 Table 1 Signal-to-noise ratios deduced from the Q1-branches

2.2.3 压力对谱峰影响

为了研究拉曼谱峰位移与氢同位素气体的总压之间的关系采集了不同气体压力下的拉曼光谱数据。 实验中得到了3号靶丸内氘氚混合气体的光谱, 同时也采集了低压下氘(~10 000 Pa, 丰度大于99%)和氚(~8 000 Pa, 丰度大于99%)的光谱。 由于低压气体的光谱是在密封石英管里获得, S支光谱由于强烈的背景荧光而被湮灭, 因此考虑其Q支光谱。 对比实验结果表明, 气体压力对氘的谱峰位置的影响基本可以忽略, 和文献中的研究符合的较好^[11]。 对于氚, 对比实验得到了同样的结果。 通过氘和氚的实验结果可以推测出气体压力对于DT拉曼谱峰的位置影响也十分有限。 上述实验结果表明在0~12 MPa压力范围内以及现有实验条件下, 不能够使用拉曼谱峰位移去标定氢同位素气体的总压, 需要研究新的分析手段以满足检测需求。

2.2.4 气体组分随时间变化

不同靶丸内内氢同位素气体的总量和组分随时间的变化规律对于ICF物理实验具有重要意义。 采用传统的常温保存方法, 靶丸的保气半寿命为5天左右。 如果采用真空低温保存技术, 靶丸的半寿命可以增加到100天以上。 通过拉曼光谱原位测量技术研究了了1号和2号靶丸在低温(液氮)保存时靶丸内混合气体比例组分随保存时间的变化规律。 以刚制备靶丸的时刻为t₀, 在t₀时刻, t₀+15d和t₀+30 d进行了原位的拉曼光谱测试, 实验结果表明虽然随着保存时间增加, 靶丸的总压力在不断下降, 但是其内部的气体比例基本不受影响。 对于氘氚气体靶, 影响组分变化的原因主要有两种: 一是气体通过壳层的渗透, 其速度取决于气体的初始压力和扩散系数; 另一种则是氚的衰变, 其半衰期为12.3年。 由扩散系数和质量的关系可以推知纯氘的扩散系数大于氘氚, 后者又大于纯氚, 且靶丸中纯氘的初始分压大于氘氚和纯氚, 靶丸内气体通过壳层的渗透使得氚相对含量随时间增加, 但是由于氚的衰变作用平衡了这个过程, 导致了靶丸内氘氚相对含量并没有发生太大改变。